Введение к работе
АКТУАЛЬНОСТЬ ТЕМЫ
Потребности современной науки (квантовой электроники, спектроскопии, фотохимии, биологии, медицины, экологии и.др.) в надежных и эффективных источниках когерентного излучения стимулируют развитие лазерной физики, в частности, разработку класса твердотельных перестраиваемых лазеров на центрах окраски. В настоящее время лазеры на центрах окраски в ионных кристаллах, перестраиваемые в широком диапазоне спектра, уверенно конкурируют по ряду показателей с перестраиваемыми лазерами на красителях и" твердотельными лазерами на ионах переходных металлов группы железа, а по некоторым показателям и превосходят их.
Щелочно-галоидные кристаллы фторида лития LiF с центрами окраски в настоящее время являются одними из наиболее популярных и перспективных твердотельных лазерных сред благодаря хорошим
фИЗИКО-ХИМИЧеСКИМ СВОЙСТВаМ, ТеХНОЛОГИЧНОСТИ МОНОКрИСТаЛЛОВ LiF,
оптической и термической стабильности основных лазерных центров окраски, позволяющей реализовать перестраиваемую генерацию при комнатной температуре. Так, кристаллы LiF с агрегатными f~ и F* центрами окраски (ЦО) зарекомендовали себя в качестве высокоэффективных, надежных активных сред перестраиваемых лазеров ближнего Ж диапазона (^І.оа-І.гемкм и ^-0.84-І.Імкм соответственно) и в качестве высококонтрастных пассивных затворов твердотельных (неодимовых и рубиновых) лазеров с1], двухэлектронные агрегатные f* и f2 ЦО также обладают лазерным усилением и генерацией в зеленой [2] и красной [3] частях спектра. Однако, еще не удалось получить устойчивую и эффективную генерацию на этих оптических центрах (ОЦ).
Поиск новых эффективных лазерных сред и оптимизация
T.T.Basiev, S.B.Mirov "Room Temperature Tunable Color Center Lasers", Harwood Academic Publishers GmbH, Chur, Switzerland, 1994, -158p
2А.П.Войтович, В.С.Калинов, И.И.Калоша, С.А.Михнов, С.И.ОвсеЙчук, ДОКЛ. АН БССР 30, №2, (1986), 132-134
3Ю.Л.Гусев, С.Н.Коноплин, С.И.Маренников Квант.Электрон., 4, №9, (1977), 2024-2025
генерационных характеристик существующих являются актуальными задачами лазерной физики, решение которых невозможно без комплексных исследований кристаллов с ЦО различными спектроскопическими методами, дающими информацию об электронной структуре ЦО. Структура энергетических состояний ОЦ (схема электронных уровней) является стартовым пунктом для выяснения природа, фундаментальных физических процессов, протекающих в лазерных ЦО при их оптическом возбуждении и определяющих саму возможность получения лазерной генерации, ее временной режим, а также выявление факторов, ограничивающих или полностью подавляющих генерацию. Понимание негативных процессов может открыть возможность к целенаправленному уменьшению -или даже полному устранению их отрицательного влияния на лазерную генерацию.
Хотя f2 и Fj центры окраски в LiF исследуются довольно длительное время, число надежно экспериментально установленных возбужденных электронных уровней ограничено одним - двумя [4].
Новые возможности современной вычислительной техники позволяют существенно продвинуться в расчетах энергетических состояний в рамках различных моделей и в рамках этих моделей [5] предсказывать энергетическое положение и характеристики неизвестных электронных состояний. Однако, прогресс в этой области сдерживается недостаточным количеством экспериментальных данных, необходимых для надежной апробации моделей и методов вычислений.
Итак, знание электронной структуры центров окраски и характеристик оптических переходов является фундаментальным при разработке и оптимизации оптических элементов квантовой электроники: активных элементов перестраиваемых лазеров, фототрогшых пассивных затворов оптических резонаторов, оптических усилителей и.т. д. Таким образом, актуальность данной работы связана с необходимостью дальнейшего исследования электронной структуры лазерных f2 и f* ЦО, их оптических свойств, анализа
4С.А.Михнов, В.С.Калинов, О.М.Комар, С.И.Овсейчук, ЖПО 5з, №4, (1990), 584-589
Р.А.Эварестов, Е.А.Котомин, А.Н.Ермошкин, "Молекулярные модели точечных дефектов в широкощелевых твердых телах" Рига: Зинатне, 1983.-287с.
спектральных характеристик с целью создания надежных эффективных широкодиапазонных перестраиваемых лазеров, работающих при комнатной температуре.
ЦЕЛЬЮ РАБОТЫ является: экспериментальное исследование структуры электронных состояний и процессов внутрицентровой релаксации (излучательной и безызлучательной) электронных возбуждений лазерных f2 и f^ центров окраски в кристаллах l!f и анализ полученных результатов с точки зрения влияния параметров электронных уровней на характеристики лазерной генерации. Для этого необходимо провести:
исследования поведения лазерных f2 и f* ЦО в кристалле lif в слабых (р<ЮВт/см2) и сильных (р~Ю0МВт/см2) лазерных полях с целью получения информации о структуре электронных уровней агрегатных ЦО; энергиях, симметрии электронных состояний, правил отбора на оптических переходах; сечений, ширин полос оптических абсорбционных и излучательных переходов и др.;
исследование (измерение и анализ) скоростей излучательных и безызлучательных интеркомбинационных переходов между уровнями энергии с различной спиновой мультиплетностью, характерных для центров окраски с двумя и большим числом электронов;
поиск неизвестных ранее электронных уровней энергии лазерных ЦО, которые трудно или невозможно было выявить методами однофотонной спектроскопии. (Такие уровни могут играть существенную роль в динамике процессов трансформации энергии электронного возбуждения при оптической накачке);
построение и анализ наиболее полной диаграммы энергетических уровней;
анализ полученных результатов с точки зрения влияния параметров электронных уровней на характеристики лазерной генерации.
Основным используемым в работе экспериментальным методом являлась двухквантовая (двухфотонная и двухступенчатая), в том числе и поляризационная, лазерная спектроскопия. Преимущество двухквантовой спектроскопии состоит в возможности обнаружения уровней энергии, которые не могут быть выявлены методами однофотонной спектроскопии (когда однофотонные переходы запрещены по симметрии или когда относительно слабые полосы однофотонного
поглощения маскируются мощными полосами исследуемых или других центров). Эти "скрытые" уровни (как показано в главе II) могут играть существенную роль в процессах релаксации оптических возбуждений, наведенных потерь и оптического обесцвечивания и, как следствие, влиять и определять стабильность и динамику генерации лазеров на ЦО.
і. Изложенные в диссертации результаты теоретических и экспериментальных исследований, в том числе определенные из них спектроскопические характеристики оптических центров, могут быть использованы при оптимизации характеристик существующих и разработке новых лазерных сред на основе кристаллов с f^ ЦО.
-
На основе метода поляризованной люминесценции Феофилова разработана методика определения механизма двухквантового оптического возбуждения (двухфотонный или двухступенчатый) и типа симметрии возбуждаемых и промежуточных состояний анизотропных оптических центров, равновероятно ориентированных вдоль осей симметрии кристалла, исходя из известной симметрии основного состояния. Созданы программы расчета (в среде "MatLab") азимутальных зависимостей интенсивности и степени поляризации люминесценции кубического кристалла с тригональними оптическими центрами, возбуждаемых при двухступенчатом и двухфотонном поглощении линейно поляризованного излучения.
-
Предложены новые каналы получения лазерной генерации на триплет-триплетных переходах f* центров окраски в кристаллах LiF и указаны методы' увеличения- стабильности и частоты повторения импульсов лазерной генерации на синглет-синглетном переходе.
- Выявлена система триплетних уровней f* ЦО. Впервые обнаружены триплет-триплетные абсорбционные и излучающие люминесцентные переходы в f* ЦО, определены их характеристики.
- Впорше исследованы запрещенные правилами отбора по спину
интеркомбинационные переходы (между синглетными и триплетными
электронными состояниями). Измерены температурные зависимости
вероятности безызлучательных синглет-триплетных и триплет-
синглетных переходов, а также проведено их теоретическое
описание. Обнаружена слабая долгоживущая фосфоресценция,
сопровождающая триплет-синглетную релаксацию в f* ЦО.
Впервые исследована фэтостабильность "синглетных" и "триплетних" f^ ЦО и обнаружены фотохимические процессы образования f* ЦО под действием излучения не-cd лазера.
Впервые обнаружены и исследованы двухквантовые процессы, возбуждающие неизвестные ранее состояния f2 и f* ЦО.
Развит метод поляризационных диаграмм П.П.Феофилова на класс процессов, в которых возбуждение люминесценции происходит при поглощении двух квантов света (т.е. возбуждение осуществляется по двухфотонному или двухступенчатому механизму). Излучение, как и в методе Феофилова, рассматривается как однофотонное.
Впервые рассчитана серия поляризационных диаграмм (азимутальных зависимостей интенсивности и поляризации) люминесценции, возбуждаемой по различным механизмам двухквантового поглощения (двухфотонному и двухступенчатому) в кубических кристаллах с тригональними оптическими центрами.
Впервые измерены поляризационные азимутальные зависимости интенсивности и поляризации люминесценции кубических кристаллов с f* ЦО при двухфотонном лазерном возбуждении. Определены механизм двухквантового возбуждения и тип симметрии возбуждаемого состояния F* ЦО.
- Впервые построена наиболее полная диаграмма энергетических
состояний лазерных f* ЦО в кристалле LiF.
Основные результаты, изложенные в диссертации, опубликованы в 8 печатных научных работах, список которых приведен в конце автореферата; докладывались и обсуждались на їх Всесоюзном совещании-семинаре "Спектроскопия лазерных материалов"
(г.Краснодар, 1993), Международной конференции по люминесценции (ісьл9з, Коннектикут, США, 1993), vn Всесоюзной конференции "Оптика Лазеров" (г.Санкт-Петербург, 1993), Международной конференции "Перестраиваемые твердотельные лазеры" (tssl494, Минск, Беларусь, 1994), Международной конференции по люминесценции (Москва, ФИАН, 1994), и Международной конференции "Перестраиваемые твердотельные лазеры" (tssl"96, Вроцлав, Польша, 1996).
ОБЪЕМ И СТРУКТУРА ДИССЕРТАЦИИ
