Введение к работе
Работа посвящена разработке метода исследования нелинейно-оптической однородности нелинейных кристаллов, исследованию оптической и нелинейно-оптической однородности кристаллов титанилфосфата калия (КТР), изучению влияния морфологии и ростовых параметров на оптическую и нелинейно-оптическую однородность КТР. Актуальность темы
Среди известных нелинейно-оптических материалов кристаллы КТР (KTiOP04) являются одними из самых востребованных. Благодаря высокому значению тензора квадратичной нелинейной восприимчивости хс), кристалл обеспечивает высокую эффективность преобразования частоты лазерного излучения. Нелинейные элементы из КТР широко используются в различных устройствах, где необходимо получение второй оптической гармоники неодимовых лазеров или реализация оптической параметрической генерации в видимой и ближней ИК-областях спектра.
Принято считать, что для оптического материала есть два главных критерия качества: оптическая однородность и линейное поглощение в области рабочих длин волн, которые описываются соответственно действительной и мнимой составляющими линейной восприимчивости х(,). Для квадратично-нелинейного диэлектрика, которым является кристалл КТР, эти критерии необходимы, но недостаточны. Наряду с общепринятыми параметрами - тензором квадратичной нелинейной восприимчивости и двухфотонным поглощением, являющимися компонентами квадратичной нелинейной восприимчивости х(2)> требуется вводить дополнительные параметры, характеризующие однородность процесса нелинейного взаимодействия света с кристаллом. Ими могут стать нелинейно-оптическая неоднородность, означающая разброс значений тензора квадратичной нелинейной восприимчивости х(2) по объёму кристалла, и локальная нелинейно-оптическая неоднородность, означающая скачкообразное изменение величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Ах(2), связанное с неравномерным изменением концентрации примеси в ограниченной области
кристалла, либо изменение знака тензора, связанное с пересечением менздомен-
ной границы. Подобной неоднородностью, присущей в т.ч. кристаллам КТР, являются границы 180-ньгх сегнетоэлектрических доменов - областей в кристалле с антипараллельным направлением полярной оси. Эти дефекты значительно уменьшают эффективность нелинейного преобразования лазерного излучения. Вместе с тем, обнаружение 180-ных доменов рентгеновскими и известными оптическими методами не возможно, так как поворот оптической индикатрисы на 180 не изменяет характеристики проходящего света. Поэтому для выявления областей с подобными дефектами обычно применяется селективное травление и декорирование поверхности. В тоже время, поворот полярной оси кристалла в каждом последующем домене на 180 фактически означает смену знака х(2)> что можно зафиксировать с помощью таких дорогих в исполнении методов как электрооптический, атомносиловой микроскопии или динамического пироэффекта.
В этом контексте поиск простого оптического метода выявления квадратично-нелинейных неоднородностей и исследование локальных нелинейно-оптических неоднородностей Дх(2) в кристаллах КТР представляется актуальным и значимым.
Цель работы состояла в изучении природы и условий возникновения нелинейно-оптических неоднородностей в кристаллах КТР и разработке метода выявления Ах(2). Задачами работы, связанными с выполнением поставленной цели, являлись:
Разработка оптического метода исследования нелинейно-оптической однородности в квадратично-нелинейной среде.
Исследование нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР.
Исследование оптической однородности кристаллов КТР.
Установление связи между оптической и нелинейно-оптической однородностью в кристаллах КТР.
Установление связи оптической и нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР с их морфологией и микроморфологией их граней.
Установление связи нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР с технологическими параметрами процесса выращивания.
Научная новизна работы:
Обнаружено, что сдвиг фазы волны второй оптической гармоники, вызванный локальным изменением величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2) в кристалле КТР, визуализируется на экране как искажение интерференционных полос второй гармоники, при её генерации расходящимся в виде конуса лазерным пучком.
Установлена связь микроморфологии граней кристаллов КТР с оптической и нелинейно-оптической однородностью материала в объеме були.
Установлены механизмы роста основных габитусных граней кристаллов КТР при выращивании их "Top-Seeded Solution Growth" методом.
Показана возможность направленного воздействия (без изменения химического состава растворителя) на микроморфологию граней кристалла КТР, путем регулирования количества и типов центров роста на этих гранях, для улучшения его оптической и нелинейно-оптической однородности.
Установлено, что при бездислокационном механизме роста граней диэдров кристалла КТР, выращиваемого из растворителя К4Р2О7, пирамиды роста этих граней формируются монодоменными.
Практическая ценность:
Предложен метод визуализации локальных изменений величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2) в квадратично-нелинейной среде, заключающийся в регистрации искажений интерференционных полос второй оптической гармоники, генерируемой в среде расходящимся в виде конуса основным лазерным излучением. Метод может использоваться для исследования однородности любых квадратично-нелинейных сред и создания на его основе нового класса приборов контроля.
Разработан способ контроля квадратично-нелинейной однородности кристалла КТР, основанный на просмотре заготовок в расходящемся в виде конуса лазерном пучке в режиме генерации второй гармоники. Способ может использоваться для контроля однородности и других квадратично-нелинейных кристаллов.
На основе предложенного метода визуализации Д%(2) разработаны методики
отбора из кристаллов КТР материала с высокой однородностью коэффициента нелинейного преобразования, которые могут использоваться при серийном изготовлении нелинейно-оптических элементов.
С использованием метода визуализации Дх(2) предложены технологические режимы выращивания кристаллов КТР высокого оптического качества йесом до 350г.
С использованием метода визуализации Дх(2) разработаны оригинальные методики изготовления нелинейных элементов различного функционального назначения размером от 1x1x2мм3 до 15x15x10мм3 для генерации второй гармоники (ГВГ) и до 7x7x15мм3 для параметрической генерации света (ПГС).
Положения, выносимые на защиту:
Локальное изменение величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости в квадратично-нелинейной среде вызывает сдвиг фазы волны второй оптической гармоники, который наблюдается как искажение интерференционных полос второй гармоники при её генерации расходящимся в виде конуса основным излучением.
Величина квадратично-нелинейной неоднородности среды определяет порядок интерференционного экстремума второй оптической гармоники, который визуализируется без искажений, причём, чем меньше величина неоднородности, тем выше его порядок.
Пороговая чувствительность метода регистрации локальных изменений величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости определяется порядком визуализируемого интерференционного максимума (минимума) второй гармоники, причем, чем выше порядок, тем выше пороговая чувствительность.
Направленное изменение микроморфологии граней кристалла титанилфосфата калия, путем регулирования количества и типов центров роста на этих гранях, позволяет управлять величиной локальной квадратично-нелинейной однородности в объеме кристалла.
Степень достоверности результатов:
Наличие в кристаллах КТР локальных изменений показателей преломления Дп, зарегистрированных с помощью предложенного в работе метода визуализации локальных изменений величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2>» подтверждается регистрацией этих изменений стандартными дифракционно-теневыми методами.
Искажения интерференционных полос ВГ, наблюдаемые при её генерации сильно расходящимся пучком в материале со структурной и оптической неоднородностью, и зависимость порядка интерференционной полосы, видимой неискажённой, от величины сбоя обобщённой фазы при трёхволно-вом взаимодействии, хорошо коррелируют с известным математическим описанием процесса ГВГ в «приближении заданного поля».
Апробация работы
Материалы работы докладывались на 2 международных, 3 всероссийских конференциях: VII и XIII Национальных конференциях по росту кристаллов (Москва, 1988, 2008гг.), V Международной конференции «Фундаментальные проблемы оптики» (октябрь 2008г., Санкт-Петербург), Международной конференции «Прикладная оптика 2008» (октябрь 2008г., Санкт-Петербург), XVIII Петербургских Чтениях по проблемам прочности и роста кристаллов (октябрь 2008г., Санкт-Петербург). По материалам диссертации опубликовано 2 тезиса докладов и 7 статей, из них 5 статей опубликованы в реферируемых журналах, входящих в перечень ВАК.
Работа выполнялась в СПб ГУ ИТМО и в лаборатории функциональных кристаллических материалов ФГУП НИТИОМ ВНЦ «ГОИ им. СИ. Вавилова». Личный вклад автора.
