Введение к работе
Актуальность темы. За последнее десятилетие представления о (иолизе воды и водных растворов существенно изменились и это аано с получением экспериментальных данных на ранней стадии ;иолнза, соответствующей нескольким десяткам пикосекунд. Одна-эти данные весьма ограничены, природа их образования неизвест-, поэтому детальный механизм химических превращений в облучен-І воде требует дальнейшего изучения.
Ряд радиационных данных, особенно на ранней стадии радиоли-
тк то
, соответствующей времени 10 * 10 с, не могут быть изме-ш на экспериментальных установках, их получение возможно іько в численных экспериментах, проводимых на быстродействую-: компьютерах. Это такие данные, как начальные выходы возбуж-щых и ионизованных состояний, спектры выбиваемых вторичнь/х ттронов, выходы коллективных состояний плазменного типа, и I других.
Одной из центральных проблем в изучении физико-химических щессов в треке электрона в молекулярной среде является опре-гение начальных выходов первичных продуктов радиолиза. Знание іальньгх выходов первичных продуктов важно для установления іствительного механизма радиолиза, особенно на его ранней ста-I. Первичные продукты являются весьма активными частицами и ізу после образования интенсивно вступают в реакции. В экспе-іенте, как правило, наблюдают продукты реакций, а не сами пер-гные частицы.
Другой не менее важной задачей является изучение влияния специфики жидкого состояния на радиационно-химические выходи распределение поглощенной энергии в треке электрона, включая химические превращения, которые происходят е системе, эволюци: ее во времени и определение конечных продуктов. Анализ экопер ментальных и теоретических работ показывает, что здесь основи, задача состоит в изучении кинетики на ранней стадии радиолиза соответствующей пикосекундному масштабу времени.
Об актуальности задач, решаемых в диссертации, говорит п; ликация специального выпуска журнала .. ?::уз. n.nd Cherr, 1989, v.34, № I, посвященного исследованиям первичных процесс радиационной химии. В этом выпуске статья Беднаржа посвящена сравнительному анализу результатов моделирования радиолиза во, полученных'в нашей работе и в группах Тэрнера и Парецки.
Цель настоящей работы. Работа посвящена сравнительному м следованию процессов взаимодействия электронов с водо/ в паро разном и конденсированном состояниях и механизму ранней стади радиолиза воды. Были поставлены следующие задачи:
-
отработать методику компьютерного эксперимента, позво. ющего получить начальные выходы первичных активных частиц в в с учетом образования сверхвозбужденных и коллективных состоян плазмонного типа в зависимости от фазового состояния системы;
-
провести анализ полученных выходов.первичных продукто исследовать обоснованность применимости оптического приближен для оценки выходов первичных продуктов; оценить роль электрон рекомбинации в воде;
-
найти спектры деградации и спектры выбиваемых электро в треке падающего электрона с учетом электронов предвозбужден
-
рассчитать тормозные способности и пробеги электронов воде и водяном паре; получить детальное пространственное расп 2
,елениє поглощенней энергии в треке электрона;
5) промоделировать кинетику ранней стадии радиолиэа воды и ібссновать кинетическую схему радиолиза.
Объектом исследования выбраны вода и водяной пар, что обус-ювлено широким практическим использованием этих систем, а также '.аличием достаточно полней информации по сечениям взаимодействия электронов с ведой.
Научная новизна. Впервые в результате численного эксперимента пелучешг выходы первичных продуктов радиолиза в зависимости от базового состояния системы с учетом как сверхвозбужденных состояний, так и коллективных состояний плазмонного типа. Показано, что заселенность электронно-возбуждённых состояний води не уоуєт Cotj- дате качественно оценена по формулам оптического приближения. Результат моделирования показал, что выход в воде коллективных состояний не является доминирующим, как ранее ошибочно утверждалось в литературе.
Проведено сравнительное исследование зависимости таких величин, как W-значения, пробеги, тормозные способности, поглощенная энергия от Фазового состояния системы, ч выявлена роль специфики жидкого состояния. Выполнено обоснование рекомбина-ционно-диффузионной модели кинетики радиолиза воды на ранней стадии радиолиза, проанализирована специфика реакций в шпорах трека электрона.
Научная и практическая ценность. Результаты работы могут бнть использованы в радиационной химки. Физике, радиобиологии и радиотерапии. Так, детальный учет всех процессов на физической стадии радиолиза (в первую очередь эволюции ионизационных, возбужденных, сверхвозбужденннх и плазмонннх состояний) позволяет установить механизм радиолиза воды. Это в свою очередь должно позволить направленно воздействовать на химические превращения,
происходящие в водных растворах под действием радиации.
Полученные данные по начальным выходам активных продуктов по моделированию химических процессов в шпорах позволили интер претировать экспериментальные кинетические кривые на ранне? ст. дии радиолиза, соответствующей пикосекундному масштабу времени Многие из этих данных не могут быть получены из эксперимента.
Нами проведено обоснование рекомбинационно-дис[(*узись.ной модели радиолиза воды, которая была предложена B.M.Brkobw и Л.Т.Еугаенко с сотрудниками, что послужило белее глубокому пониманию ПрОЦеССОВ, ПРОИСХОДЯЩИХ При ВзаИМОДеЙСТВИИ 1'ЛОКТрОНІ'ОП
пучка с системой, находящейся в жидком состоянии.
Сравнительное исследование основных характеристик взаимодействия электронов с веществом позволило выявить специфику жидкого состояния исследуемой системы. Полученные результаты могут быть использованы при разработке пузырьковых камер v у.т,-ких дозиметров, а также в радиобиологии при исследовании действия радиации на живую клетку в силу того, что сна'^одер/-ит до 90 воды.
Разработанный, комплекс компьютерных программ нчйдет применение в автоматизации расчетов по взаимодействию излучения с веществом. Часть программ передана в МАГАТЭ (секция "Атс,мн> о и молекулярные данные для радиотерапии") по контракту .'. L^'.i/R-л.
Основные защищаемые положения.
I. Метод, алгоритмы и компьютерные программы расчета первичных продуктов радиолиза воды в жидком и газовом состсянпяг.
Н. Численные результаты по расчету спектров дєі радацик электронов, включая электроны предвозбуждения, а также полученные выходы электронно-возбужденных состояний. Обоснование н.гпрс порциональности Еыхода и -го квантового уровня вероятности -тс возбуждения в оптическом приближении.
-
Методики, алгоритмы, компьютерные программы и результаты э расчету тормозных способностей пара и воды, пробегов электро-эв v. пространственному распределению энергии в треке электрона. денки влияния специфики жидкого состояния на перечисленные ха-іктєристики.
-
Методика, алгоритм и компьютерная программа по модели-знанию оадиолнза воды в шпоре в рамках стохастической рекомби-тионно-дкффузионной модели в пикосекундном масштабе времени.
Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на тедутаиих конференциях: Ш и ІУ Всесоюзные симпозиумы "Динамика кч'єнтарннх атомно-молекулярных процессов" (г.Черноголовка, jri5, 1687), конференция молодых специалистов филиала НИФХИ :. Л.Я.Карпова (г.Обнинск, 1985), П Советско-польский семинар о радиационной химии (г.Москва, 1985), совещание по атомным и олекулярным данным для радиотерапии (г.Вена, МАГАТЭ, 1988), и УІ Всесоюзные совещания по микродозиметрии (г.Усть-Нарва, L-Єб; г.Нанев, 1989).
.'Публикации. Основное содержание работы изложено в 5 науч-ігх публикациях.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, этырех глас и заключения. Содержит 130 страниц машинописного ?кста, включающего I? рисунков, 13 таблиц, 134 наименования итнруемо? литературы.
