Содержание к диссертации
Стр.
ВВЕДЕНИЕ. . і 4
Глава I. ЭЛЕМЕНТАРНЫЕ ПРОЦЕССЫ С УЧАСТИЕМ МЕТАСТАБШІЬШХ АТОМОВ И МОЛЕКУЛЯРНЫХ ИОНОВ В ПЛАЗМЕ ИНЕРТНЫХ ГАЗОВ. Обзор литературы.
іііі Элементарные процессы образования и гибели заряженных частиц в бестоковой плазме инертных газов. ... 13 1.2; Методы и результаты исследования процессов хемо-ионизации при парных столкновениях метастабильных
частиц инертных газов. 21
Глава 2. ОПТИЧЕСКИЕ И ЗОНДОШЕ ИССЛЕДОВАНИЯ УСЛОВИЙ ОБРАЗОВАНИЯ БЕСТОКОВОЙ ПЛАЗМЫ ИМПУЛЬСНОГО ШСОКОЧАСТОТНОГО РАЗРЯДА В ИНЕРТНЫХ ГАЗАХ; 2.1; Оптические исследования заселенности нижних возбужденных состояний атомов инертных газов в плазме
импульсного высокочастотного разряда 30
2.2. Контроль за образованием и уничтожением заряженных частиц в бестоковой плазме импульсного нано-секундного ВЧ разряда по свечению спектральных линий
атомов инертных газов. , 47
2;3. Определение концентрации заряженных частиц и температуры электронов в бестоковой плазме инертных
газов. 53
Глава 3. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ ИОННОГО СОСТАВА ПЛАЗМЫ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ УСТАНОВКА ДЛЯ МАСС-СПЕКТРОМЕТРИ-ЧЕСКОЙ ДИАГНОСТИКИ ПЛАЗМЫ ИМПУЛЬСНОГО ШСОКОЧАСТОТНОГО РАЗРЯДА В ИНЕРТНЫХ ГАЗАХ. 3,1. Основные принципы масс-спектрометрической диаг-
ностики плазмы по массам заряженных частиц. ....... 65
3.2. Определение ионного состава плазмы методом масс-
спектрометрического анализа потока ионов на стенку
разрядной трубки; . 71
3.3, Экспериментальная установка для масс-спектрометри-
ческой диагностики плазмы 96
Глава 4. МАСС-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКЙЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ПЛАЗМЫ
ИМПУЛЬСНОГО РАЗРЯДА ЧЕРЕЗ ИНЕРТНЫЕ ГАЗЫ.
4.1. Ионный состав плазмы импульсного униполярного и
СВЧ разряда в гелии 117
4.2. Ионный состав плазмы импульсного высокочастотного
разряда в инертных газах . 126
4.3. Ионный состав плазмы импульсного наносекундного
высокочастотного разряда в инертных газах .136
4.4. Исследование энергетического распределения ионов,
попадающих на стенку разрядной трубки в бестоковой ПЛаЗ-TRn
ме импульсного наносекундного разряда через инертные газы. Глава 5. ОПРЕДЕЛЕНИЕ КОНСТАНТ СКОРОСТИ АССОЦИАТИВНОЙ И ПЕННИНГОВСКОЙ ИОНИЗАЦИИ ПРИ ПАРНЫХ СТОЛКНОВЕНИЯХ ВОЗБУЖДЕННЫХ АТОМОВ ИНЕРТНЫХ ГАЗОВ НА ОСНОВЕ КОМПЛЕКСНОГО АНАЛИЗА БЕСТОКОВОЙ ПЛАЗМЫ ИМПУЛЬСНОГО ВЧ РАЗРДЦА. 5 Л. Анализ кинетики развития и распада бестоковой плазмы импульсного наносекундного разряда через
инертные газы 158
5.2. Определение коэффициентов ветвления реакции хемо-ионизации при парных столкновениях метастабильных атомов
гелия, неона и аргона. , 173
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 185
ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА 188
Введение к работе
Реакции с участием возбужденных атомов и молекулярных ионов инертных газов в плазме газового разряда привлекают внимание исследователей в силу их существенного влияния на характеристики плазмы. Они во многом определяют энергетический баланс плазмы и скорости электрокинетических и химических процессов в ней. Многие практические приложения низкотемпературной плазмы инертных газов основаны на использовании процессов с участием возбужденных атомов. К ним, в первую очередь, следует отнести процессы, приводящие к созданию инверсной заселенности в лазерах на основе чистых инертных газов и газовых смесей [ IJ .
Особый интерес представляют процессы с участием атомов инертных газов, находящихся в нижних возбужденных состояниях. Часть уровней нижних возбужденных состояний атомов инертных газов является метастабильными, а излучающие уровни в плазме, как правило, ведут себя как метастабильные, что связано с пленением резонансного излучения в плазме и эффективным перемешиванием уровней нижних возбужденных состояний электронами.
Одним из основных каналов разрушения метастабильных атомов являются процессы хемоионизации при парных столкновениях с их участием. Протекание таких процессов может приводить к немонотонному временному ходу спада концентрации заряженных частиц после окончания активной стадии импульсного разряда в инертных газах. Учитывая высокую эффективность процессов образования заряженных частиц при хемоионизации в определенных условиях, необходимо рассматривать не просто распад плазмы импульсного разряда в инертных газах, а образование и распад бестоковой плазмы после окон-
чания импульса возбуждения в газе. Бестоковая плазма импульсного разряда через инертные газы находит все большее применение в различных областях науки и техники, что и определяет актуальность темы диссертации.
Проведение всесторонних исследований реакций хемоионизации при парных столкновениях возбужденных атомов инертных газов усложняется тем, что они приводят к образованию различных по своей природе ионов. Процесс ионизации с образованием атомного иона инертного газа принято называть ионизацией Пеннинга:
Х*+ X* —+ Х+ + X
(ПИ)
Такая схема протекания процесса была предложена в [з] .
Наряду с этим в["2І обсуждалась ассоциативная ионизация при парных столкновениях возбужденных атомов инертных газов:
X* + X*" * Xt + е (АИ)
Конечным продуктом этого элементарного процесса являются молекулярный ион и электрон.
Следовательно, реакция хемоионизации при парных столкновениях возбужденных атомов инертных газов имеет два выходных канала с образованием атомного или молекулярного иона. В литературе принято указывать не отдельные константы скорости этого процесса для двух его реализаций, а коэффициент ветвления реакции - уГ , который соответствует относительной скорости пеннинговской ионизации. Скорость ассоциативной ионизации определяется величиной (і\Яр » гДе Р - общая константа скорости хемоионизации. Поскольку относительное количество молекулярных ионов, образую-
шихся при хемоионизации зависит от энергии, типа и состояния взаимодействующих возбужденных атомов, то от этих параметров должен зависеть и коэффициент ветвления реакции.
Одним из основных способов исследования процессов хемоионизации в плазме инертных газов являются оптические измерения концентрации возбужденных атомов в различные моменты времени после окончания импульса возбуждения в разрядной трубке. Если при этом удается корректно выделить разные каналы гибели метаста-бильных атомов в распадающейся плазме, то можно вычислить и константу скорости хемоионизации при парных столкновениях метаста-бильных атомов. Вместе с этим использование только оптических измерений позволяет, в лучшем случае, получить общую константу скорости процесса хемоионизации. Это связано с тем, что до сих пор не существует надежного оптического метода измерения концентрации молекулярных ионов в плазме. Единственным прямым способом регистрации молекулярных ионов в настоящее время является масс-спектрометрический анализ ионов различного сорта на стенку разрядной трубки. Таким образом, для выяснения относительного вклада ассоциативной и пеннинговской ионизации существует необходимость в проведении масс-спектрометрического анализа ионного состава плазмы.
Методика и техника масс-спектрометрической диагностики плазмы к настоящему времени разработаны достаточно хорошо. Накоплен большой экспериментальный материал о ионном составе плазмы инертных газов, которая образуется в активной стадии непрерывного и импульсного разряда или в позднем послесвечении плазмы импульсного разряда в инертных газах. Методика исследования ионного состава плазмы в ближнем послесвечении практически не разработа-
на. Это связано с быстрым изменением электрокинетических параметров плазмы, что требует постоянной перестройки входной ионно-оптической части масс-спектрометра.
Масс-спектрометрический анализ токов ионов различного сорта на стенку разрядной трубки, в принципе, позволяет также определять общую абсолютную концентрацию заряженных частиц в объеме, но эти методы еще недостаточно хорошо отработаны и применимы в ограниченной области условий. По этой причине для проведения всестороннего исследования условий образования бестоковой плазмы инертных газов и эффективности процессов хемоионизации с участием возбужденных атомов инертных газов в работе использовалась и зондовая диагностика плазмы.
Такое комплексное применение различных экспериментальных методов дает возможность в целом исследовать электрокинетические характеристики и химические реакции в условиях плазмы инертных газов.
Целью данной работы являлось:
Развитие комплексной оптической, масс-спектрометрической и зондовой методики исследования плазмы импульсного разряда.
Изучение особенностей образования и распада бестоковой плазмы инертных газов при различных параметрах и способах возбуждения импульсного разряда в гелии, неоне и аргоне. Определение таких условий возбуждения импульсного разряда в инертных газах, при которых процессы хемоионизации приводят к существенному относительному увеличению концентрации заряженных частиц в бестоковой плазме после окончания импульса возбуждения.
Определение эффективности ассоциативной и пеннинговской ионизации при парных столкновениях атомов гелия, неона и аргона,
находящихся в нижних возбужденных состояниях.
Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения.
В первой главе приведен обзор литературных данных о полученных различными авторами константах скорости реакции хемоиониза-ции при парных столкновениях метастабильных атомов инертных газов. Величины коэффициента ветвления этого процесса были измерены или вычислены только для случая столкновения двух метастабильных атомов гелия. Значения известных в литературе величин расходятся в несколько раз.
В литературном обзоре сделан краткий анализ процессов образования и гибели ионов различного сорта и метастабильных атомов гелия, неона и аргона при средних давлениях и невысоких степенях ионизации газа. Кроме того, в первой главе рассмотрены некоторые конкретные работы, авторы которых получили наиболее важные результаты.
Вторая глава посвящена описанию результатов оптических и зондовых исследований плазмы импульсного разряда через инертные газы. Измерения концентрации возбужденных атомов и заряженных частиц в газоразрядной плазме гелия, неона и аргона позволили определить такие условия образования плазмы, при которых отношение концентрации возбужденных атомов к концентрации заряженных частиц в бестоковой плазме, сразу после окончания активной стадии разряда, достигает максимальных значений. В таких условиях процессы хемоионизации при парных столкновениях возбужденных атомов должны оказывать наибольшее влияние на кинетику бестоковой плазмы, развитие и распад которой происходят после окончания импульса возбуждения. Наибольшие величины указанного отношения достигаются в плазме импульсного разряда наносекундной дли-
тельности. В плазме такого типа, при определенных условиях, большая часть энергии, к концу активной стадии разряда, оказывается запасенной в атомах, находящихся в нижних возбужденных состояниях, а не в заряженных частицах.
В третьей главе работы рассмотрена методика и техника маес-спектрометрической диагностики плазмы. В главе описаны различные способы масс-спектрометрической диагностики плазмы и основное внимание уделено исследованию диффузионного потока ионов на стенку разрядной трубки в плазме инертных газов. Анализ литературных данных позволяет провести сопоставление концентрации ионов в центральных областях разрядной трубки с токами атомных и молекулярных ионов, которые регистрируются вторичным электронным умножителем на выходе масс-фильтра. Такое сопоставление потребовало рассмотрения процессов диффузионной транспортировки ионов от центральных областей разрядной трубки к ее стенке и отдельного анализа процесса прохождения ионами области входной диафрагмы масс-спектрометра и квадрупольного датчика.
Завершается глава описанием конкретной экспериментальной установки для диагностики плазмы импульсного ВЧ разряда масс-спектрометрическим методом и результатов, полученных в процессе отработки методики исследования ионного состава и электрокинетических параметров плазмы инертных газов.
В четвертой главе приведены результаты анализа ионного состава импульсного разряда через инертные газы. В работе использовалось несколько способов возбуждения разряда, Масс-спектро-метрические исследования временного хода токов атомных и молекулярных ионов на стенку разрядной трубки в бестоковой плазме инертных газов показали, что, при определенных условиях, на
кривых временного хода ионных токов на стенку разрядной трубки отмечается два максимума. Первый из них появляется в активной стадии разряда, а второй - через несколько микросекунд после ее окончания. Такой характерный вид кривых временного хода токов атомных и молекулярных ионов на стенку разрядной трубки наиболее ярко проявляется при анализе плазмы импульсного разряда наносе-кундной длительности. В работе показано, что появление второго максимума ионных токов на стенку разрядной трубки вызвано интенсивным протеканием процессов хемоионизации при парных столкновениях возбужденных атомов в бестоковой плазме инертных газові
В данной главе рассмотрены также результаты исследования энергетического распределения ионов, попадающих на стенку разрядной трубки в бестоковой плазме инертных газов; Потенциал пристеночного слоя объемного заряда, в котором ионы ускоряются по направлению к стенке разрядной трубки определяется как энергией тепловых электронов, так и энергией и относительной концентрацией быстрых электронов, образующихся в процессах хемоионизации;
В пятой главе анализируется кинетика образования и распада бестоковой плазмы, развитие которой происходит после прекращения импульсного наносекундного разряда через инертные газы; В результате анализа и на основе данных, полученных при оптической, масс-спектрометрической и зондовой диагностике плазмы были вычислены константы скорости хемоионизации при парных столкновениях атомов гелия, неона и аргона, находящихся в нижних возбужденных состояниях;
Результаты масс-спектрометрического анализа бестоковой плазмы инертных газов послужили также основой для вычисления коэффи-
циентов ветвления процессов хемоионизации при парных столкновениях возбужденных атомов инертных газов.
В заключении изложены основные результаты, полученные в данной работе.
Основные материалы диссертации опубликованы в следующих работах:
1« Борисов В.Б., Егоров B.C., Пастор А.А. Масс-спектрометриче-ские исследования импульсного разряда в инертных газах. В кн.: Тезисы докл. на 4 Всесоюзн.конф.по физике низкотемпературной плазмы. Киев, 1975 г., с.67
2. Borisov V.B.,Grigorian G.M.,Egorov V.S.,Zatserkovnjk N,M«#
Pastor A.A» Mass-spectrometric investagation of the plasma
ion composition in helium puis discharge. - Pros» of the
12 Int. conf. on Phen. Ionise gases:Eindhoven,1975» v«I»P»I2»
3. Борисов В.Б., Егоров B.C., Пастор А.А. Исследование процесса
образования молекулярных ионов при парных столкновениях мета-
стабильных атомов инертных газов. - В кн.: Тезисы докл. на
7 Всесоюзн.конф. по электронным и атомным столкновениям. Петрозаводск, 1978, C.II5-II6.
Борисов В.Б., Егоров B.C., Зацерковнюк Н.М., Пастор А.А., Фарес М.Э. Ионный состав плазмы импульсного СВЧ разряда в инертных газах. - Журн.техн.физ., 1978, т.48, вып.2, с.285-- 287.
Борисов В.Б., Егоров B.C., Зацерковнюк Н.М., Пастор А.А., Фарес M.S. Масс-спектрометрическое исследование процесса образования молекулярного иона гелия пе2 в стадии распада плазмы импульсного разряда. - Журн.техн.физ.,1979, т.49, вып.7, C.I4I8-I424.
6. Борисов В.Б., Егоров B.C., Ашурбеков Н.А. Спектроскопичес
кое исследование импульсного высокочастотного наносекундно-
го разряда в инертных газах. - В кн.: Тезисы докл. на 19 Все-
союзн.съезде по спектроскопии. Томск,1983, ч.І, с.233-234.
7, Борисов В.Б., Егоров B.C., Ашурбеков Н.А. Элементарные про
цессы образования и разрушения молекулярных ионов в бесто
ковой плазме инертных газов. - В кн. Тезисы докл. на б Все-
союзн.конф. по физике низкотемпературной плазмы. Ленинград,
1983, ч.І, с.20-23*
