Введение к работе
Актуальность темы. Переходные металлы и их соединения обладают большим разнообразием физических свойств, вследствие чего они находят свое применение во многих сферах человеческой деятельности. Трудности теоретического описания свойств этих материалов связаны с наличием сильных электронных корреляций в частично заполненных d- и /-электронных оболочках.
Приближение LDA+DMFT, которое объединяет приближение локальной плотности (LDA - Local Density Approximation) и теорию динамического среднего поля (DMFT - Dynamical Mean Field Theory), является современным подходом для расчета электронной структуры сильно коррелированных материалов. Одна из проблем приближения LDA+DMFT связана с недостаточно полным учетом межузельного кулоновского взаимодействия. В частности, эта проблема проявляется при описании свойств материалов, в которых происходит сильное перекрытие орбиталей соседних атомов. Другая проблема приближения LDA+DMFT связана с трудностью учета полной формы одноузельного кулоновского взаимодействия. В подавляющем большинстве расчетов в приближении LDA+DMFT используется приближенная форма одноузельного кулоновского взаимодействия, приводящая к нарушению симметрии кулоновского взаимодействия, которое теряет вращательную инвариантность. Некоторые методы решения примесной модели Андерсона, к которой сводится решение модели Хаббарда в рамках DM FT, позволяют учитывать полную форму одноузельного кулоновского взаимодействия. Однако применение этих методов в основном ограничено модельными системами, что обусловлено большими вычислительными затратами, которые растут экспоненциально с количеством рассматриваемых энергетических зон. Данная диссертационная работа посвящена решению указанных актуальных проблем приближения
LDA+DMFT. Разработанные теоретические методы применены для описания спектральных и магнитных свойств сильно коррелированных материалов, активно исследуемых в настоящее время.
Цель работы - развитие приближения LDA+DMFT для
описания спектральных и магнитных свойств сильно коррелированных материалов.
В соответствии с целью работы были поставлены задачи:
-
Дополнить приближение LDA+DMFT явным учетом меж-узельного кулоновского взаимодействия. С использованием развитого приближения исследовать изменение спектральных и магнитных свойств при переходе металл-изолятор в VO2.
-
Разработать метод решения примесной модели Андерсона, который приближенно учитывает вращательную инвариантность одноузельного кулоновского взаимодействия и может быть использован в приближении LDA+DMFT. Исследовать влияние учета вращательной инвариантности одноузельного кулоновского взаимодействия на расчетное значение температуры Кюри для Fe в а-фазе в приближении LDA+DMFT.
Научная новизна. Принципиально новые результаты диссертационной работы следующие:
-
Разработано приближение LDA+DMFT+У, в котором приближение LDA+DMFT дополнено явным учетом межузель-ного кулоновского взаимодействия (+V) в приближении статического среднего поля, для расчета электронной структуры и магнитных свойств твердых тел, где важен учет одноузельного и межузельного кулоновских взаимодействий.
-
Показано, что явный учет одноузельного и межузельного кулоновских взаимодействий в приближении LDA+DMFT+У позволяет воспроизвести изоляторное основное состояние и слабую температурную зависимость магнитной восприимчивости VO2 в фазе Mi.
-
Разработан метод приближенного учета вращательной инвариантности одноузельного кулоновского взаимодействия в рамках алгоритма Хирша-Фая для решения примесной модели Андерсона. Этот метод основан на усреднении по всем возможным направлениям оси квантования.
-
Продемонстрировано, что учет вращательной инвариантности одноузельного кулоновского взаимодействия в приближении LDA+DMFT для железа в а-фазе приводит к улучшению согласия рассчитанной температуры Кюри с ее экспериментальным значением.
Теоретическая и практическая значимость работы.
Представленные в данной работе теоретические методы способствуют развитию современных методов расчета электронной структуры сильно коррелированных материалов. Разработанное приближение LDA+DMFT+У может быть использовано для описания спектральных и магнитных свойств твердых тел, в которых важную роль играют как одноузельное, так и межузельное кулоновские взаимодействия. Вычислительная эффективность разработанного метода учета вращательной инвариантности одноузельного кулоновского взаимодействия позволяет использовать его для описания свойств переходных металлов и их соединений в приближении LDA+DMFT. Результаты проведенных исследований а-железа и диоксида ванадия способствуют развитию теоретических представлений о свойствах этих материалов.
Положения, выносимые на защиту:
-
Теоретические основы приближения LDA+DMFT+У, в котором приближение LDA+DMFT дополнено явным учетом меж-узельного кулоновского взаимодействия (+V).
-
Явный учет межузельного и одноузельного кулоновских взаимодействий в приближении LDA+DMFT+У позволяет вос-
произвести изоляторное основное состояние и слабую температурную зависимость магнитной восприимчивости VO2 в фазе
Mi.
-
Теоретические основы метода приближенного учета вращательной инвариантности одноузельного кулоновского взаимодействия в рамках алгоритма Хирша-Фая для решения примесной модели Андерсона.
-
Учет вращательной инвариантности одноузельного кулоновского взаимодействия в приближении LDA+DMFT для железа в а-фазе приводит к улучшению согласия рассчитанной температуры Кюри с ее экспериментальным значением.
Апробация результатов работы проводилась на следующих конференциях, семинарах и симпозиумах:
X Всероссийская молодежная школа-семинар по проблемам физики конденсированного состояния вещества (СПФКС-10), Верхняя Сысерть, 9-15 ноября 2009 г.
IV Euro-Asian Symposium «Trends in magnetism: Nanospin-tronics» (EASTMAG - 2010), Екатеринбург, 28 июня - 2 июля 2010 г.
Международная конференция «Realistic theories of correlated electrons in condensed matter», Москва, 1-8 августа 2010 г.
XIII Всероссийская школа-семинар по проблемам физики конденсированного состояния вещества (СПФКС-13), Екатеринбург, 7-14 ноября 2012 г.
XIX Всероссийская научная конференция студентов-физиков и молодых учёных (ВНКСФ-19), Архангельск, 28 марта - 4 апреля 2013 г.
Достоверность. Достоверность полученных результатов подтверждается обоснованностью используемых вычислительных
методов, а также согласием с современными представлениями физики конденсированного состояния и имеющимися экспериментальными данными.
Публикации. По материалам диссертации опубликовано четыре статьи в рецензируемых научных журналах, входящих в Перечень ВАК. Список публикаций представлен в конце автореферата.
Личный вклад автора. Автор принимал непосредственное участие в разработке приближения LDA+DMFT+У и предложенного метода учета вращательной инвариантности одноузельного кулоновского взаимодействия. Автором написаны все блоки программ для явного учета межузельного кулоновского взаимодействия, а также запрограммирован предложенный метод учета вращательной инвариантности одноузельного кулоновского взаимодействия. Все представленные в диссертации расчеты выполнены лично автором, за исключением вычисления матрицы эффективного гамильтониана для а-железа. Также автор принимал активное участие в анализе полученных результатов и написании всех статей.
Соответствие диссертации паспорту специальности. Содержание диссертации соответствует п.1 Паспорта специальности 01.04.07 - физика конденсированного состояния: «Теоретическое и экспериментальное изучение физической природы свойств металлов и их сплавов, неорганических и органических соединений, диэлектриков и в том числе материалов световодов как в твердом, так и в аморфном состоянии в зависимости от их химического, изотопного состава, температуры и давления».
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка сокращений и условных обозначений, а также списка литературы. Диссертация занимает 108 страниц печатного текста, включая 20 рисунков и 5 таблиц. Список литературы содержит 104 наименования.
