Введение к работе
яссергаций'І
Актуальность теми
В последнее время заметно возросло число исследований молекулярной газоразрядной плазмы при среднем давлении (р-ЇОО Горр) плазмообразуодэго газа. Это связано преяде всего с перспективностью ее использования в качестве активной среда для волноводных молекулярных лазеров, мощных плазмохимнческих рэакторов, в системах плазменного травления и пр. Подобные объекта характеризуются высоким удельным зшрговкладом за времена, порядка времени релаксация, сравнимым с энергией диссоциации молекул. Такая онс-ргояапряженность оказывает существенное воздействие на протоканке физико-химических процессов в плазме, приводит к возншновениэ больших пространственных неоднородноетей. Основная доля энергия, запасенная в плазме, локализуется в колебательных степенях свободы молекул плазмооСразуэдего газа. В этой связи особуи валность приобретают работы, связанные с ксследованиеи колебательного возбуждения молекул. Они важны для развития представления о кинетика неравновесной молекулярной плазма, изучения плазмохимнческих и фотохимических процессов, а такаэ при разработке, конкретных устройств с плазменными средами.
Наиболее полная информация может быть получена спектральными методами. В настоящей работе для этих целей развивается комплексный нетод исследования колвбателыю-возбуяденннх молекул в низко температурной плазме, вкдвчашнй в себя классическуп эмиссионную спектроскопию видимого к ультрафиолетового
4 диапазонов, ИК абсорбционную. спектроскопию с применением частотноперэстраиваемих диодных лазеров, . спекароскоши когерентного шшютоксова рассеяния свэта. Применение указанной методики позволяет изучать особенности распределения дпполыю-актившк к дипольно-нвактивннх молекул по колебательным, уровням как в основном, так и в элактрошо-возбуядонннх состояниях с еысокем спектральним к пространственным разрешением.
.Знание колебательна* распределений молекул в основном состоянии н электрскно-возбуЕденных состояниях даст возможность определить роль релаксационных столкноютелышх процессов при формировании энергетических распределений алектронно-возбуядйнных молекул. Это важно для развития _методов диагностики плазкн среднего давления по элэктрокно-коле(5атвльквм спектрам молекул. Подобное исследование проводится для молекул мг и со, спектри которых традиционно использувтея при диагностике плазма.
В рамках данной работы нами также изучается роль колебательного возбуждения пра диссоциации молекул. Высокое пространственное разрешение прізченяє.шй методики, позволягдее приводить локальные измерения параметров плазмы, дает возможность исследовать практически валшй процесс плазмохнкяческой диссоциации углекислого газа в СВЧ разряде, вчявить влияние на него пространственной неоднородности объекта.
Цель работы
I.Реализация комплексного метода исследования колэбательно-возбуігдешш дяполыю-актившх п дзшолыю-коахтипшх молекул в
низкотемпературной плазкз на основе классической эмиссионной я лазерной спектроскопии, позволяющею проводить измерения с высоким спектральным и пространственным разрешением. *
2. Изучение ккнегаки формирования колеоатвльшх распреде
лений электронно-возбуждендах ' молекул и (с:л) м со(л'п) в
условиях плазма среднего давления, когда радиационное время жизни
молекул -< становится" больше среднего времени меяду газоккке-
гическимя столкговенияла т .
3. Исследование роли колебательного возбуждения в процессе
диссоциации молекул со в плазмо СВЧ разряда при средних
давлошях, нзучишэ влияния на него пространственной неоднород
ности плязга.
Научная новизна
1. Проведеній независимые измерения колебательных распреде
лений двухатомная колзкул w я со как в основном, таї', п в
электронно-возбужденном состояниях в вироком интервале
экспериментальных условия. Установлена взаимосвязь этих
распределений.
2. Определена сечения vr-релаксащщ возбувденннх молекул к (0) и со(л'п). Показано, что механизм
релаксации обличается от механизма Ландау-Геллэра.
3. Провелени лекальные измерения параметров молекулярной
составляющей плазмы СВЧ разряда (т, я т ) в со2 , а таїсго
плотности молекул [со]-продуктов плазмохимичоского разложения
углекислого газа. Обнаружена зачетная асимметрия в
пространственных распределениях указанных величин с большими значениями со стороны падения СВЧ волны. 4. Экспериментально обнаружен обратный изотопический эффект при колебательно-колебательном обмене энергией между молекулами в неравновесной плазме. Так в области больших энерговкладов при ллазмохимическом разложении углекислого газа в СВЧ разряде степень конверсии 1гс% в 1!clSo заметно превыэает степень конверсии ,3с15ог в 'Vso.
Практическая значимость
1. Развита комплексная спектральная методика для
исследования колебательно-возбужденных дипольно-активкых и
дигольно-неактивных молекул как в основном, так п в
электронно-возбужденных состояниях, при этом измерения проводятся
с высоким спектральным и пространственным разреаением.
-
Предложен метод определения колебательных температур молекул в основном электронном состоянии по относительным интенсивностям колебательных полос электронных спектров двухатомных молекул, не требующий информации о функцяи распределения электронов по энергиям и позволяющий учитывать влияние столкновении молекул,
-
Экспериментально обнаруаеный обратный изотопический эффект при плазмохимическом разложении углекислого газа может быть перспективен для разработки промышлещих методов разделения стабильных изотопов.
Защищаемые положения-
1. Развита методика исследования неравновесной молекулярной
плазмы, включащая в себя классическую эмиссионную спектроскопии
видимого и ультрафиолетового диапазонов, ЙК абсорбшганнуи
спектроскопія) с применением частотно-перестраиваемых диодных
лазеров (ДЛС), спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния
света (КАРС). Указанные метода взаимодополняваие, они позволяют
изучать поведение дапольно-активных и дипольно-неактивных молекул
как в основном, так и в электронно-возбужденных состояниях с
высоким спектральным и пространственным разрешением.
2. Установлено, ЧТО ДЛЯ ЗЛвКТрОННО-ВОЗбуЖДеННЫХ МОЛекуЛ N (0) и
со(а'п) абсолютные величины сечений vr-релаксации <**"_, в 10*...10^ раз больше аналогичных величин для молекул в основных электронных состояниях. Механизм vT-рэлаксации электронно-возбужденных молекул отличен от механизма Ландау-Теллера на что, в частности, указывает отсутствие температурной зависимости
о*" . ч,*-\
3. Предложен и реализован метод определения колебательных
температур молекул в основных электронных состояниях по
относительным интенсивностям колебательных полос электронных
спектров двухатомных молекул, не требуший информации о функции
распределения электронов по энергиям.
4. Показано, что при плазмохимяческом разложении углекислого газа
в СВЧ-разряде наблюдается значительная колебательно-
поступательная неравновесность т > г и заметная асимметрия в
распределении параметров плазмы по сечению разряда с большими
значениями со стороны падения СВЧ-волнн. При давлениях
СВЧ-волнн приводит к заметному провалу в пространственных распределениях параметров молекулярной компоненты плазма (tv и т } и степени диссоциации С0г в центральной зоне реактора. 5. Экспериментально обнарузюц обратный изотопический эфект при колебательно-колебательном обмене энергией между молекулами в неравновесной плазма. В области Сольних знерговклздов при плазмохимическом разложении углекислого газа в СВЧ-разряде степень конверсии 1гс,$о в ,гс% заметно превышает степень конверсии 1Эс'*о в 'V5o (в частности при J ~ 8 Дз/см3 - в 2,5 раза).
Апробация работа
Материалы работы докладывались на Всесоюзном семинаре по высокочастотному пробой газов (Тарту, 1989), Выездной сессии Научного совета АН СССР по физике низкотемпературной плазмы (Фрунзе,- 1989),, Созэпанки-семинар "Спектроскопия низкотемпературной плазмы" (Петрозаводск, 1990), Международном симпозиуме по когерентной рамшювской спектроскопии (Самарканд, 1990), vni Всесоюзной конференция по физик низкотемпературной плазмы (Минск, 1991).
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит нз введения, трех глав и ааклячэная, солеогкт 152 сттаяиш. 34 сисккса. 3 таблица и библиогоаЬпв из S8 наименование.
