Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Обзор методик, программных средств расчета условий облучения ОР, применения источников гамма-излучения 8
1.1. Обзор методик и программных средств расчета условий облучения пэлов ОР 8
1.2. Применение источников гамма-излучения 14
Глава. 2. Моделирование условий облучения пэлов КО и ЦКО реактора СМ 20
2.1. Конструкция и режим эксплуатации КО реактора СМ 20
2.2. Расчетная методика моделирования условий облучения пэлов КО .
2.3. Описание конструкции и режима эксплуатации ЦКО реактора СМ 29
2.4. Описание расчетной методики моделирования условий облучения пэлов ЦКО 30
2.5. Методика расчета мощности поглощенной дозы гамма-излучения от пэлов КО и ЦКО.
2.6. Результаты расчетных исследований 34
Выводы по второй главе 47
Глава 3. Результаты экспериментальных исследований радиационных характеристик пэлов ОР реактора СМ 48
3.1. Методика и результаты гамма-спектрометрии пэлов КО и ЦКО 48
3.2. Методика и результаты эмиссионной гамма-томографии поглощающего элемента компенсирующего органа реактора СМ 55
3.3. Экспериментальное определение мощности поглощенной дозы гамма-излучения от пэлов КО и ЦКО 60
3.4. Результаты расчетов в сравнении с экспериментальными данными 62
3.4.1. Распределение изотопов европия в объеме пэлов КО и ЦКО 62
3.4.2. Мощность поглощенной дозы гамма-излучения от пэлов КО и ЦКО 68
Выводы по третьей главе 69
Глава 4. Расчетное обоснование использования отработавших европийсодержащих пэлов ОР реактора см в гамма-источниках 70
4.1. Изотопы европия Eu-152, Еи-154 как материал для источника гамма-излучения 70
4.2. Обоснование схемы конструкции источников гамма-излучения на основе отработавших пэлов реактора СМ 75
4.3. Возможности использования европиевых пэлов реактора БН-600 в гамма-источниках. 82
Выводы по четвертой главе 85
Заключение: 86
Список литературы 89
Приложение 1 93
Приложение2 94
Приложение 3 95
Приложение4 96
Приложение 5 97
Приложение 6 98
- Применение источников гамма-излучения
- Расчетная методика моделирования условий облучения пэлов КО
- Методика и результаты эмиссионной гамма-томографии поглощающего элемента компенсирующего органа реактора СМ
- Обоснование схемы конструкции источников гамма-излучения на основе отработавших пэлов реактора СМ
Введение к работе
В СССР и в России использование поглощающих материалов на основе европия началось с конца 50-х годов и не имеет аналогов в мировой практике [1]. В начале они применялись в органах регулирования транспортных водо-водяных реакторов. Позднее поглощающие элементы (пэлы) на основе композиций E112O3+AI, а затем порошка оксида европия, стали применяться в исследовательском реакторе СМ. Успешная эксплуатация этих элементов дала основание для использования органов регулирования (ОР) с композицией Е112О3+М0 в реакторе на быстрых нейтронах БН-600 и поглощающих элементов с композицией EU2O3 + А1 в первой загрузке реактора ВВЭР-1000 V блока Нововоронежской АЭС. В 1972 году первые стержни автоматического регулирования (АР) с таблетками оксида европия в качестве сердечника были поставлены на эксплуатацию в исследовательский реактор БОР-60.
На протяжении всех этих лет в ГНЦ НИИАР проводились материаловедческие исследования образцов из отработавших в реакторах пэлов ОР и специальных образцов различных европийсодержащих поглотителей нейтронов, изготовленных на Московском заводе полиметаллов и облученных в исследовательских реакторах СМ, МИР и БОР-60 [2]. Все поглощающие элементы показали высокую работоспособность. Были достигнуты ресурсные характеристики, превышающие 18 лет безаварийной работы в ядерных реакторах на тепловых нейтронах, что превышает ресурс работы ОР зарубежных реакторов PWR и BWR, использующих другие поглотители нейтронов.
Широкое применение поглощающих материалов на основе европия в ОР ядерных реакторов на территории СССР и России первоначально было обусловлено двумя основными факторами - высокой эффективностью поглощения нейтронов и большими запасами оксида европия, который производился на Московском заводе полиметаллов. Среди всех известных поглощающих нейтроны материалов европий по совокупности ядерно-физических свойств имеет ряд преимуществ перед другими поглотителями. Природный европий состоит из двух стабильных изотопов Еи-151 и Еи-153 с массовым содержанием 47,8 и 52,2% соответственно, каждый из которых имеет высокое сечение поглощения нейтронов в широкой области их энергий. Это позволяет использовать материалы на основе европия не только в реакторах на тепловых, но и на быстрых нейтронах. Физическая эффективность поглощающих материалов на основе европия в процессе реакторного облучения изменяется слабо из-за образования при поглощении нейтронов цепочки дочерних изотопов Ей-152, 154, 155, 156, также имеющих высокие сечения поглощения нейтронов. Поэтому эти материалы были отнесены к классу слабо выгорающих, обеспечивающих длительные ресурсы работы органов регулирования. Дальнейшими исследованиями, проведенными в ГНЦ НИИАР, была показана высокая радиационная стойкость оксида европия и дисперсионных композиций на его основе. Являясь п,у-поглотителем, он не образует газообразных продуктов ядерных реакций. Разупоря-дочность кристаллической структуры оксида европия обеспечивает его высокую размерную стабильность. При рабочих температурах он слабо взаимодействует с компонентами нержавеющей стали, из которой изготавливаются защитные оболочки ОР ядерных реакторов. Эти свойства позволяют считать поглощающие материалы на основе европия наиболее привлекательными с точки зрения обеспечения высокой надежности и ресурса работы ОР. Все вышесказанное подтверждено последующим многолетним опытом их эксплуатации в самых различных ядерных реакторах.
Несмотря на большие достоинства композиций европия, существует и ряд существенных проблем при обращении с пэлами, изготовленными на их основе.
Это, прежде всего, высокая активность и сопровождающее ее гамма-излучение, накопившихся в пэлах радиоактивных долгоживущих изотопов европия (Еи-152, Еи-154, Еи-155), а также большой период их полураспада. Высокая активность радионуклидов европия создает серьезные проблемы при хранении, транспортировке и утилизации отработавших в реакторах пэлов ОР. По оценкам, в активных зонах транспортных реакторов, эксплуатация которых завершена до 1997, накоплено более 7,4-1018 Бк (2-Ю8 Ки) радиоактивных изотопов европия (Еи-152, Еи-154, Еи-155), в исследовательском реакторе СМ, реакторах на быстрых нейтронах БН-600, БОР-60 - более 2,6-Ю17 Бк (7-Ю6 Ки) [3].
Проблема обращения с радиоактивными отходами является актуальнейшей в настоящее время. Ее значимость нашла отражение в Федеральной целевой программе "Обращение с радиоактивными отходами и отработавшими ядерными материалами, их утилизация и захоронение на 1996 - 2005годы" [4]. Одной из разновидностей радиоактивных отходов, образующихся в процессе эксплуатации реакторов различного типа, являются поглощающие элементы на основе композиций европия отработавших ОР.
Высокая активность облученных материалов на основе европия может быть использована при создании источников гамма-излучения промышленного назначения. Впервые эта идея была сформулирована сотрудниками НИИАР Е.П. Клочковым и В.Д. Рисованым в начале 90-х годов [5,6,7].
В настоящий момент следует отметить рост применения гамма-источников во многих сферах деятельности человека. В период 1990-2000гг общемировое производство радионуклида Со-60 возросло почти в 20 раз и в 2001 г. составило около 40 млн. Ки. Основные фирмы, производящие источники гамма-излучения (ПО МАЯК, ГНЦ ФЭИ, ГНЦ НИИАР и др. - Россия, АМЕРШАМ-Англия, NORDION-Канада), сталкиваются с острым дефицитом источников гамма-излучения. Некоторые отечественные и зарубежные специалисты считают, что этот дефицит составляет около 40 млн. Ки, что сравнимо с общегодовым производством источников гамма-излучения всеми фирмами в мире [8]. В этой связи представляется привлекательным использовать радиоактивные отходы атомных реакторов для производства источников гамма-излучения.
При создании источников гамма-излучения на основе отработавших в реакторе ев-ропийсодержащих материалов необходимо знать их радиационные характеристики, определяющей из которых является изотопный состав, зависящий от условий облучения в реакторах. Для этого необходимо разработать расчетные методики моделирования условий облучения пэлов на основе европия в процессе длительной эксплуатации в реакторах и выдержки в хранилищах.
Таким образом, исследование радиационных характеристик пэлов органов регулирования на основе композиций европия выступает как важнейший этап в обосновании возможности или утилизации их путем создания экономичных источников гамма-излучения, или для обоснования условий их длительного хранения. Отсюда следует актуальность настоящей работы, в которой представлена соответствующая расчетная методика применительно к европийсодержащим пэлам ОР (КО, ЦКО) исследовательского реактора СМ.
Целью настоящей работы является определение радиационных характеристик пэлов отработавших ОР реактора СМ на основе оксида европия и обоснование возможности их использования в качестве промышленных источников гамма-излучения.
Научная новизна работы заключается в следующем:
- разработана методика моделирования условий облучения пэлов ОР реактора СМ на основе комплекса программ MCU-RR и реализованного в нем метода АЛИГР. С помощью данной методики получены зависимости изменения скорости захвата нейтронов основными изотопами европия (Еи-151,152,153,154,155) от положения ОРв реакторе и от времени облучения;
- разработана специальная программа KOCMEU, реализующая решение уравнений изотопной кинетики, учитывая изменения скоростей реакции захвата нейтронов ядрами основных изотопов европия (Еи-151,152,153,154,155) в объеме пэла в зависимости от положения ОР в реакторе в процессе облучения и изменения, изотопного состава п ла от времени работы; -результаты радиационных характеристик пэлов отработавших ОР реактора СМ, полученные расчетным и экспериментальным путем; -предложены схемы нового вида источника гамма-излучения на основе смеси изотопов европия Eu-152, Eu-154, радиационные характеристики которых укладываются в диапазон радиационных характеристик промышленных источников гамма-излучения.
Практическая ценность работы определяется следующими положениями:
- результаты расчетных и экспериментальных исследований радиационных характеристик пэлов отработавших ОР реактора СМ являются важнейшей информацией для определения путей утилизации такого типа радиоактивных отходов и для обоснования условий их длительного хранения.
- обоснован источник гамма-излучения на основе радиоактивных изотопов европия, содержащихся в пэлах отработавших ОР реактора СМ.
-результаты работы использованы для обоснования проекта пилотной гамма-установки с источниками гамма-излучения на основе европийсодержащих пэлов для радиационной обработки различных материалов в г.Харьков.
Личный вклад автора
Автором разработана методика моделирования условий облучения пэлов ОР реактора СМ.
При непосредственном участии автора выполнены расчетные исследования пространственных распределений изотопов европия в пэлах отработавших ОР реактора СМ в процессе длительного облучения.
Автором проведены измерения и расчеты мощности поглощенной дозы гамма-излучения от облученных пэлов, которые были использованы при конструировании источника гамма-излучения.
Автором предложены схемы источника гамма-излучения на основе накопившихся радиоактивных изотопов европия в пэлах отработавших ОР реактора СМ.
Автором определено местоположение и физическое состояние отработавших ОР реактора СМ.
На защиту выносятся:
- методика моделирования условий облучения пэлов ОР реактора СМ;
- результаты расчетных и экспериментальных исследований радиационных характеристик пэлов отработавших ОР реактора СМ; - схемы источника гамма-излучения на основе накопившихся радиоактивных изотопов европия в пэлах отработавших ОР реактора СМ.
Публикации.
По теме диссертации опубликовано 4 работы (три публикации в сборниках трудов конференций и семинаров, статья в журнале "Атомная энергия").
Апробация работы.
Основные положения и результаты работы докладывались на отраслевом семинаре "Алгоритмы и программы для нейтронно-физических расчетов ядерных реакторов" ("Ней-троника-2001", г.Обнинск), на XII международной научно-технической конференции ЯО России "Исследовательские реакторы: наука и высокие технологии", г.Димитровград, 2001г., а также на выставках достижений ГНЦ РФ НИИАР, г.С.-Петербург, г.Берлин, г. Лондон.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, 4 глав и заключения. Объем диссертации составляет 87 страниц, содержит 49 рисунков и 15 таблиц. Список литературы из 62 наименований.
Применение источников гамма-излучения
Традиционным, наиболее широко применяемым в мире гамма-источником, является Со-60 [1]. Гамма-кванты, образующиеся при распаде Со-60, имеют энергию 1,333 и 1,172 МэВ. Наработка Со-60 производится в основном в специальных ампулах при облучении в техноло гических каналах ядерных реакторов, либо в специальных конструкциях органов регулирования, например в стержнях реактора РБМК-1000( 1500) или CANDU.
Со-60 имеют сравнительно небольшой период полураспада - 5,27 лет. Это требует частой замены источников на его основе, в среднем через 2-3 года работы.
Другой, широко использующийся в радиационных технологиях источник гамма-излучения, - Cs-137. Его получают из отработавшего в ядерном реакторе топлива и используют в виде легкоплавкого соединения. Обладая большим по сравнению с Со-60 периодом полураспада (30,17 лет), Cs-137 имеет меньшую среднюю энергию гамма-квантов (0,56 МэВ).
Производство радиоизотопов - одна из наиболее экономически эффективных отраслей ядерной техники в настоящее время. Применение радиоизотопов в самых различных областях науки и техники, в сельском хозяйстве, медицине часто позволяет получать результаты, недостижимые другими известными методами.
Несомненным доказательством этому является увеличение производства источников гамма-излучения за последние 10 лет в 20 раз. В настоящее время ежегодное мировое производство гамма-источников на основе Со-60 и Cs-137 превышает 40 миллионов кюри.
Радиационная стерилизация медицинских изделий, лекарств и аппаратуры основана на способности ионизирующих излучений эффективно подавлять жизнедеятельность патогенных и условно патогенных микроорганизмов, вирусов и спор в любых материалах [26, 27, 28-32].
По данным МАГАТЭ, в настоящее время в развитых странах до 50 % медицинской продукции подвергается радиационной обработке на гамма-установках [29,33]. В промышленной радиационной стерилизации гамма-установки на основе Со-60 и Cs-137 занимают до 80 % от общего числа.
Суммарная активность источников в гамма-установках колеблется от 100 кКи до 4 МКи. Примерно 65 % Со-60 - облучателей находится в Европе, 17 % - в Северной и Южной Америке, 8 % - в Азии, 9 % - в Австралии и Новой Зеландии, 1 % - в Африке. Наибольшее количество медицинских стерилизаторов действует в Великобритании, США, Италии, Франции, Канаде, Австралии и Японии, где гамма-стерилизация стала обычным технологическим процессом. Отечественные гамма-установки рассмотрены в [26,34].
Применение источников гамма-излучения в контрольно-измерительной аппаратуре (РКИП) обеспечивает уменьшение отходов, экономию сырья, повышение производительности процессов, снижение общих затрат на производство. Наиболее широко РКИП использу ются в горнодобывающей, металлургической, металлообрабатывающей, целлюлознобумаж-ной, химической и пищевых отраслях промышленности [35].
В РКИП в основном используется Со-60 (с активностью источника от 0,1 мКи до 100 Ки), Cs-I37 (активностью до 10 Ки) и Гг-192 (до 10 Ки).
Под действием гамма-излучения осуществляются почти все ныне известные радиаци-онно-химические процессы: радиационно-химический синтез, радиационное сшивание по-лиолефинов, полимеризация и сополимеризация олефинов и фторолефинов, полимеризация кислородосодержащих веществ в твердом виде, радиационно-химическая прививка различных мономеров к подложкам, отверждение мономеров в пористых материалах (древесина, бетон, отходы промышленности и сельскохозяйственного производства) с производством композитов, контролируемое разложение полимерных материалов и снижение их молекулярной массы и т.п.[26,36,37,38]. Все эти процессы обеспечивают улучшение физико-механических свойств материалов, часто придавая им новые свойства.
Источники гамма-излучения типа ГИК - одна или несколько заготовок кобальта в виде стержней, дисков или сечки, облученных в нейтронном потоке и помещенных в герметичные (одну или две) оболочки из нержавеющей стали. Диаметр источников Со-60, применяемого в радиационно-технологических установках, составляет 11 26 мм, высота 81 - - 99 мм. Активность одного источника находится в пределах 5,92 1012 - 3,22 1014 Бк (160 8700 Ки) [38].
Источники гамма-излучения типа ИГИ-Ц представляют собой одну или две герметичные ампулы из нержавеющей стали, заполненные Cs-137. Диаметр таких источников 11,5 - 38 мм, высота 31 84 мм. Активность одного источника находится в пределах 6,63 10 - -1,2 1014 Бк (180 + 3260 Ки) [38]. В таблице 1 представлены характеристики стандартных промышленных источников гамма-излучения на основе Cs-137 и Со-60. Таблица 1.
В результате исследований, выполненных в разных странах, установлено, что радиационная технология обработки пищевых продуктов обладает существенными преимуществами по сравнению с другими известными способами уменьшения потерь из-за биологической, химической и бактериальной порчи, в частности: стерилизованная пища может сохраняться в несколько раз дольше, при этом не требуется дополнительных затрат энергии, как при замораживании; значительно снижаются затраты энергии по сравнению с другими методами; появляется возможность полностью исключить применение в пище некоторых веществ (двубромный этилен и др.), которые могут оказывать отравляющее действие на организм человека; сохраняются вкусовые и питательные свойства пищевых продуктов; радиационная технология позволяет обрабатывать любые пищевые продукты; высокая гибкость и технологичность производства; появляется возможность снижения капитальных и эксплуатационных затрат (за счет исключения холодильников); относительно низкая стоимость радиационной обработки. В настоящее время облучение пищевых продуктов разрешено почти в 50 государствах, где допускается консервация около 40 различных видов пищевых продуктов при помощи этого метода. В приложениях 1-6, для примера, представлена информация о влиянии облучения на пищевую продукцию, о параметрах наиболее известных гамма-установок и схема одной из них.
В зависимости от вида продукции, подвергаемой радиационной обработке, промышленные установки разделяют на установки для проведения процессов в перемешиваемых (жидкость, сыпучие материалы) и в неперемешиваемых ("блочных") системах. Под "блочной" системой понимают объект радиационной обработки, в которой отдельные части в пределах блока (упаковки), в процессе облучения не изменяют своего положения относительно друг друга. Создание специализированных установок, предназначенных для проведения конкретного процесса, позволяет получить наиболее высокие технико-экономические показатели. Производительность установок по радиационной переработке пищевых продуктов колеблется в широком диапазоне (от 50 тонн для порошка какао до 20 тыс. тонн для картофеля в год). Однако точные данные являются, по-видимому, коммерческой тайной, поскольку эти данные могут дать информацию о реальной себестоимости облучения и его влияния на конечную цену.
Расчетная методика моделирования условий облучения пэлов КО
Для моделирования условий облучения пэлов КО реактора СМ использовалась программа MCU (версия MCU-RR [18]), в которой реализован метод Монте-Карло в 3-х мерной геометрии с детальным учетом энергетической зависимости сечений взаимодействия нейтронов с веществом.
Геометрические модули используемых версий пакета MCU позволили смоделировать в трехмерной геометрии с достаточной точностью элементы активной зоны и отражателя реактора СМ: ТВС, органы компенсации реактивности (КО и ЦКО), каналы облучения. Поперечное сечение расчетной модели реактора СМ приведено на рис.1. Состояние активной зоны и отражателя характеризуется: - равномерным распределением урана и осколков деления в объеме активной зоны при среднем значении выгорания 20 % и выгорании топливной подвески КО 5% - размещением в отражателе только ближайших к активной зоне каналов облучения и заполнением их водой; - размещением в центральной полости активной зоны центрального блока из бериллия диаметром 93 мм и высотой 500 мм с 27 отверстиями 0 12,8 мм с размещением в них алюминиевых имитаторов мишеней; - верхним положением стержней A3. Расчетная модель ТВС представляет собой параллелепипед квадратного сечения с наружным размером 69x69 мм, в котором выделены стальной чехол толщиной 0,5 мм и топливная часть в виде гомогенной смеси входящих в ТВС элементов и воды в пределах прямоугольника 66,4x67,1 мм (188 твэльных ячеек). Пространство между чехлом ТВС и её топливной частью заполнено водой.
Расчетная модель КО состоит из двух частей: верхней - поглощающей части и нижней - топливной подвески, представляющей собой рабочую ТВС реактора. Поглощающая часть состоит из 52 пэл, размещенных по сторонам квадрата 62,4x62,4 мм с шагом 4,8 мм. КО размещен в стальной трубе квадратного профиля 78x78 мм толщиной 3 мм (рис.1.) Расчетная модель пэла состоит из стальной оболочки 0 4,1x0,3 мм, высотой 381 мм и сердечника 0 3,5 мм, высотой 360 мм. Расчеты скоростей реакций захвата нейтронов на изотопах европия в пэлах проводились в два этапа в соответствии с алгоритмом АЛИГР [22]. На первом этапе решалась условно критическая задача для активной зоны реактора и запоминались параметры всех нейтронов, влетающих во внутреннюю полость КО. На втором этапе решалась задача с заданным поверхностным источником нейтронов, сформированным на первом этапе, с условиями по глощения при вылете нейтронов через любую его грань. Для уменьшения дисперсии результатов используется "расщепление" каждого нейтрона источника на несколько нейтронов с розыгрышем их начальных параметров по определенному алгоритму [22]. При моделировании траекторий нейтронов в объеме выделенной области регистрировались аксиальные и радиальные распределения скоростей реакций захвата нейтронов на основных изотопах европия (Еи-151, -152, -153, -154, -155) в объеме нескольких однотипных пэлов[48,49,50].
Выделятся предварительная стадия, на которой подготавливаются полиноминальные зависимости некоторых параметров процесса от времени облучения и пространственных координат. Для этого с использованием алгоритма АЛИГР решается модельные задачи двух типов.
Важными величинами, влияющими на результаты расчета, являются коэффициент ветвления, получаемого Еи-152 на Еи-1528 (основное состояние) и Eu-152m (метастабильное состояние). В расчетах эти величины принята 0,66 и 0,34 соответственно [51]. В начальный момент времени 72=74" 75=0 , а концентрации ядерЕи-151 и Еи-153 соответствовали плотности ЕигОз 5,7г/см3:7і=9,354-1022см"3; 7з= 10,22-1022 см 3. В рассматриваемой цепочке превращений изотопов европия не учитывались: - образование короткоживущих изотопов европия: Eu-152m2, Eu-154m, находящихся в равновесии со своими предшественниками и не оказывающих влияния на концентрации следующих за ними ядер в цепочке [52].
В процессе решения системы уравнений (2) программа KOCMEU обращается к базе данных (БД), в которой содержатся значения эксплуатационных характеристик реактора (графики перемещения ОР и графики изменений мощности реактора), а также параметры полиномов, описывающих высотные и радиальные распределения скоростей реакций в объеме пэла для основных изотопов европия на каждом шаге облучения.
Методика и результаты эмиссионной гамма-томографии поглощающего элемента компенсирующего органа реактора СМ
Для получения распределения изотопов Ей-152, Ей-154 в сечении пэла КО была проведена эмиссионная гамма — томография для одной из высотных отметок пэла (вблизи нижнего конца) [85]. Комплекс работ по эмиссионной томографии включал:
Сканирование пэла в поперечном направлении тонким коллиматором при различных углах ориентации пэла относительно оси симметрии. Обработка полученных спектров гамма-излучения и построение проекций для энергетических линий, соответствующих излучению Ей-152, Ей-154. Восстановление распределения плотности источников гамма-излучения с помощью алгоритмов эмиссионной томографии. Поперечное гамма-сканирование пэла было выполнено в четырех азимутальных ориен-тациях (0,90,180,270 градусов) коллиматором с отверстием 0,15x10мм с шагом 0,15мм и временем экспозиции 300с. Исследуемый пэл имеет стальную оболочку с внешним диаметром 4,1мм и толщиной 0,3мм.. Поглотителем является сердечник из Е112О3 диаметром 3,5мм и исходной плотностью 5,7г/смЗ.
Схема сканирования приведена на рис.28. Перемещение объекта вдоль оси X производилось с помощью прецизионного координатного стола. Проекция для изотопа Еи-152 уже, чем для изотопа Еи-154. Это свидетельствует о том, что концентрация гамма излучателей на периферии поглощающего сердечника у Еи-154 выше, чем таковая у Еи-152. Кривые, описывающие проекции, в особенности для изотопа Ей 152, имеют достаточно выраженную точку перегиба. Данный факт указывает на неравномерное распределение плотности гамма излучателей по сечению пэла. Это, по-видимому, связано с распределением плотности оксида европия по сечению пэла.
Концы проекций во всех случаях выходят за габаритные размеры поглощающего стержня и не имеют четкой границы (размыты). Для Еи-154, например, проекции с каждой стороны выходят за габаритные размеры поглощающего стержня примерно на 0,3 мм. Это объясняется тем, что эффективная ширина коллимационного отверстия составляла также примерно 0,3 мм.
Вид кривых, описывающих проекции, непосредственно определяет характер распределения плотности гамма излучателей в материале цилиндрического объекта. Для восстановления распределения концентрации Еи-152 и Еи-154 в сечении пэла использовался алгоритм осесимметричной эмиссионной томографии на основе дискретного фильтра оптимального оценивания [55]. Алгоритм использует ряд допущений, упрощающих техническую реализацию задачи восстановления. Предполагается, что объект имеет цилиндрическую геометрию. Распределения гамма излучателей и линейного коэффициента ослабления гамма излучения в пределах одного квадранта сечения являются осесимметричными. На рис.33,34 приведены восстановленные распределения плотности гамма-излучателей в виде сечений двумерной функции во взаимно перпендикулярных плоскостях 0 и 90 градусов.
Для измерения мощности поглощенной дозы гамма-излучения от пэлов КО и ЦКО автором специально была разработана измерительная ячейка (чертеж № 5ТО 1003.000.00). Перед проведением измерений ячейка подавалась в бассейн выдержки №3 реактора СМ. Исследуемый пэл вертикально загружался в центральный канал измерительной ячейки. На расстояниях 250 мм,. 260 мм, 350 мм, 500 мм от центрального канала параллельно ему расположены каналы сухой загрузки детекторов, регистрирующих поглощенную дозу гамма-излучения. Специальная штанга, на которой предварительно устанавливались детекторы, по направляющим, обеспечивающим требуемую ориентацию детекторов по отношению к пэлу, в течении 1-2 с опускалась в сухой канал. При этом детекторы в каждом канале располагались по высоте загруженного пэла.
Измерение поглощенной дозы гамма-излучения осуществлялось по "Методике измерений поглощенной дозы фотонного излучения стандартными средствами измерения АИСТ-5 с термолюминесцентными детекторами на основе алюмофосфатного стекла ПСТ (ИС-7)". Мощность поглощенной дозы гамма-излучения определялась исходя из поглощенной дозы и времени выдержки детекторов в каналах загрузки.
Для измерения поглощенной дозы отбирались по два пэла КО и ЦКО. Для каждого отобранного пэла проводились трехкратные измерения. Мощность поглощенной дозы гамма-излучения вычислялась по отношению поглощенной дозы к времени выдержки детекторов.
Параметры высотных распределений активности и интегральная (в объеме пэла) активность изотопов Еи-152 и Еи-154 в КО и ЦКО, полученных экспериментально и расчетным путем, сопоставлены между собой (рис.36, 37, таб.9-12).
Для КО усредненные расчетные (по 52 пэл) и экспериментальные (по 24 пэл) значения координат (высотная отметка-активность) максимума высотного распределения суммарной активности изотопов европия совпадают в пределах погрешностей расчетов и измерений (рис.36), а интегральная по объему пэла активность в расчете на 20% выше экспериментального значения, что свидетельствует о соответствующем различии форм сравниваемых кривых. При этом следует отметить «отставание» правого фронта в расчетных распределениях, что означает некоторое «недооблучение» пэла в результате моделирования.
Для ЦКО усредненные расчетные (по 29 пэл) и экспериментальные (по 2пэл) значения координат (высотная отметка-активность) максимума высотного распределения суммарной активности изотопов европия, интегральная по объему пэла активность совпадают в пределах погрешностей расчетов и измерений (рис.37).
Обоснование схемы конструкции источников гамма-излучения на основе отработавших пэлов реактора СМ
Конструкция гамма-источника на основе пэлов должна обеспечивать радиационные характеристики, сравнимые с традиционно применяемыми промышленными источниками, простоту и надежность при эксплуатации, технологичность изготовления, доступность применяемых материалов.
Для создания гамма-источника на основе смеси изотопов европия, накопившихся в пэлах отработавших ОР необходима разделка ОР на составляющие элементы. Такие технологические операции проводились в защитной камере для решения задачи экспериментального определения изотопного состава пэлов. Получаемые после разделки ОР пэлы являются исходным материалом для изготовления источника гамма-излучения.
Радиоактивные источники во время эксплуатации в установках могут испытывать разнообразные (механические, термические, химические и т.д.) нагрузки, что может привести к нарушению герметичности и выходу радиоактивного материала в окружающую среду. В этой связи требуется создание для гамма-источника герметичной надежной оболочки [27,39,56].
Стандартные источники гамма-излучения, применяемые в настоящее время в радиационной технике, заключают в двойные ампулы из нержавеющей стали [27,39,56].
Учитывая цилиндрическую форму пэлов и их размеры, целесообразно для них не изготовлять специальные ампулы, а использовать в качестве оболочки стандартные нержавеющие трубки, выпускаемые промышленностью.
Из перечня имеющихся нержавеющих трубок, для размещения пэлов отработавших ОР реактора СМ наилучшим образом подходит трубка 012x1 мм. Имея небольшую толщину стенки I мм, что уменьшает паразитное поглощение гамма-квантов, она обладает хорошими прочностными характеристиками и доступна для приобретения.
Автором предложено в трубку 012 1 мм помещать три пэла (наружный диаметр пэ-ла-4,1 мм). Наружные концы трубки завариваются герметично. В таком конструктивном исполнении выглядит новый промышленный источник гамма-излучения, состоящий из смеси изотопов европия Еи-152 и Еи-154, накопившихся в пэлах отработавших ОР реактора СМ.
Трехпэльная компоновка источника в трубке 012x1 выбрана для сведения к минимуму поглощения гамма-излучения в материале источника (Рис.44.). Схема такого источника гамма-излучения изображена на рис. 45, а его характеристики сведены в таблицу 14. (Характеристики традиционно используемых в радиационной техники источников гамма-излучения, представлены в таблице 1 главы 1 настоящей работы).
Радиационные характеристики источника на основе смеси изотопов европия Еи-152, Еи-154 пэлов ОР реактора СМ укладываются в диапазон радиационных характеристик стандартных промышленных источников гамма-излучения. Это является обоснованием применения их в качестве промышленных источников гамма-излучения.
На основе представленной трехпэльной конструкции источника гамма-излучения существует возможность сформировать более мощный источник. Для этого автором предложено из трубок 0 12x1 мм (в каждой трубке размещены три пэла) набирать источник гамма-излучения в стальной трубе (по типу - "беличье колесо"). Схема конструкции такого источника представлена на рис. 46. A-A Рис. 46. Схема конструкции мощного источника гамма-излучения набранного из пэлов ОР реактора СМ: /-пэлы; 2- трубка 0 12x1 мм; 5-защитная труба Для формирования мощного источника гамма-излучения автором рассмотрены следующие диаметры стальных труб: 40, 60, 70, 90 мм.
Активность Еи-152 - 1190 Ки, Еи-154 - 1700 Ки; период полураспада смеси -10,4 года. (Состав европиевого источника принят как усредненное значение по всем имеющимся на 2002г пэлам, отработавших в A3 реактора СМ органов регулирования КО и ЦКО: 42% Еи-152 и 58% Еи-154)
Учитывая неравномерность распределения изотопов европия по высоте пэлов отработавших ОР реактора СМ, равномерность полей поглощенных доз в облучаемых объектах должна обеспечивается [57]:
1. Для твердых объектов - созданием конвейерной линии, позволяющей проходить облучаемому объекту среди облучателей, со скоростью, необходимой для получения заданной интегральной поглощенной дозы. Поскольку в направлении движения объекты проходят все участки дозного поля, вопроса о неравномерности облучения не возникает.
2. Для жидких сред - одновременным использованием достоинств аппаратов смешения и вытеснения, позволяющим выравнивать поля мощностей поглощенных доз, не переоблучая отдельные элементы потока.
3. Если указанные в п.1. и п.2. условия не обеспечиваются, то возможности использования источников гамма-излучения на основе Еи-152, Еи-154, накопившихся в пэлах отработавших ОР, ограничивается. В этом случае их целесообразно использовать для обеззараживания, где допускается переоблучение обрабатываемых сред. 4.3. Возможности использования европиевых пэлов реактора БН-600 в гамма-источниках.
Выполненные автором разработки схем источников гамма-излучения на основе пэлов реактора СМ могут быть использованы для утилизации европийсодержащих пэлов других реакторов. Кроме исследовательских и транспортных реакторов европийсодержащие пэлы ОР используются в реакторе БН-600 на быстрых нейтронах. К настоящему времени в бассейне выдержки этого реактора хранится более 6 тыс. европиевых пэлов суммарной активностью более 6 МКи [9]. Учитывая остроту проблемы утилизации такого типа радиоактивных отходов, радиационные характеристики пэлов ОР реактора БН-600 [9], а также их геометрические размеры, автором предложено использовать пэлы реактора БН-600 в представленных схемах конструкции мощных источников гамма-излучения на основе смеси изотопов Еи-152, Еи-154.
По аналогии с европиевыми пэлами, пэлы реактора БН-600 загружаются в нержавеющую трубку 0 12x1 мм, из которых формируется в защитной трубе мощный источник гамма-излучения.
В таблице 16 представлены радиационные характеристики мощных источников гамма-излучения с европиевыми пэлами реактора БН-600. Для расчета поглощения гамма-излучения в источнике, поглощения в стальной защитной трубе, мощности поглощенной дозы в воздухе проводили с использованием программы MCU-RR. Исходные данные для расчета взяты из [9]. Активность одного пэла составляет - 1000 Ки. Состав - 50% Еи-152, 50% Еи-154. Высота пэла- 790мм, наружный диаметр пэла - 9,5 мм, толщина нержавеющей оболочки пэла - 0,5мм.
