Введение к работе
Актуальность темы. Твердые и жидкие конденсированные среды в различных условиях внешнего воздействия проявляют интересные, а иногда и неожиданные свойства. В последнее время оксиды меди находятся в центре внимания исследователей в области физики конденсированного состояния из-за обнаруженных у них уникальных свойств, прежде всего каталитических. Физические процессы, протекающие при конденсации водорода, вызывают особый интерес в связи с необходимостью обеспечения водородной безопасности в атомных энергетических установках. Тема водородной безопасности получила максимальный статус по результатам анализа аварии на атомной электростанции (АЭС) «Фукусима-1».
Использование процесса конденсации водорода в теле оксидных материалов может обеспечить этому технологическому процессу связывания газа характерные свойства, из которых необходимо отметить: наименьшие массогабаритные характеристики и надежность функционирования энергоустановки после длительного хранения по регламенту аварийной готовности.
В отечественных и зарубежных научных публикациях технология связывания водорода базируется на горении радиолитической смеси кислорода и водорода в контактных аппаратах. Отличительной особенностью данной работы является то, что в ней рассматривается и обосновьшается избирательный метод конденсации газообразного водорода, прежде всего в оксидах. Впервые конденсация водорода в твердом теле представляется как комплексный процесс, происходящий в специальном разделительно-поглотительном устройстве (РПУ).
Постановка и решение комплекса задач по конденсации водорода в РПУ отсутствуют в литературных источниках, что определяет актуальность проблемы, поставленной и решаемой в настоящей диссертационной работе.
Цель диссертации. Исследование физических процессов, происходящих при взаимодействии водорода с оксидом меди и оксидом серебра на основе рассмотрения комплексного кинетического процесса конденсации газа в твердом теле.
Для достижения цели были поставлены и решены следующие задачи: разработка физической модели конденсации водорода в оксидах меди и серебра; определение пространственных параметров транспортировки и хронометрических (кинетических) параметров конденсации водорода; определение влияния предварительной обработки исследуемых оксидов гексахлорпалладиевой кислотой на латентный (инкубационный) период процесса конденсации водорода и предварительной обработки гекса-хлорплатиновой кислотой на хронометрические параметры конденсации водорода; создание макетной установки для определения кинетических зависимостей конденсации; разработка методики обработки экспериментов и определение параметров транспортно-кинетического процесса; изучение процесса конденсации водорода при наличии паров воды и в данном диапазоне давлений парогазовой смеси; разработка экспериментального устройства для конденсации водорода применительно к замкнутым взрывоопасным энергетическим системам.
Предмет исследования - физические процессы, происходящие при конденсации водорода в твердом теле.
Объект исследования - оксиды меди и серебра.
Границами исследования являются параметры (давление, влажность и температура), характерные для парогазовой смеси, наблюдаемой в компактных аварийных устройствах атомных энергетических установок.
Научная новизна: 1. Впервые на основе диффузионно-кинетической модели изучен комплексный физический процесс конденсации водорода в твердом теле. Обоснованы и подтверждены оптимальные параметры технологии конденсации в парогазовой системе при давлении 50-150 кПа и темпе-2
ратуре ~400С на базе исследования кинетики взаимодействия водорода с оксидами меди и серебра.
-
Найдены константы скорости хронометрического (кинетического) процесса конденсации водорода, теоретически обоснованы и экспериментально подтверждены оптимальные параметры для сферических элементов из оксида меди.
-
Экспериментально подтверждено, что
гексахлорпалладиевая кислота уменьшает латенный (инкубационный) период процесса конденсации водорода в оксиде меди в 2 раза;
гексахлорплатиновая кислота существенно замедляет кинетику конденсации водорода в оксиде меди.
4. Впервые определена кинетика конденсации водорода в таблетках ок
сида серебра при параметрах:
давление, кПа — 50-125;
температура, С — 100-150.
Такой узкий диапазон работоспособности оксида серебра при конденсации водорода обосновывает ограничение использования оксида серебра в промышленном применении.
5. Показано, что для промышленного применения необходимо использо
вать процесс конденсации водорода в сферических гранулах оксида
меди диаметром до 10 мм.
Основные положения, выносимые на защиту:
-
Физическая модель комплексного энерготехнологического процесса конденсации водорода в твердом теле.
-
Хронометрические (кинетические) зависимости и параметры конденсации водорода.
-
Основные численные значения кинетических характеристик конденсации водорода при давлении 50-150 кПа и температуре ~400С в оксиде меди сферической формы.
4. Расчетные зависимости скорости конденсации водорода и оценка на их основе конструктивных решений по технологии конденсации водорода для промышленного применения.
Достоверность научных положений и выводов диссертации основана на экспериментальных (эмпирических) данных, полученных на макетных установках с аттестованной и поверенной приборной базой, которые согласуются с общетеоретическими оценками. Достоверность полученных результатов обусловлена использованием методик обработки значительного количества кинетических зависимостей, полученных в многократных экспериментах, и проверкой технологии конденсации водорода в условиях, приближенных к промышленным.
Практическая ценность работы заключается в следующем:
-
Разработана новая технология конденсации водорода применительно к компактным аварийным системам.
-
Новая технология конденсации водорода характеризуется наименьшими массогабаритными характеристиками, высокой готовностью к эксплуатации и надежностью функционирования.
-
Выполнена расчетная оценка промышленного процесса конденсации и разработана конструкция разделительно-поглотительного устройства (РПУ).
Личный вклад автора. Автором лично выполнены теоретические исследования, построена математическая модель физических процессов, происходящих при конденсации водорода в твердом теле, определены хронометрические зависимости и параметры, в том числе кинетические константы скорости конденсации, разработаны методики обработки результатов экспериментальных данных, а также методика переноса в промышленные условия.
Апробация работы. Основные результаты, представленные в диссертационной работе, докладывались и обсуждались на научных и научно-технических конференциях, в том числе на Международной конференции
International Conference on Maritime Technology ICMT, 2007, Taipei, Taiwan; International Symposium on Marine Engineering, Busan, 2009; Третьей Всероссийской научно-технической конференций «Технические проблемы освоения Мирового океана», г. Владивосток, 2009.
Публикации. Материалы диссертации изложены в 8 работах, 3 из которых опубликованы в изданиях, входящих в перечень ВАК Минобрнау-ки РФ, список которых представлен в конце автореферата.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, общих вьшодов, списка литературы (91 наименование). Общий объем диссертации — 127 страниц, включая 22 рисунка и 12 таблиц.
