Введение к работе
Актуальность работы. Процессы окисления диоксида серы в искусственно создаваемых нестационарных условиях (например, при периодическом изменении состава или направления фильтрации реакционной смеси в слое катализатора) характеризуются изменяющимися во времени составом и температурой реакционной среды. Это приводит, согласно концепции Г.К.Борескова о воздействии реакционной среды на катализатор [1], к изменению во времени состояния катализатора. Если масштаб времени изменения условий на входе в слой катализатора сопоставим с временами релаксации стадий катализа и сторонних процессов, приводящих к изменению состояния катализатора, то катализатор находится в нестационарном состоянии. В этом Случае математическое моделирование динамических режимов, выполненное без учета нестационарности состояния- катализатора, приводит к существенному отличию расчётных характеристик процесса от экспериментальных.
Математическое моделирование процессов окисления диоксида серы с учетом нестационарности состояния катализатора представляет значительный интерес для развития теории и практики процессов окисления диоксида серы в искусственно создаваемых нестационарных' условиях. Изучение динамики'каталитических реакторов с учетом исстационариости состояния катализатора позволит определить способ управления сотоянием катализатора и, следовательно, предложить новые технологические приемы осуществления каталитических процессов.
Основная задача исследования состоит в построении теоретических моделей каталитических реакторов для процесса окисления диоксида серы с учетом нестационарности состояния катализатора при периодическом изменении состава и/или направления фильтрации реакционной смеси; изучении на основе . этих моделей динамики каталитической реакций окисления диоксида серы и разработки технологической схемы окисления SOt в S03, в которой удается использовать Нестационарность состояния катализатора.
Научная новизна работы. На основе динамической кинетической модели построена математическая модель процессов окисления диоксида серы при. периодическом изменении состава и/или направления фильтрации реакционной смеси, учитывающая нестационарность состояния катализатора.
Разработана методика расчета полученной системы алгебраических и дифференциальных. уравнений с использованием метода типа Розенброка 2-го порядка точности с автоматическим выбором шага интегрирования для решения подсистемы дифференциальных уравнений по времени и аналитического решения подсистемы дифференциальных уравнений по пространству в предположении линейной интерполяции правой части.
Методами математического моделирования изучено влияние параметров управления процессом и различных факторов, определяющих нестационарность состояния катализатора, на технологические характеристики процесса окисления диоксида серы при периодическом изменении направления фильтрации реакционной смеси в слое катализатора.
Теоретически исследованы способы управления состоянием катализатора, определены факторы, препятствующие его дезактивации.
Практическая ценность. Для случая периодического изменения направления фильтрации реакционной смеси в слое катализатора методами математического моделирования определены области параметров, в которых расчеты без учета нестационарности состояния катализатора дают завышенные значения, средней степени превращения.
На основе математического моделирования исследован новый высокоэффективный способ, окисления диоксида серы в системе двойного контактирования — двойной абсорбции, способный снизить выбросы диоксида серы с отходящими газами до 50 ррт. Определены оптимальные для этого способа условия ведения процесса.
Апробация работы. Основные результаты, изложенные в диссертации, обсуждались на семинарах отдела технологий каталитических процессов Института катализа СО РАН, на Всесоюзных.научных конференциях "Химреактор—11" (1992 г., Харьков), "Математические методы .в химии" (1993 г., Тула), на Международных конференциях "Unsteady State Processes in Catalysis", (1990 г., Новосибирск), CHISA'93 (1993 г., Прага, Чехия).
Публикации. Основные результаты работы изложены в (1 —5].
Объем работы. Диссертация состоит: из введения, трех глав, выводов и двух приложений. . Работа изложена на 155 машинописных: страницах, содержит 37 рисунков и список литературы, включающий . 103 наименования публикаций отечественных и зарубежных авторов.