Введение к работе
АКТУАЛЬНОСТЬ ТЕМЫ. Доля гетерогенно-каталитических процессов в балансе химических производств превышает 70% и продолжает увеличиваться. Важное место среди продуктов химической технологии занимает водород.
Наиболее надежным и дешевым способом получения водородсо-держащих газов является процесс высокотемпературной каталитической конверсии углеводородов водяным паром, главным агрегатом в котором является трубчатый реактор-теплообмепник с неподвижным слоем гранулированного катализатора в трубном пространстве аппарата. Стохастическая организация слоя катализатора на керамических объемно-формованных или экструдированных носителях обладает рядом серьезных недостатков: значительные аэродинамические сопротивления; хрупкость и низкая прочность гранул; высокое термическое сопротивление слоя, приводящее к ощутимым температурным градиентам в радиальном направлении; малая степень использования объема катализатора и в итоге - низкая селективность процесса, усугубляемая склонностью катализатора к закоксо-выванию, которого избегают, ведя процесс с завышенным избытком водяного пара. Достигнутый уровень технологии аппаратостроения позволяет перейти к созданию более эффективных устройств для проведения процесса паровой копверсии углеводородов.
Ключевое место в разрешении проблемы занимает разработка реакционных элементов и реакторов с регулярной пространственной структурой катализатора. Продуктивным направлением является создание реакторов с каталитически активными покрытиями на теплообменных элемептах и поверхностях контактных аппаратов. Тонкий слой каталитически активного компонента, сопоставимый по толщине с эффективным действующим слоем традиционно применяемых катализаторов, позволяет существенно уменьшить материалоемкость конструкций, снизить термические, диффузионные и гидравлические сопротивления в аппарате, устранить лимитирующую роль процессов теплообмена, повысить селективность химической реакции и выход целевого продукта.
ЦЕЛЬ РАБОТЫ. Разработка научно-технических основ организации процесса паровой конверсии метана в каталитическом реакторе, снабженном реакционными элементами регулярной пространствен-
ной организации с использованием напыленных на контактные поверхности каталитически активных компонентов. НАУЧНОЙ НОВИЗНОЙ РАБОТЫ являются:
результаты экспериментальных исследований технологических свойств покрытий из каталитически активных компонентов, нанесенных на поверхности конструкционных материалов;
результаты экспериментальных исследований аэродинамического сопротивления различных реакционных элементов в трубчатом реакторе;
результаты исследований макрокинетики процесса конверсии метана водяным паром в реакционных каналах с регулярной пространственной организацией контактных устройств;
результаты исследований процесса конверсии метана водяным паром с использованием катализаторов различного состава;
результаты исследования теплообмена в процессе конверсии метана водяным паром в реакторах с организованным расположением катализатора;
разработанная математическая модель и предложенная методика расчета реактора паровой конверсии метана с реакционными элементами регулярной пространственной организации, снабженными каталитически активными покрытиями.
НОВИЗНА полученных данных состоит в том, что большинство проведенных исследований осуществлено впервые на основе глубокого теоретического анализа проблемы. Многие технические и исследовательские решения являются оригинальными.
ОБОСНОВАННОСТЬ представленных научных результатов подтверждается использованием известных апробированных методик эксперимента, позволивших получить удовлетворительное совпадение опытных данных на лабораторной и полупромышленной установках, а также применением традиционных математических методов обработки данных.
ДОСТОВЕРНОСТЬ результатов подтверждается тем, что сформулированные в работе выводы основаны на обширном экспериментальном материале, полученном как на лабораторных, так и на полупромышленной установках. Достоверность расчетных зависимостей и математической модели подтверждается удовлетворительным совпадением расчетных значений с данными экспериментов, полученных в том числе и другими авторами.
ПРАКТИЧЕСКАЯ ЦЕННОСТЬ. Созданы новые конструкции ге-терогенпо-каталитических реакторов и реакционных элементов с неподвижным слоем катализатора. На основании экспериментальных данных разработаны методики расчета реактора паровой каталитической конверсии метана с регулярной пространственной организацией реакционных элементов. Разработан новый катализатор паровой конверсии метана, способный устойчиво работать без углеродо-образования в условиях малого избытка водяного пара. Для каталитических реакторов разработаны расчетные методики, позволяющие проектировать аппараты повышенной производительности с низким гидравлическим сопротивлением.
АВТОР ЗАЩИЩАЕТ: результаты экспериментальных исследований структурных и прочностных свойств каталитически активных покрытий, макрокинетики и теплообмена на реакционных элементах с каталитически активными покрытиями в трубчатом реакторе паровой конверсии метана, аэродинамических сопротивлений вставок с регулярной пространственной организацией в трубчатом реакторе, макрокинетики и теплообмена в щелевом реакторе паровой конверсии с каталитически активным слоем па поверхностях теплообмена, макрокинетической активности реакционных элементов с каталитическими покрытиями новых составов; математическую модель и методику расчета реактора паровой конверсии метапа с реакционными элементами регулярной структуры; новые конструкции реакторов и реакционных элементов с регулярной пространственной организацией.
АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ И ПУБЛИКАЦИИ. Основные результаты диссертационной работы изложены в 7-ми научных статьях и 4-х депонированных научных отчетах, по теме диссертации получено 4 авторских свидетельства и 1 патент на изобретения. Результаты работы обсуждались на научном семинаре кафедры Химической технологии Химического факультета МГУ им. М.В.Ломоносова, научном коллоквиуме ИМЕТа РАН им. А.А.Байкова, научно-технической секции Совета НПО "Техэнергохимпром".
ОБЪЕМ И СТРУКТУРА РАБОТЫ. Диссертационная работа изложена на 199 страницах, включающих 187 страниц основного текста, 39 рисунков, 9 таблиц и состоит из введения, 5 глав, выводов, списка использованной литературы из 318 наименований работ оте-