Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов Соколов Андрей Николаевич

Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов
<
Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов
>

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - бесплатно, доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Соколов Андрей Николаевич. Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов : Дис. ... канд. техн. наук : 05.14.03 Москва, 2005 137 с. РГБ ОД, 61:06-5/2205

Содержание к диссертации

Введение

1. Анализ экспериментальных результатов и теоретических моделей ползучести, уплотнения и распухания диоксида урана 8

1.1. Основные закономерности изменения скорости ползучести диоксида урана в термических

условиях 8

1.1.1. Зависимость скорости ползучести диоксида урана от напряжения и температуры 8

1.1.2. Влияние отклонения от стехиометрического состава на скорость ползучести диоксида урана 10

1.1.3. Зависимость скорости ползучести от размера зерна и пористости 13

1.1.4. Влияние легирования на скорость ползучести диоксида урана 13

1.2. Основные закономерности изменения радиационной скорости ползучести, распухания и уплотнения топлива на основе диоксида урана 20

1.2.1. Зависимость скорости ползучести диоксида урана в условиях реакторного облучения от выгорания, напряжения, температуры и плотности деления 20

1.2.2. Влияние структуры и состава топлива на скорость радиационной ползучести 24

1.2.3. Распухание и уплотнение оксидного топлива 25

1.2.4. Влияние легирования и размера зерна на распухание и выход ГПД 29

1.3. Модели и механизмы, описывающие термическую ползучесть твердых тел 30

1.3.1. Дислокационные модели ползучести 30

1.3.2. Диффузионная ползучесть и скольжение по границам зерен 31

1.3.3. Влияние на механические свойства поликристаллических тел межзеренной фазы. Оценка величины эффективного тензора вязкости поликристаллического тела 32

1.3.4. Особенности механизмов деформации диоксида урана 34

1.4. Модели, описывающие радиационную ползучесть твердых тел 36

1.4.1. Механизм SIP А 36

1.4.2. Петлевые механизмы .37

1.4.3. Механизмы, учитывающие скольжение дислокаций 38

1.4.4. Феноменологические модели ползучести диоксида урана под облучением 39

1.5. Выводы 42

2. Методики и экспериментальные средства для исследования механических свойств оксидного ядерного топлива 44

2.1. Условия эксплуатации твэлов энергетических реакторов и технические требования к экспериментальным средствам 44

2.2. Методика и экспериментальные средства исследования радиационной ползучести 46

2.2.1. Конструкция установки для исследования радиационной ползучести оксидного топлива 46

2.2.2. Проектировочный теплофизический расчет установки «ПОСТ-УРАЛ-М» 50

2.2.3. Установка для исследования радиационного уплотнения и распухания оксидного топлива 57

2.2.4. Проектировочный теплофизический расчет установки «PACT-УРАЛ» 61

2.3. Системы обеспечения, управления и регистрации данных впутриреакторных установок... 67

2.3.1. Система измерения деформации 68

2.3.2. Система автоматизированного контроля и регулирования температуры 70

2.3.3. Система нагружения и обеспечения атмосферы 72

2.3.4. Программное обеспечение систем измерения и управления 73

2.3.5. Характеристики разработанных установок 73

2.5. Модернизация установки «КРИП-М» для исследования высокотемпературной ползучести оксидного топлива 74

2.6. Выводы 80

3. Экспериментальные результаты исследований механических свойств модифицированного топлива на основе диоксида урана 81

3.1. Исследование механических свойств модифицированного топлива в термических условиях 81

3.1.1. Характеристики образцов 81

3.1.2. Условия испытаний 82

3.1.3. Результаты исследования термической ползучести модифицированного топлива 83

3.1.4. Результаты исследования механических свойств модифицированного топлива при деформировании с постоянной скоростью 86

3.2. Исследование радиационной ползучести модифицированного топлива 88

3.2.1. Характеристики образцов 88

3.2.2. Условия испытания образцов и методика исследования радиационной ползучести модифицированного топлива 89

3.2.3. Методика определения эффективных температур при исследовании радиационной ползучести диоксида урана 91

3.2.4. Результаты исследования радиационной ползучести модифицированного топлива 95

3.3. Исследование радиационного уплотнения и распухания модифицированного топлива 99

3.3.1. Характеристика образцов и условия облучения 99

3.3.2. Результаты исследования радиационного уплотнения и распухания топлива 100

3.4. Выводы 104

4. Разработка моделей и рекомендации для обобщения и прогнозирования характеристик ползучести диоксида урана 106

4.1. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования скорости ползучести диоксида урана в термических условиях 106

4.2. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования скорости ползучести модифицированного диоксида урана 113

4.3. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования характеристик радиационной ползучести диоксида урана 116

4.4. Разработка расчетных рекомендаций для прогнозирования характеристик радиационной ползучести модифицированного диоксида урана 124

4.6. Рекомендации для расчёта скорости ползучести топлива на основе диоксида урана в программах анализа работоспособности твэл 125

5. Заключение 128

6. Список литературы 130

Введение к работе

Конкурентоспособность и эффективность использования топлива в энергетических реакторах определяется уровнем достигнутых выгораний. Современные конструкции твэлов должны обеспечить выгорание до 70 ГВт'сут./т. Увеличение длительности кампании требует разработки и лицензирования тепловыделяющих элементов с повышенным эксплуатационным ресурсом. Среди множества факторов, определяющих работоспособность твэлов при высоких выгораниях, важное место занимает проблема силового взаимодействия топлива и оболочки (ВТО). Снижение напряжений при ВТО приведёт к уменьшению повреждений оболочки и, соответственно, увеличению ресурса твэла. Нагрузки на оболочке могут быть снижены путем использования топлива с низким сопротивлением деформированию.

В связи с этим, главным направлением решения задачи обеспечения надежности твэлов при высоких выгораниях специалисты большинства стран производителей топлива считают использование в твэлах энергетических реакторов диоксида урана с добавками легирующих элементов [1-3]. Легирование направлено на снижение сопротивления деформированию топлива, для уменьшения механического взаимодействия топлива с оболочкой в стационарных и переходных режимах и на увеличение размера зерна для ограничения выхода продуктов деления.

Специалистами Японии, США, Франции, Германии проведены широкие исследования поведения твэлов с легированным топливом при выгораниях до 80 ГВтсут/т [4-6]. Получены результаты по выходу продуктов деления, изменению размеров оболочки и топливного столба, изменению структуры краевой зоны таблеток из диоксида урана с добавками оксида ниобия, оксида титана, оксида хрома и алюмосиликатов. Показано улучшение характеристик работоспособности твэлов с модифицированным топливом. Несмотря на то, что модификация состава и структуры топлива направлена на снижение механического взаимодействия сердечника и оболочки, данные по основному параметру, характеризующему снижение сопротивления деформированию - радиационной ползучести отсутствуют.

Обоснование использования легированного диоксида урана в качестве топлива энергетических реакторов предполагает, прежде всего, изучение размерной стабильности таблеток в процессе облучения и закономерностей накопления пластических деформаций в условиях ползучести.

Работа выполнена в рамках межотраслевой программы сотрудничества Министерства образования РФ и Министерства РФ по атомной энергии по направлению «Научно -инновационное сотрудничество» (Приказ Министерства образования РФ № 4659 от 27.12.2002) и в рамках программы «АЭС и ЯЭУ нового поколения с повышенной безопасностью» (постановление правительства РФ №263 от 06.04.1996).

Целью работы явилось:

Разработка и усовершенствование экспериментальных средств для исследования процессов деформирования ядерного топлива. Получение, анализ и обобщение данных по ползучести, радиационному уплотнению и распуханию легированного диоксида урана для обоснования его использования в твэлах энергетических реакторов с повышенным эксплуатационным ресурсом.

Научная новизна работы заключается в следующем;

1.Разработаны методы и экспериментальные средства для исследования радиационной ползучести, уплотнения и распухания оксидного ядерного топлива при проектных параметрах облучения в широком интервале температур.

2.Впервые проведены исследования и найдены закономерности изменения характеристик ползучести легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию от напряжения, температуры, плотности деления.

3.Впервые получены экспериментальные данные по радиационному уплотнению и распуханию диоксида урана с низким сопротивлением деформированию.

4.Разработаны модели и рекомендации для учёта ползучести сердечников из легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Практическая значимость работы:

1.Методики и экспериментальные средства исследования радиационной ползучести, радиационного уплотнения и распухания топлива внедрены на реакторе ИВВ-2М ФГУП «Институт реакторных материалов».

2.Результаты и расчётные рекомендации внедрены и используются в ФГУП ВНИИНМ им. академика А.А. Бочвара для анализа напряжённо-деформированного состояния, оценки ресурса и лицензирования твэлов.

Основные положения выносимые на защиту:

  1. Разработанные и усовершенствованные экспериментальные средства исследования радиационной ползучести, радиационного уплотнения и распухания оксидного ядерного топлива.

  2. Автоматизированные системы обеспечения испытаний.

3.Экспериментальные результаты исследования ползучести легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию и закономерности изменения характеристик ползучести от температуры, напряжения и плотности деления.

4.Экспериментальные результаты исследования радиационного уплотнения и распухания легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию.

5.Модели деформирования диоксида урана, учитывающие влияние температуры, напряжения, плотности деления, структуры и состава на характеристики ползучести.

6.Расчётные соотношения для учёта ползучести в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на: научных сессиях МИФИ-99 (Москва, 1999 г.), МИФИ-2000 (Москва,2000 г.), МИФИ-2002 (Москва, 2002 г.), МИФИ-2003 (Москва, 2003 г.), МИФИ-2004 (Москва, 2004 г.), конференции МАГАТЭ «Characterization and Quality control of nuclear fuels - CQCNF - 2000», (Hyderabad, 2002), конференции МАГАТЭ «Technical Committee Meeting on Improved Fuel Pellet Material and Designs» (Brussels, 2003), четвёртой конференции пользователей программного обеспечения CAD-FEM GmbH. (Москва, 2004. г.)

Основные закономерности изменения радиационной скорости ползучести, распухания и уплотнения топлива на основе диоксида урана

На сегодняшний день получено достаточно много экспериментальных данных по ползучести диоксида урана под облучением. В работах [32,33,29] проведен анализ таких данных и их систематизация. Как правило, на ранних стадиях облучения наблюдается непрерывное уменьшение скорости ползучести. Нестационарная ползучесть является определяющей до выгорании (0,5-1,0)1020 дел/см3 или (0,21-0,42) % от числа тяжелых атомов [34,29]. Уменьшение скорости ползучести в области низких температур связано с радиационным упрочнением (накоплением радиационных дефектов). При малых выгораниях существенным может быть влияние радиационного уплотнения. Уменьшение скорости ползучести описывается степенным или экспоненциальным законом. Стационарная стадия наступает при деформации (0,3-1) %. Время или выгорание до достижения стационарной стадии зависят от температуры испытаний и уменьшаются при ее увеличении. В области высоких температур длительность нестационарной стадии определяется в большей степени деформационным упрочнением.

После достижения выгораний 10 дел/см (4,2%) для диоксида урана наблюдалось увеличение скорости радиационной ползучести в области низких температур [23,36]. При выгораниях 210 дел/см скорость ползучести увеличивалась в 6 раз по сравнению со стационарным значением. Увеличение скорости связывают с развитием пористости.

В [32] радиационная ползучесть диоксида урана исследовалась в интервале температур 490-1550 С, напряжений 5-50 МПа, плотностей деления (1-8,2)1013 дел/см3с до максимальных выгораний 2% тяжелых атомов. На рис.14 показана зависимость скорости ползучести от выгорания для одного образца при различных напряжениях. Скорость ползучести непрерывно уменьшается до выгораний порядка 1,510 1/см («0,5%) после чего принимает стационарное значение.

Сравнивая значения скоростей ползучести при одинаковых выгораниях и на стационарной стадии, можно получить зависимости скорости ползучести от напряжения (рис.15). Скорость стационарной радиационной ползучести пропорциональна напряжению и может быть представлена в виде: є (с-с?о), где оо-напряжение, при котором скорость деформации ползучести равна скорости деформации от распухания топлива. В зависимости от плотности топлива, температуры и выгорания значение этого порогового напряжения изменяется от 3 до 10 МПа. Скорость радиационной ползучести линейно возрастает при увеличении плотности деления [29,36].

Закономерности радиационной ползучести в области низких температур (меньше 1000 - 1100 С) отличаются от закономерностей при более высоких температурах [37,38,39]. Главным отличием является слабая температурная зависимость радиационной ползучести при температурах меньше 1100 С. Исследования зависимости стационарной скорости радиационной ползучести от напряжения в области температур меньше 1100 С показали, что при напряжениях менее 50 МПа она пропорциональна напряжению в первой степени [40,23,41].

При более высоких температурах зависимость скорости ползучести диоксида урана имеет более сложный характер. Тем не менее, считают, что зависимость скорости ползучести от напряжения можно представить суммой двух членов: ёф-а+а". При о 40 МПа скорость ползучести линейно изменяется с напряжением, а при более высоких напряжениях ёф ап, где п=3 5.

В области низких температур, для диоксида урана наблюдается линейная связь между скоростью ползучести и плотностью деления [23]. В [23] для скорости радиационной ползучести двуокиси урана при температурах 150 - 850 С получена следующая зависимость: где єф - стационарная скорость ползучести, 1/час, а - напряжение МПа; і?-плотность деления, дел./ат.сек. Для температур меньших 800 С скорость радиационной ползучести практически не зависит от температуры [23], что согласуется с работами других авторов. На рис. 16 представлена зависимость отношения стационарных скоростей радиационной и термической ползучести от плотности деления [32].

Если при температуре 1120-1150 С облучение увеличивает скорость ползучести в 3-24 раза в зависимости от плотности деления, то при 1550 С скорость практически не изменяется. Кроме данных работы [32] на рис.16 при низких плотностях деления, показаны результаты работ [42,43] приведенные к напряжению 30 МПа. Зависимость скорости радиационной ползучести от температуры имеет термоактивационный характер, с энергией активации близкой к энергии активации термической ползучести. Для всего исследованного интервала температур эта зависимость показана на рис.17 [29]. Результаты приведены к плотности 96% от теоретической.

Для описания скорости стационарной радиационной ползучести при высоких температурах рекомендовано соотношение: где Л]=1,7 107, Q=356 кДж/моль, сс=0.095 1/МПа, ёф-скорость радиационной ползучести, 1/час.

Значения коэффициентов «а» и «Ь» зависят от температуры и лежат в области от 10 14-10"12 см3с.

В программном комплексе URANUS [45], для обобщения скорости ползучести стехиометрического диоксида урана с плотностью (92-98) % от теоретической, и размером зерна (4-35) мкм используется выражение: гдеЛі=1,4 109, 2=4,4 10"10, з=6,6105, Л4=1,ЗЇ0"25 - постоянные; 01=90, Q2=132, Q3=5 ккал/моль -энергии активации; G - размер зерна в мкм; R - универсальная газовая постоянная; р - плотность в процентах от теоретической; Т - температура в Кельвинах. Соотношение (1.7) используется в области температур (440-1800) С, напряжений (7-110) МПа.

При изучении влияния пористости образца на скорость ползучести в области температур 950-980 С при различных напряжениях установлено, что скорость ползучести увеличивается с увеличением пористости по степенному закону (рис.18). Результаты по радиационной ползучести диоксида урана различной пористости при низких температурах хорошо аппроксимируются соотношением: где Р - пористость,%, є0 - скорость радиационной ползучести диоксида урана теоретической плотности. Величины As и т равны 0,125 и 2,0 соответственно (по зарубежным данным [29]) и 0,31 и 1,8 для отечественных исследований. В области высоких температур для учета зависимости от пористости используются уравнения (1.7) и (1.8) [32].

При высоких температурах зависимость скорости ползучести от размера зерна в процессе облучения аналогична зависимости для термической ползучести. При испытаниях диоксида урана с размером зерна 8 и 44 мкм в процессе облучения в области низких температур не обнаружено значимых различий результатов при изменении напряжений от 5 до 40 МПа. Сравнение скоростей ползучести топлива с размером зерна 10 и 25 мкм, полученных различными авторами, показало отсутствие систематических отличий данных в низкотемпературной области [12,23,29]. На основании этого можно утверждать, что скорость радиационной ползучести диоксида урана не зависит от размера зерна. Если считать, что ползучесть контролируется диффузией точечных дефектов, это означает наличие мощных альтернативных границе зерна стоков радиационных дефектов.

В зарубежной литературе отсутствуют данные по радиационной ползучести легированного диоксида урана. По данным отечественных исследователей [27,44] добавки оксида ниобия и оксидов редких земель качественно не изменяют закономерности радиационной ползучести диоксида урана в области температур выше 1000 С.

Влияние на механические свойства поликристаллических тел межзеренной фазы. Оценка величины эффективного тензора вязкости поликристаллического тела

Как было показано ранее [31], аморфная фаза на границе зерна приводит к увеличению скорости деформации поликристалла. В [69] предлагается упрощенные оценки скорости ползучести для поликристалла состоящего из зерен кубической формы при наличии межзеренной фазы. Если на поликристалл действует напряжение сдвига т, то скорость деформации определяется выражением: d-размер частицы, w - толщина прослойки между зерен, г\ - вязкость прослойки. Данная модель является оценочной, и применима в ограниченном числе случаев. Например, при отсутствии межзеренной фазы w стремится к нулю, тогда и скорость ползучести равна нулю, что не соответствует действительности. Более полно процессы деформирования поликристаллического тела, влияние состояния границы зерна, размера зерна и других параметров рассмотрены Лифшицем И.М. [70]. В работе анализируется и строится количественная теория высокотемпературного диффузионно-вязкого течения поликристаллических тел при малых напряжениях. Для возникновения в зерне квазистационарного течения, должна произойти предварительная подстройка нормальных напряжений а„„ вблизи границы. При этом а„„ уже не является постоянным на границе и лишь опп =-р, где/? - внешнее приложенное напряжение. Таким образом, в процессе установления диффузионно-вязкого течения первоначальное упругооднородное состояние тела перестаёт быть упругооднородным и характеризуется сложной картиной распределения напряжений внутри каждого зерна. Другой важный момент в характеристике напряжённого состояния связан с ролью скольжения вдоль «аморфизованного» слоя на границе раздела зерен (например два зерна а и Р). Тангенциальные составляющие скорости испытывают на границе раздела скачек 8и, \s=tf -и" (5uf \s -скорость скольжения на границе, и" и uj? -тангенциальные составляющие скорости движения зёрен аир.

Таким образом, самосогласованное изменение формы зёрен и их перемещение в процессе диффузионно-вязкого течения неизбежно сопровождается скольжением по их границе. Если вязкость «аморфизованного» слоя на границе зерна характеризовать коэффициентом Ts, и учесть что вязкость «аморфизованного» слоя не зависит от размеров зерна, то для достаточно «испорченной» границы (в области высоких температур) по порядку величины t]s kT/(D0c0a) где Дгкоэффициент диффузии вакансий, со-равновесная концентрация вакансий, D0c0 D-коэффициент самодиффузии атомов, а-постоянная решетки. При таких условиях касательные напряжения на поверхности раздела равны нулю ош r\s8ann/((kT/D(o0)aL)&0 где 6стй„-вариация нормальных напряжений на границе зерна. Скольжение происходит без сопротивления. Однако если поверхность раздела зерен недостаточно аморфизована, то скольжение может быть сильно затруднено, и предыдущие оценки не верны. Если г5 настолько велико, что r\sL/ar\ »1 (г0-тензор вязкости зерна, ц kTL2 /(DCD0), где coo объём, приходящийся на одну вакансию), то эффективная вязкость поликристалла г=г определяется следующим соотношением л = r\sL/a, где Z-размер зерна, а-атомная постоянная. Полное решение диффузионной задачи и вычисление тензора вязкости для малого макроскопического элемента объёма (но содержащего большое количество зерен) дают следующий результат. Эффективный тензор вязкости распадается на два слагаемых, из которых первое соответствует диффузионной вязкости при нулевом сопротивлении скольжению, а второе — целиком обусловлено сопротивлением скольжению: г=г0+г (в скалярном виде) или ашт - ашт + a kim (в тензорном виде). ПО порядку величины автором делается следующая оценка: л L2 и г T\sLla. В случае лёгкого скольжения (аморфизованная поверхность раздела) гу а2 и r\ /r\ a/L«l эффективный тензор вязкости можно полагать равным г. В противоположном случае большого сопротивления скольжению г\ /г»1 тензор вязкости можно полагать равным г . Для сферического зерна радиуса R тензор аШт сводится к скаляру г = Таким образом, модифицируя границу зерна с целью уменьшения сопротивления скольжению, можно уменьшить эффективный тензор вязкости г поликристаллического тела за счёт уменьшения г(5, а значит, в итоге увеличить скорость ползучести. Диоксид урана является ионным соединением с двумя кристаллическими подрешетками, состоящими из катионов и анионов. Катионная подрешетка (уран) заряжена положительно, анионная (кислород) - отрицательно. Следовательно, нужно различать анионные (заряженные положительно) и катионные (заряженные отрицательно) вакансии, которые могут перемещаться только в своих подрешетках. Концентрации вакансий обоих типов связаны между собой законом действующих масс и условием электрической нейтральности кристалла. Кроме того, концентрация вакансий сильно зависит от концентрации алиовалентных примесей. Дислокационные пороги электрически заряжены, что увеличивает силы Пайерлса при движении дислокаций. По этой причине реализация дислокационных механизмов ползучести затруднена, и при напряжениях до 30 - 50 МПа, в зависимости от размера зерна, преобладает диффузионная ползучесть. В большинстве случаев скорость ползучести можно представить как суперпозицию объемной и граничной диффузии [71]. Коэффициент диффузии в катионной или анионной подрешетках определяется концентрацией соответствующих вакансий. В общем случае имеются четыре различных типа вакансий, роль которых в высокотемпературной диффузии и, соответственно, в ползучести может быть различна: 1) конституционные вакансии или вакансии строения - это всегда незанятые позиции в данной кристаллической решетке. Они в общем случае не участвуют в диффузии, поскольку обмен конституционной вакансии с ионом приводит к образованию дефекта в кристаллической решетке. 2) стехиометрические вакансии - это вакантные позиции, существование которых связано с отклонением состава соединения от его химической формулы (например, в U02+x имеются вакантные позиции урана).

В оксидах концентрация стехиометрических вакансий зависит от парциального давления кислорода. 3) примесные вакансии образуются из-за того, что должна сохранится электронейтральность в случае замещения формульных катионов алиовалентными (имеющими примерно тот же атомный размер, но другой заряд). 4) собственные или тепловые вакансии, концентрация которых зависит от температуры. Проблемы диффузии компонентов ионных соединений намного сложнее, чем в случае металлов. Диффузию заданного компонента всегда можно описать как процесс обмена атомов с вакансиями в его собственной подрешетке. Однако здесь возникают дополнительные ограничения, связанные с тем, что кристалл состоит из электрически заряженных ионов, которые в отличие от металлов не экранируются огромным количеством практически свободных электронов. Поэтому удаление иона приводит к образованию противоположно заряженной вакансии. Однако, во-первых, кристалл должен быть электрически нейтральным, что определяет соотношение между концентрациями вакансий анионов и катионов, во-вторых, суммарный ток при движении дефектов (в том числе и дислокаций) должен быть равен нулю. Для расчета скорости ползучести зерна необходим коэффициент диффузии. В случае стехиометрического бинарного кристалла АаВр, в котором частицы обоих сортов диффундируют по вакансионному механизму, как показал Руофф [72], можно определить эффективный коэффициент диффузии по формуле: Для соединения (нестихеометрический диоксида урана) U02+x эффективный коэффициент диффузии будет иметь вид

Методика и экспериментальные средства исследования радиационной ползучести

Конструкция экспериментальной установки для исследования радиационной ползучести оксидного топлива «ПОСТ-УРАЛ-М» разработана на базе установки «ПОСТ» [27,83], использовавшейся ранее в исследовательском реакторе ИРТ-МИФИ. Изменение конструкции связано с требованиями по существенному увеличению параметров облучения (плотности потока нейтронов) и ресурса эксплуатации для достижения штатных параметров работы топлива в реакторе ВВЭР-1000.

Чертеж общего вида экспериментальной установки представлен на рис.23. Экспериментальное устройство состоит из навески, устройства для загрузки и перемещения навески по высоте активной зоны и технологических систем, обеспечивающих заполнение установки инертным газом и вывод измерительных коммуникаций.

Навеска установки «ПОСТ-УРАЛ-М» состоит из нагружающего устройства, соединенного с фланцем герметичной рабочей полости посредством сварки, устройства для передачи и регистрации деформации образца и системы технологических коммуникаций. Образец размещен в рабочей полости внутри обоймы из молибдена, образующей вместе с удлинительной трубой и сильфоном герметичную камеру. Нагружающее устройство состоит из герметичного корпуса, нагружающего сильфона, нагружающего штока и трубки для подачи давления. Преобразователь перемещения установлен в держателе и вынесен за пределы активной зоны реактора. Деформация от образца передается преобразователю удлинительным штоком. На нижнем конце удлинительный шток представляет собой молибденовую трубку, проходящую к торцу нагружающего пуансона через центральное отверстие в образце. Термопара для измерения температуры проходит внутри этой трубки. Её горячий спай устанавливается на уровне середины образца. По торцам образца установлены полированные диски (пятаки) из молибдена. Фрагмент навески с облучательным устройством показан на рис.24. Для перемещения навески по высоте активной зоны используется электромеханический привод, состоящий из двигателя постоянного тока, редуктора и винтовой пары, преобразующей вращательное движение в поступательное. Пределы перемещения задаются позиционированием концевых выключателей. Общий вид снаряженной установки «ПОСТ - УРАЛ-М» представлен на рис. 25.

Цель проектировочного теплофизического расчета - определение условий теплоотдачи от образцов к теплоносителю, при которых достигаются заданные условия испытаний. Расчеты проводились с помощью программного комплекса ANSYS [84]. Исходные данные для расчёта представлены в табл. 2.2 и табл. 2.3. Теплофизические свойства материалов взяты из [85-89,105].

Для определения условий теплообмена между поверхностью корпуса и водой был оценён коэффициента теплоотдачи по методике, представленной в [90,91]. Значение коэффициента составило а=1.96104 Вт/(м2К). Предварительный тепловой расчёт установки показал, что для упрощения расчётов можно поменять условие конвективного теплообмена на граничное условие 1-го рода, положив температуру поверхности капсулы равной 50 С.

Результаты расчетов показаны на рис.27-32, где представлены общее распределение температур в элементах установки, зависимости максимальных температур от энерговыделения, а также значения температур в месте установки термопары.

С целью определения допустимой толщины стенки образца, для нескольких конкретных размеров рассчитано распределение термических напряжений и температуры в образцах (рис.33-35). Для обеспечения механической целостности образцов необходимо соблюдать условия, при которых не будет превышен предел прочности. Для диоксида урана он составляет 120 МПа. Следует учесть, что вследствие интенсивной релаксации напряжений в диоксиде урана при температурах выше 1200 С ограничения на толщину стенки образцов, связанные с термическими напряжениями частично снимаются. Расчеты показали, что для выполнения требования механической целостности образцов при объёмном энерговыделении до 600 Вт/см3, необходимо использовать образцы в виде полых цилиндров с толщиной стенки в интервале 1.25 - 1.65 мм. Проведенные расчеты будут использованы в дальнейшем для выбора условий облучения и оценки температурных параметров экспериментов.

Проведенный тепловой расчёт установки показал, что достичь нужного теплового режима испытаний можно следующими способами: варьированием зазора между молибденовой обоймой и образцами в диапазоне 0,2 -0,6 мм можно, обеспечить температуру топлива в диапазоне от 400 до 1000С при значениях qv от 250-450 Вт/см3. Например, при энерговыделении 4,5 108 Вт/м3, толщине стенок образца 1,65 мм и гелиевой атмосфере минимальное и максимальное значение температуры образцов составило соответственно «690 и «970С. замена в рабочей полости гелия на неон увеличивает температуру образцов практически в 2 раза, то есть имеется возможность увеличения температуры испытаний без изменения энерговыделения в образцах. Сопоставляя экспериментальное и полученное расчётным способом значения температуры в месте установке термопары, можно оценить максимальную температуру образцов.

Методика определения эффективных температур при исследовании радиационной ползучести диоксида урана

Методика подготовки тонкостенных образцов такая же, как и в эксперименте по исследованию радиационной ползучести. Внешний диаметр образцов после механической обработки равнялся 7,18 мм, внутренний - 4,1 мм. Высота образцов изменялась от 9,8 до 10,6 мм. В установку «PACT-УРАЛ» загружалось 8 образцов. Общая высота топливного столба равнялась 81,56 мм. Установка загружалась в экспериментальный канал, расположенный в блоке второго ряда отражателя нейтронов реактора ИВВ - 2М.

Таблетки имели следующий состав: UO2 + 0,25 мае. % муллита (2SiC 2 ЗАІ2О3) + 0,1 мас. % ND2O5. Плотность образцов изменялась от 10,4 до 10,5 г/см3, средний размер зерна - 15-16 мкм, кислородный коэффициент-2,0035. Обогащение образцов по 235U составляло 4,4 %.

Перед пуском реактора установка располагалась выше активной зоны. После выхода реактора на мощность с помощью дистанционного электромеханического привода навеска с образцами опускалась в активную зону. В стационарном режиме облучения образцы находились на расстоянии 10 см от центра активной зоны.

Энерговыделение в образцах равнялось 509 Вт/см3, что соответствует средней плотности деления 1,7 Ю13 дел/см3с. Температура в центре образцов равнялась 650 - 660 С. Перед каждой остановкой реактора на ППР или перегрузку установка извлекалась из активной зоны. С целью ограничения величины термических напряжений скорость перемещения образцов в активной зоне выбирается так, что бы темп изменения температуры в центре не превышал 20 градусов в минуту. Как правило, скорость изменения мощности в образцах составляла 1,5-3 %/минуту.

Изменение размеров топлива за счет процессов радиационного уплотнения и распухания изучалась путем непрерывной регистрации изменения высоты столба образцов. После выхода на мощность и стабилизации температуры показания преобразователя перемещений равнялись (-160)-(-159) мкм. За первые 20-22 часа показания увеличились до -130 мкм. Это значение в последствие считалось начальной точкой для определения размеров топливного столба: AL=L + 130 мкм, гдеL -текущее показание преобразователя перемещений.

Зависимость изменения высоты топливного столба (текущего показания преобразователя L) от времени в процессе облучения показана на рис.65. На рисунке не указаны изменения показаний преобразователя при сбросе мощности в конце каждого цикла облучения и последующем выходе реактора на мощность. Амплитуда изменения показаний при остановках реактора составляла примерно 230 мкм и включение этих точек привело бы к снижению наглядности и затруднению восприятия результатов.

В течение первых 20 - 22 часов после начала облучения наблюдалось увеличение высоты топливного столба. Далее наблюдается уменьшение высоты топливного столба вследствие преобладания процесса радиационного уплотнения. Уменьшение размеров регистрировалось в течение примерно 1200 часов облучения. Общее изменение высоты топливного столба за это время составили 79 - 82 мкм. При дальнейшем облучении за 400 часов показания преобразователя (в пределах погрешности измерений) практически не изменялись. Начиная с примерно с 1600 часов, наблюдалось увеличение высоты топливного столба, причем скорость процесса постепенно увеличивалась. Таким образом, при времени облучения больше 1600 часов скорость изменения высоты образца начинает определяться процессами распухания топлива. За последние 1000 - 800 часов скорость увеличения высоты образцов составляла примерно 0,04 мкм/час.

Максимальное уменьшение высоты топливного столба равно 0,11 %. Это соответствует изменению объема на 0,33 %. Процесс уплотнения завершается при выгорании (7-8)1019 дел/см3. Изменение размеров топлива с пониженным сопротивлением деформированию, полученное в эксперименте вполне приемлемо, поскольку допустимое изменение объема, принятое в техническом проекте твэла ВВЭР - 1000 равно 1,2 %.

После выгорания 10 дел/см начинается увеличение высоты столба образцов, причем скорость процесса постепенно возрастает до выгораний примерно 1,510 1/см . По-видимому, в этом интервале еще сказывается процесс уплотнения топлива, проходящий с затухающей скоростью. В дальнейшем до конца испытаний наблюдается распухание топлива с практически постоянной скоростью. В эксперименте достигнуто выгорание 2,411020 дел/см3. В относительных единицах это составляет примерно 1 % от всех тяжелых атомов. Анализ показал, что скорость линейного распухания равна 8,2 10" см/дел. Исходя из этого, можно получить, что скорость изменения объема при распухании равна 2,4610"23 см3/дел. Это значение в относительном виде соответствует скорости объемного распухания 0,59 % на 1% выгорания.

Наблюдаемые закономерности изменения размеров топлива с пониженным сопротивлением деформированию при облучении качественно аналогичны имеющимся данным для диоксида урана без легирующих добавок. Сравнение полученных данных и результатов изменения объема при низких температурах для диоксида урана штатного состава [27] показано на рис.66. Максимальное изменение объема во всех случаях наблюдается при выгорании (0,7 - 1)1020 дел/см . Абсолютная величина уменьшения объема (уплотнения) зависит от исходной плотности топлива (рис.67).

Сравнения показывают, что изучаемое топливо имеет лучшую размерную стабильность по сравнению с топливом штатной технологии. Это может быть следствием большего размера зерна и (или) низкого содержания пор малого размера, которые, в основном, определяют величину радиационного уплотнения.

Похожие диссертации на Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов