Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации Андрианов Виктор Александрович

Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации
<
Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации
>

Данный автореферат диссертации должен поступить в библиотеки в ближайшее время
Уведомить о поступлении

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - 240 руб., доставка 1-3 часа, с 10-19 (Московское время), кроме воскресенья

Андрианов Виктор Александрович. Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации : ил РГБ ОД 61:85-1/835

Содержание к диссертации

Введение

ГЛАВА I. Сверхтонкие взаимодействия в разбавленных магнитных сплавах и метод эффекта месобауэра на ориентированных ядрах 10

1.1. Магнитное сверхтонкое взаимодействие ю

1.2. Магнетизм разбавленных сплавов 13

1.3. Разбавленные сплавы палладия с железом и кобальтом 18

1.3.1. Магнитные свойства сплавов PdPe и PdCo .18

1.3.2. Экспериментальные исследования сплавов pdEe и PdCo методами, основанными на измерении сверхтонких взаимодействий 23

1.4. Метод эффекта Месобауэра на ориентированных ядрах 32

1.4.1. Основы метода 32

1.4.2. Формализм факторов ориентации 41

1.4.3. Релаксационная переориентация 46

ГЛАВА II. Методика эксперимента 59

2.1. Мессбауэровский спектрометр 59

2.2. Резонансный счетчик 61

2.3. Методы и оборудование для охлаждения образцов .63

2.3.1. Рефрижератор растворения %е-4Не 67

2.3.2. Криостат адиабатического размагничивания 77

2.3.3. Криостат для измерений при температурах выше 4,2 К 81

2.4. Установка "Спин" для изучения ядерной ориентации .84

2.5. Методика приготовления образцов 85

2.6. Математическая обработка спектров 88

ГЛАВА III. Исследование примесного ферромагнетизма системы PdCo 92

3.1. Мессбауэровские спектры сплава PdCo 92

3.2. Распределение локальной намагниченности P(SZ,T) сплава 96

3.3. Приведенная средняя намагниченность 6СГ) 99

3.4. Температурные зависимости локальной намагниченности отдельных примесных атомов S*(T) 102

3.5. Обсуждение полученных результатов 103

ГЛАВА ІV. Магнитное поведение примесных атомов ре в сильно разбавленных сплавах Pd(Ре,Со)

4.1. Парамагнитная релаксация атомов Ре в нулевом магнитном поле 116

4.1.1. Результаты измерений и математическая обработка спектров 116

4.1.2. Обсуждение результатов 121

4.2. Магнитное поведение примесных атомов Ре во внешних магнитных полях 123

4.2.1. Результаты измерений .123

4.2.2. Обсуждение полученных результатов 127

ГЛАВА V. Исследование магнитного поведения примесного со в металлическом pd методом эффекта мессбауэра на ориентированных ядрах и методом ядерной ориентации 141

5.1. Измерение СТ поля на ядрах 5'Со методом ЭМ/ОЯ 142

5.1.1. Результаты измерений 142

5.1.2. Учет релаксационной переориентации на промежуточных уровнях у-каскада Ре 147

5.2. Измерение СТ поля на ядрах 57Со методом ядерной ориентации 149

5.3. Анизотропия углового распределения ядерного излу-чения невзаимодействующих магнитных атомов 156

5.4. Обсуждение полученных результатов 161

Основные выводы 174

Список опубликованных работ по теме диссертации 176

Библиография

Введение к работе

Измерения сверхтонких взаимодействий методами ядерной спектроскопии находят все более широкое применение при решении различных проблем физики твердого тела. Они позволяют получать информацию о распределении зарядовой и спиновой плотности окружающих ядро электронов и используются, в частности, при изучении магнитных свойств веществ.

Одной из актуальных проблем физики магнетизма является исследование разбавленных магнитных сплавов с целью выявления роли электронов проводимости в формировании и взаимодействии магнитных моментов. Важное место в исследованиях разбавленных сплавов занимают также вопросы их магнитного упорядочения. Эти исследования направлены на изучение основных закономерностей магнетизма пространственно неупорядоченных систем, знание которых имеет большое научное и прикладное значение.

Применение методов ядерной спектроскопии при исследовании разбавленных магнитных сплавов дает ряд преимуществ: а) использование радиоактивных образцов позволяет изучать сплавы с экстремально малыми концентрациями примесейі б) локальный характер информации, получаемой в этих методах, наилучшим образом отвечает особенностям физических процессов, протекающих в неупорядоченных магнитных системах; в) они позволяют получать, в отличие от классических макроскопических методов, функции распределения локальных параметров, что особенно важно в исследовании разбавленных магнитных сплавов.

Особое место среди разбавленных сплавов занимают сплавы Pd с 3d -переходными металлами Ре и Со . Вокруг 3d -атомов в этих сплавах образуются облака поляризованных электронов, что

- б -

приводит к увеличению магнитных моментов примесей вплоть до

12 ув , то есть к образованию "гигантских моментов". При концентрациях Ре и Со свыше 0,1 ат.$ обменное взаимодействие между гигантскими моментами вызывает ферромагнитное упорядочение сплавов.

Исследованию свойств сплавов Pd с Fe и Со посвящены многочисленные работы, однако существует ряд вопросов, касающихся поведения сплавов с малым содержанием 3d -примесей, нуждающихся в дополнительном исследовании. В частности, не определены особенности ферромагнитного упорядочения в разбавленных сплавах, связанные с экстремально большими флуктуациями обменного взаимодействия, отсутствуют также подробные мессбауэровс-кие исследования ферромагнетизма сплавов PdCo .

Весьма ограничены экспериментальные данные о магнитном поведении сплавов с содержанием примесей менее 0,1 ат.$. Предположение о существовании в этих сплавах фазы спинового стекла нуждается в экспериментальном подтверждении. Невыясненным является вопрос о природе низкотемпературного поведения атомов Со в Pd , в частности вопрос о возможности появления эффекта Кондо.

Изучение этих вопросов позволит глубже понять как природу гигантских моментов и процессов их взаимодействия, так и установить ряд общих особенностей магнитного поведения пространственно неупорядоченных систем.

Основной целью настоящей работы являлось изучение магнитных свойств разбавленных сплавов палладия с железом и кобальтом методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации. А именно, исследование процесса ферромагнитного упорядочения в разбавленном сплаве PdCo и изучение магнитного поведения атомов Ре и Со

в сильно разбавленном сплаве Рй(Ре,Со) в области концентраций возможного существования фазы спинового стекла. Магнитные свойства атомов Р» изучались методом эмиссионной мессбауэровской спектроскопии на ядрах 57Ре , магнитные свойства атомов Со изучались комбинированным методом эффекта Мессбауэра на ориентированных ядрах и методом низкотемпературной ориентации ядер 57Со по угловому распределению у-излучения с энергией 136 кэВ.

Диссертация состоит из пяти глав. Первая глава представляет собой литературный обзор данных по общим вопросам магнитного сверхтонкого взаимодействия в разбавленных магнитных сплавах, свойствам сплавов Pd с Ре и Со , а также основам метода эффекта Мессбауэра на ориентированных ядрах.

Вторая глава посвящена методике эксперимента. В ней приведено описание мессбауэровского спектрометра, способов приготовления образцов, методов и аппаратуры для их охлаждения, а также методики обработки мессбауэровских спектров.

В третьей главе рассматриваются результаты исследования процесса ферромагнитного упорядочения в разбавленном сплаве Расо ( 0,3 ат.% Со ). На основе анализа мессбауэровских спектров примесных атомов 5?Ре определены основные характеристики ферромагнитного упорядочения сплава. Результаты обсуждаются в рамках перколяционной теории и теории молекулярного поля.

В четвертой главе представлены результаты мессбауэровского исследования магнитного поведения атомов Ре в сильно разбав-ленном сплаве ра(Ре,Со) , содержащем ~0,01 ат.$ магнитных примесей їе и Со . в результате исследований определена зависимость частоты электронной релаксации спинов Ре от температуры; установлены зависимости сверхтонкого поля на ядрах 57Ре

от величины внешнего магнитного поля. При низких температурах в малых внешних магнитных полях обнаружена разориентация магнитных моментов Ре относительно внешнего поля, возникновение которой объясняется знакопеременным, типа РККИ, обменным взаимодействием между примесными моментами.

Пятая глава посвящена изучению магнитных свойств примесных атомов Со в том же сплаве при сверхнизких температурах. Определены зависимости сверхтонкого поля на ядрах 57Со от температуры и внешнего магнитного поля. Резкое отличие экспериментальных зависимостей от рассчетных кривых, описывающих поведение свободного гигантского момента Со в матрице Pd , указывает на кондо-компенсацию момента Со электронами проводимости. Сравнение экспериментальных данных, полученных методом ядерной ориентации и методом эффекта Мессбауэра на ориентированных ядрах, позволяет сделать вывод о слабом влиянии процессов релаксационной переориентации на измеряемые величины и о существовании разориентированнои относительно внешнего поля спиновой конфигурации примесных атомов со .

Автор защищает следующие положения:

  1. Определение основных характеристик ферромагнитного упорядочения разбавленного сплава PdCo (0,3 ат.% Со ) на основе разработанной методики анализа мессбауэровских спектров примесных атомов 57Ре .

  2. Объяснение неоднородного характера ферромагнитного упорядочения в сплаве PdCo на основе перколяционной теории и теории молекулярного ПОЛЯ.

  3. Замедление электронной релаксации спинов Ре в сильно разбавленном сплаве Pd(Pe,Co)(^Q,0I ат.$ примесей Ре и Со )

и зависимость частоты релаксации от температуры.

4. Обнаружение разориентации примесных моментов Ре относительно направления внешнего магнитного поля в разбавленных сплавах Pd(Pe,Co) и ее объяснение обменным РККИ-типа взаимодействием примесных спинов.

5» Характер зависимости СТ поля на ядрах 57Со от температуры и внешнего магнитного поля в сплавах Pd(Fe,Co)(Q,0I ат.$ Ре и Со ), установленный методом ЭМ/ОЯ и методом ОЯ. Объяснение указанной зависимости эффектом Кондо на примесном Со в Pd .

  1. Вывод о незначительном влиянии релаксации на промежуточных ядерных уровнях на величину измеряемого СТ поля на ядрах 5^Со в сильно разбавленном сплаве Pd(Pe7Co).

  2. Несовпадение значений СТ поля на ядрах 57Со при измерении его методом ЭМ/ОЯ (по фактору ядерной ориентации Вд. ) и методом Оя и объяснение этого факта статическими возмущениями ядерной ориентации, возникающими вследствие изменения направления СТ поля на ядрах примесей при радиоактивном превращении 57Со в 57Ре .

Разбавленные сплавы палладия с железом и кобальтом

Особое место среди разбавленных магнитных систем занимают сплавы палладия с 5 d -переходными металлами, в частности, с железом и кобальтом. Замещая атомы Pd в кристаллической решетке, примеси Ге и Со вызывают сильную поляризацию окружающей матрицы. В результате этого вокруг примеси образуется облако поляризованных 4d -электронов с общим магнитным моментом ( 3d -примесь и поляризованное облако) около 10 мв . Аномально большие магнитные моменты на примесях Fe и Со в Pd получили название "гигантских моментов". Они впервые были обнаружены в работах Крэнгла / 8 / и Бозорта / 9 /. Впоследствии гигантские моменты на 3d -примесях были обнаружены и в других сильно парамагнитных матрицах, в частности,в платине и в сплаве Ni5Gq .

Между примесными гигантскими моментами существует ферромагнитное обменное взаимодействие. Возникающее вследствие перекрытия поляризованных электронных облаков оно имеет дальнодейст-вующий характер и вызывает ферромагнитное упорядочение в сплавах при очень малых концентрациях магнитной примеси, порядка 0,1 ат. (так называемое явление примесного ферромагнетизма).

Изучению свойств сплавов с гигантскими моментами были посвящены многочисленные работы, результаты которых отражены в ряде обзоров / 10,11 /. Основные выводы этих работ сводятся к следующему:

I. Измерения намагниченности сплавов PdFe и PdCo показали, что величина гигантского момента зависит от концентрации 3 d -атомов в сплаве и возрастает по мере ее понижения, достигая в пределе изолированной примеси величин около 12 мв для примесного Fe и около 10 \лв для Со / 12 /.

2 Восприимчивость сплавов в парамагнитной области температур следует закону Кюри-Вейса (1.7). Выполнение закона в широком температурном диапазоне означает, что гигантские моменты обладают свойствами "локализованных магнитных моментов".

3. Пространственные размеры поляризованных электронных облаков вокруг примеси были определены в экспериментах по малоугловому рассеянию тепловых нейтронов / 13 /. Было показано, о что средний радиус поляризации составляет около 10 А, причем величина поляризации даже ближайших к примеси атомов невелика, порядка 0,05 Мв По мере удаления от примеси поляризация спадает примерно по экспоненциальному закону. Всего область поляризации вокруг изолированной примеси Fe или Со содержит около 200 атомов Pd с общим магнитным моментом « 8 мв . При увеличении концентрации 3d -примеси размеры облака и его момент уменьшаются. Магнитный момент, связанный с собственно 3d -примесью, был определен равным 3,5+0,4- мв для Fe и 2,1+0,3 и8 для Со , от состава сплава он почти не зависит.

4. Зависимость температуры Кюри от концентрации в сплавах PdFe и PdCo имеет линейный характер при концентрациях больше I ат.% примеси и изменяется примерно квадратично при более низких концентрациях.

5. Теоретическое рассмотрение вопросов образования и взаимодействия гигантских моментов было проведено в работех / II,

В этих работах показано, что возникновение гигантских моментов связано с наличием у сильных парамагнетиков узкой незаполненной d -зоны. В случае металлического Pd зона проводимости образуется в результате перекрытия 4d и 5s -зон и имеет электронную конфигурацию 4d9 645s 36 . Движение электронов в d-зоне сильно скоррелировано, что определяет большую величину фактора обменного усиления Стонера (для Pd фактор усиления равен 10). Фактором обменного усиления и высокой плотностью d-состояний на поверхности Ферми и объясняется исключительно большая парамагнитная восприимчивость Pd

Гигантские моменты образуются в результате обменного взаимодействия 3d -электронов примеси с Ad -электронами матрицы. Пространственное распределение намагниченности вокруг примеси пропорционально обобщенной статической восприимчивости матрицы и имеет вид т(г) т0уехр(т J , (І.І4) где то ) - намагниченность матрицы на расстоянии г от примеси, R - радиус поляризованного облака, зависящий от свойств матрицы, m0 - определяется величиной обменного интеграла между 3d и Ad -электронами. По данным цитированной выше работы Лоу / 13 /, радиус R для сплавов Pd Ге , PdCo в пре о делах точности эксперимента составляет 3-5 А.

Потенциал обменного взаимодействия между примесями можно представить в виде суммы двух слагаемых. Первое слагаемое отвечает дальнодействующему ферромагнитному взаимодействию и имеет следующий вид ЧДг Ч ехр ) . (1Л5) Второе слагаемое описывает знакопеременное взаимодействие, типа РЮШ: VRKKMW V, (К7)5 (Ї.І6) где KF - фермиевский импульс электрона. При не слишком больших расстояниях между примесями ферромагнитный потенциал преобладает, что и объясняет явление примесного ферромагнетизма, наблюдаемое в сплавах PdFe и Pd Со ,

Когда расстояние между примесями становится больше некоторого критического значения RKP , ферромагнитный потенциал (I.I5) в силу своего экспоненциального характера, становится меньше РККй-потенциала (I.I6). При этом характер взаимодействия между примесями меняется - оно становится знакопеременным. Как уже было упомянуто, такой вид потенциала должен вызывать образование в сильно разбавленных сплавах Pd фазы "спинового стекла"

Методы и оборудование для охлаждения образцов

Процессы магнитного упорядочения в разбавленных сплавах Pd с Fe и Со , как отмечалось в гл.1, происходят в области гелиевых и более низких температур. Для проведения измерений в этих температурных диапазонах используются криостаты различных конструкций. Температуры в диапазоне от 300 до 4,2 К могут быть получены в обычном или в "проточном" гелиевом криостате. Конструкция первого из них наиболее отработана и надежна. Образец в таком криостате помещается в рабочий объем, имеющий надежный тепловой контакт с гелиевой ванной. Температура образца меняется с помощью печки, намотанной на его держатель. В "проточном" гелиевом криостате охлаждение образца производится потоком газообразного гелия, который испаряется из транспортного дюара. Температура образца изменяется за счет регулирования скорости потока гелия. При температурах несколько выше гелиевых метод является более экономичным, поскольку исключаются потери гелия при переливании из транспортного дюара в рабочий криостат. В настоящей работе для охлаждения образцов до гелиевых температур использовался металлический гелиевый криостат обычной конструкции, описание которого приводится в п.2.3.3. Температуры от 4,2 до 1,3 К могут быть получены в нем путем откачки паров

Для получения температур ниже 1KB основном применяются два метода: метод адиабатического размагничивания парамагнитных солей и метод растворения ъНе в 4 Не / 63 /. Первый метод, называемый также методом магнитного охлаждения, основан на магнето-калорическом эффекте - снижении температуры тела при адиабатическом уменьшении напряженности магнитного поля, в котором оно находится. Метод известен более 40 лет, ему посвящена общирная литература (см.например, / 64 /). Минимально достижимая температура в этом методе определяется величиной взаимодействия парамагнитных ионов с окружающими атомами крис талла: чем она меньше, тем более низкая температура может быть получена, поэтому в качестве рабочего тела используется разбавленные парамагнитные соли, в которых взаимодействие между магнитными атомами ослаблено. На практике наиболее широкое применение нашли хромокалиевые квасцы (минимальная температура 10 мК), и церий магниевый нитрат 2Се(М05)5-ЪМп(Ш3)г -2А Wz0 (минимальная температура мК).

В последнее время с целью дальнейшего понижения температуры в методе адиабатического размагничивания начали использоваться ядерные и Ван-Флековские парамагнетики (ядерное размагничивание / 63 /). Благодаря малым энергиям взаимодействия между ядерными магнитными моментами в этом случае может быть получена температура I мкК.

Основным недостатком метода адиабатического размагничивания является его одноразовость. После достижения минимальной температуры рабочая соль неизбежно начинает отогреваться за счет внешнего теплопритока. Скорость изменения температуры соли, а с ней и исследуемого образца, определяется теплоемкостью соли и величиной теплопритока. К этому следует добавить, что радиоактивные образцы сами по себе являются источниками тепловыделения и разогрева парамагнитной соли. В связи с этим, использование для охлаждения метода адиабатического размагничивания накладывает серьезные ограничения как на активность исследуемых образцов, так и на время измерения. В опытах по ядерному ориентированию радиоактивность применяемых образцов относительно невелика (около 10 мк Ки), а время измерения, как правило, не превышает одного часа, поэтому метод адиабатического размагничивания находит в этом случае широкое применение. В исследова ниях по эффекту Мессбауэра радиоактивность источников примерно в IOO раз выше (ІліКи ), что приводит к заметному увеличению скорости отогрева образца. Однако, учитывая относительную простоту метода и его экономичность, ограничивая время эксперимента, мы сочли возможным применить этот метод на предварительной стадии намеченных исследований для отработки методики изготовления образцов, получения мессбауэровских спектров и их математической обработки. Краткое описание изготовленного нами в этих целях криостата адиабатического размагничивания приведено в п.2.3.2.

Температурные зависимости локальной намагниченности отдельных примесных атомов S*(T)

Большое различие в степени локальной намагниченности сплава PdCo при температурах ниже температуры ферромагнитного перехода (рис.20) означает, что атомы примеси, находящиеся в различном магнитном окружении, имеют неодинаковые зависимости намагниченности от температуры. Эти зависимости могут быть определены из распределений локальной намагниченности с помощью метода, изложенного ниже.

Пусть 5Z (Т) - температурная зависимость намагниченности некоторого, произвольно выбранного атома i. . Доля атомов, намагниченных при данной температуре слабее выбранного, то есть атомов, для которых выполняется неравенство S r 5Z , определяется следующим выражением

Так как при ферромагнитном упорядочении температурные кривые В работе / 24 / Тс определялась в результате обработки экспериментальных данных согласно весьма приближенной модели, что привело к несколько заниженным значениям Тс по сравнению с реальными величинами. Поэтому для проведения экстраполяции данные работы / 24 / были пересчитаны. Температура перехода определялась непосредственно из экспериментальных графиков, как температура начала изменения мессбауэровских спектров, вызванного магнитным упорядочением сплава. локальной намагниченности не пересекаются, значение интеграла не зависит от температуры. Таким образом, подбирая значения Sz ГО , ЭДТ ,.... 5X(TN) такие, чтобы выполнялись равенства можно определить температурную зависимость намагниченности примесного атома 5Z(T), отвечающего выбранному значению интеграла Ii .

Пользуясь данным методом, на основе гистограмм распределения локальной намагниченности были рассчитаны кривые зависимости намагниченности примесных атомов от температуры (рис.22,а). Из сравнения полученных кривых видно, что скорость намагничивания увеличивается с возрастанием значения интеграла I Очевидно, что большему значению интеграла I соответствуют атомы примеси, имеющие большую обменную связь. Отметим, что для атомов со слабой обменной связью ( I z 0,3) вблизи температуры фазового перехода скорость намагничивания близка к нулю.

Теоретические вопросы магнитного упорядочения разбавленных сплавов палладия с 3d -переходными металлами бьши рассмотрены в серии работ Коренблита и Шендера / 11,25,26 /. Б этих работах было показано, что характер магнитного упорядочения определяется величиной параметра \)R , представляющего собой среднее число атомов примеси внутри сферы радиуса R , где R -длина, характеризующая протяженность потенциала ферромагнитного взаимодействия (I.I5): n - число атомов примеси в единице объема.

В области малых концентраций, когда параметр 1 , в силу экспоненциально быстрого уменьшения с расстоянием потенциала взаимодействия, каждый атом магнитной примеси эффективно взаимодействует лишь с одним, наиболее близко расположенным примесным атомом. В этом случае флуктуации обменного взаимодействия особенно велики, и магнитное упорядочение должно иметь сильно выраженный неоднородный характер.

Для сплава, исследованного в данной работе ( PdCo с содержанием 0,3 ат.$ Со ), параметр \)R= 0,068 I. Полученные экспериментальные данные (см.рис.20-22) демонстрируют неоднородный характер магнитного упорядочения в качественном согласии с существующими теоретическими представлениями.

На рис.21 кривая I представляет экспериментальную зависимость приведенной намагниченности сплава от температуры, кривая 2 - зависимость намагниченности, рассчитанную в модели эффективного поля для спина 5=1. Как было показано в работе / 19 /, кривая 2 описывает намагниченность более концентрированных сплавов Pd Ге с концентрациями примеси свыше I ат.%. Из сравнения кривых I и 2 видно, что намагничивание более разбавленного сплава проходит значительно медленнее, причем насыщение отсутствует даже при температуре равной 0,2 TQ. Аналогичное отклонение наблюдалось для сплава PdPe с концентрацией Fe , равной 0,4 ат.%, в работе / 22 /, где приведенная намагниченность сплава вычислялась на основе функции распределения молекулярного поля, содержащей параметры, найденные из мессбауэровских спектров.

Результаты измерений и математическая обработка спектров

При температуре 4,2 К спектр представляет собой одиночную линию шириной Г = 0,50(3) мм/с, что несколько превышает аппаратурную ширину линии, наблюдаемую при температуре жидкого азота, когда она равна 0,46(3) мм/с. С понижением температуры до 0,1 К ширина линии монотонно растет,при температурах 0,1 К проявляется более сложная магнитная структура спектра.

Наблюдаемое изменение формы мессбауэровских спектров может вызываться как замедлением парамагнитной релаксации спина Fe, так и возникновением в сплаве магнитного упорядочения, для которого, как было показано в предыдущей главе, характерна сильная неоднородность процесса намагничивания. Отсутствие асимметрии спектров при температурах меньше 0,1 К позволяет сделать вывод об отсутствии ферромагнитного упорядочения в сплаве, не исключая при этом возможности упорядочения типа "спиновое стекло", для которого асимметрия спектров, вызванная поляриза-цией материнского ядра Ц) , не является обязательной (см. далее гл.У). Однако, широкий температурный интервал, в котором происходит монотонное изменение формы спектра, указывает на то, что релаксационный характер поведения Ге является определяющим во всем исследованном температурном диапазоне.

Учитывая выше сказанное, для обработки спектров была выбрана стохастическая модель Даттагупты-Блюма / 77 /, развитая для расчета формы мессбауэровских спектров в условиях изотропной релаксации спина иона. Выбор именно стохастической модели релаксации определяется более широкой (по диапазону частот) областью применения теорий этого класса в отличие от релаксационных теорий возмущения. Надо отметить, что в работе / 38 / похожие спектры, полученные для сплава Pd(Fe,Co) с концент —3 рацией железа 3D ат.%, описывались с помощью модели приве денной в / 78 /, в которой принимается, что магнитный момент примеси может быть ориентирован по одному из шести направлений вдоль осей 4-го порядка кристаллической решетки палладия. Релаксация в данной модели описывается двумя частотами для поворотов спина на 90 и на 180. Однако, применение этой модели к нашим спектрам не дало удовлетворительного результата. При температурах ниже 0,1 К неудовлетворительное описание спектров давала и модель Даттагупты-Блюма. Хорошее описание было достигнуто лишь при введении набора частот релаксации Як . При 1 п - номер канала памяти анализатора, Рк - парциальный вклад К -ой частоты электронной релаксации Ак , 8 - изомерный сдвиг спектра, Cj5/2 и 9- $ -факторы ядерных уровней 1, = 3/2" и I = 1/2" Fe соответственно, Г0 - аппаратурная ширина линии, А и h - масштабные множители, Hscjt 57Г СТ поле насыщения на ядре 1-е , которое на основании измерений во внешнем магнитном поле (см.далее п.4.2.2) принималось равным 30,1 Т.

Для упрощения вычислений число релаксационных частот принималось равным трем. Обработка спектров проводилась методом наименьших квадратов с варьированием следующих параметров: Рк

График зависимости средней по набору частоты релаксации Я от температуры, построенный по данным табл.4.I, приведен на рис.26 (прямая I). Прямая 2 представляет зависимость частоты релаксации для более разбавленного сплава Pd(Fe,Co) с концентрацией магнитных примесей около 10 3 ат.% / 38 /. Как видно из рисунка,обе зависимости носят линейный характер и в области температур 0,05-0,15 К характеризуются близкими значениями частот релаксации. Однако, прямая, полученная в настоящей работе, имеет больший угол наклона к оси Т.

Линейный характер зависимости, полученной в работе / 38 /, интерпретировался как результат взаимодействия изолированных примесных атомов Fe с электронами проводимости матрицы за счет механизма Корринги. Наблюдаемые различия в наклоне прямых I и 2 можно связать с существованием дополнительного спин-спинового вклада в скорость релаксации, обусловленного взаимодействием примесных атомов в более концентрированном сплаве, исследованном в настоящей работе. Из линейного характера полученной зависимости следует, что спин-спиновый вклад в скорость релаксации также имеет линейную зависимость от температуры. Аналогичная зависимость частоты спин-спиновой релаксации от температуры была получена в работе / 79 / для спинового стекла при температурах выше температуры замерзания.

На рис.27 изображен примерный вид распределения частот релаксации, полученный по данным математической обработки спектров, приведенным в табл.4.1. Наличие этих распределений подтверждает предположение о влиянии спин-спиновых взаимодействий на скорость релаксации атомов Ге в исследуемом сплаве. Полученные результаты согласуются с представлениями, развитыми в работах / 80,81 /, где показано, что распределение релаксационных частот является характерной особенностью поведения спиновых стекол при температурах выше температуры замерзания.

Таким образом, хотя монотонный характер изменения релаксационных параметров свидетельствует об отсутствии в исследуемом сплаве при Т 0,05 К фазового перехода парамагнетик-спиновое стекло, полученные динамические характеристики являются типичными для спиновых стекол при температурах выше температуры замерзания.

Похожие диссертации на Изучение магнитного поведения примесных атомов Fe и Co в матрице Pd методами эффекта Мессбауэра и ядерной ориентации