Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах Блажнов Павел Альбертович

Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах
<
Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах
>

Данный автореферат диссертации должен поступить в библиотеки в ближайшее время
Уведомить о поступлении

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - 240 руб., доставка 1-3 часа, с 10-19 (Московское время), кроме воскресенья

Блажнов Павел Альбертович. Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах : Дис. ... канд. физ.-мат. наук : 01.04.10 : Санкт-Петербург, 2003 142 c. РГБ ОД, 61:04-1/391

Содержание к диссертации

Введение

Глава 1. Исследование оптических и электронных свойств GaAsN и InGaAsN полупроводниковых твердых растворов (обзор литературы)

1.1 Эффекты расслоения фаз и флуктуации состава в полупроводниковых твердых растворах 12

1.2 Обзор экспериментальных результатов.

1.2.1 Характерные особенности GaAsN и InGaAsN 22

1.2.2 Исследования излучательных спектров 28

1.2.3 Исследования колебательных спектров 34

1.3 Обзор теоретических работ.

1.3.1 Модель непересекающихся зон 39

1.3.2 Метод псевдопотенциалов 42

Глава 2. Экспериментальные методы исследования.

2.2 Комбинационное рассеяние и ИК-отражение света.

2.1.1 Описание метода 45

2.2.1 Экспериментальная установка 52

2,1 Оптическая спектроскопия ближнего поля .

2.1.1 Описание метода 56

2.1.2 Экспериментальная установка 64

Глава 3. Особенности колебательных свойств GaAsN и InGaAsN твердых растворов

3.1 Геометрия рассеяния и правила отбора 66

3.2 Экспериментальные спектры комбинационного рассеяния и ИК-отражения вета 69

3.3 Анализ интенсивности комбинационного рассеяния света в GaAsN твердом растворе с помощью модели поляризуемости связей 80

Глава 4. Квантово-размерные флуктуации состава в спектрах ближнеполевой магнито-фотолюминесценции GaAsN и InGaAsN твердых растворов

4.1 Температурная зависимость спектров ближнеполевой ФЛ 91

4.2 Спектры ближнеполевой ФЛ в магнитном поле 102

43 Измерения пространственного распределения флуктуации состава 106

4.4 Вероятностный расчет флуктуации состава 109

Глава 5. Обобщение полученных результатов для GaAsN и InGaAsN твердых растворов

5.1 Схожесть и различие характеристик 112

5.2 Сравнение экситонных переходов в магнитном поле 117

Заключение 120

Литература

Введение к работе

Актуальность темы. Азотосодержащие твердые растворы, такие как GaAsN и InGaAsN, в последние годы являются объектом повышенного интереса для теоретических и экспериментальных исследований благодаря своим уникальным оптическим свойствам и возможности широкого применения в микро- и оптоэлектронике. В отличие от других обычных тройных 1I1-V полупроводниковых твердых растворов, таких как AlGaAs, InGaAs, InGaP и т. д., в которых энергия запрещенной зоны может быть линейно аппроксимирована как средневзвешенное значение энергий запрещенных зон двойных полупроводников, составляющих твердый раствор, азотосодержащие твердые растворы имеют большой коэффициент прогиба (bowing parameter) энергии запрещенной зоны от содержания азота. Например, добавление всего лишь 3% азота в GaAs вызывает резкое уменьшение энергии запрещенной зоны на 0,4 эВ. Такие свойства GaAsN и InGaAsN тройных и четверных твердых растворов в комбинации с возможностью плавно изменять постоянную решетки, меняя содержание азота, позволяет соответствовать необходимым современным требованиям, возникающим при изготовлении полупроводниковых приборов на основе III-V материалов. Например, TnxGai_xAsi.yNy твердый раствор с низким содержанием азота является согласованным с GaAs при соотношении составов азота и индия у » 0,28х и позволяет изменять возможные энергии запрещенной зоны в диапазоне от -1,42 эВ до 0,6 эВ. Это позволяет использовать такие твердые растворы, во-первых, как источник света, излучающего в диапазоне 1,3 - 1,55 мкм, что весьма перспективно для применений в устройствах волоконно-оптических линий связей, и, во-вторых, для высокоэффективных многокаскадных солнечных элементов (фотовольтаическое применение). Для лазерных применений этот новый

материал имеет несколько важных преимуществ перед широко используемыми InGaAsAnGaAsP и InGaAsP/InP структурами. Во-первых, TnGaAsN имеет более высокую температурную стабильность характеристик вследствие большего разрыва зон в зоне проводимости и соответственно лучших условий для ограничения носителей тока. Во-вторых, увеличение эффективной электронной массы при добавлении азота сближает эффективные массы для электронов и дырок, что является важным для эффективности работы лазера. Кроме того, создание вертикальных поверхностно-излучающих лазеров на основе InGaAs/InGaAsP и InGaAsP/InP структур затруднено вследствие трудностей получения распределенных брэгговских отражателей с высоким коэффициентом отражения, что обусловлено малой разницей показателей преломления составляющих слоев. В случае фотовольтаического применения добавление InGaAsN слоя в каскадную InGaP-GaAs структуру может улучшить внутреннюю квантовую эффективность до рекордной величины ~ 70% благодаря поглощению InGaAsN слоем длинноволнового (> 850 нм) инфракрасного излучения, которое не поглощается в InGaP и GaAs слоях.

Большой коэффициент прогиба ведет к аномально сильной зависимости энергии запрещенной зоны от содержания азота (dE/dy ~ 15 -20 эВ), что в свою очередь создает достаточно большой энергетический разброс для флуктуации состава. Это будет выражаться в том, что небольшие значения флуктуации состава азота будут соответствовать большим величинам флуктуации кристаллического потенциала, приводящей к эффективной локализации носителей и влияющей как на структурные, так и на оптические свойства нитридов. Из измерений ФЛ и определения низких значений диффузионных длин неосновных носителей при использовании InGaAsN в качестве солнечного элемента был сделан вывод о неоднородности состава этих твердых растворов. Наблюдаемая

аномальная температурная зависимость максимума линии ФЛ в этих твердых растворах объясняется локализацией носителей, которая начинает играть существенную роль при низких температурах. Но все выполненные к сегодняшнему дню измерения имеют макроскопический масштаб. Переход к микроскопическим оптическим методам измерений с высоким пространственным разрешением позволяет воочию увидеть и понять природу и механизм локализации и де локализации носителей. Наиболее применяемым микроскопическим методом измерений является микрофотолюминесценция, в которой используется объектив с высоким значением апертуры. Но такой метод не подходит для изучения механизма локализации носителей, так как рабочий спектральный диапазон азотосодержащих твердых растворов с X > 1 мкм ограничивает высокое пространственное разрешение из-за дифракционного предела.

Постановка задачи. Основным препятствием к применению тройных и четверных азотосодержащих твердых растворов является низкая эффективность излучательной рекомбинации (излучающие свойства) и низкая подвижность носителей (транспортные свойства) из-за ухудшения качества кристаллической структуры с добавлением азота. Это является результатом неоднородности состава этих твердых растворов. В виду наличия большого потенциала по технологическому применению InGaAsN твердого раствора встает важный вопрос по изучению количественных характеристик флуктуации состава. Такое знание поможет управлять как размером флуктуационных областей, так и характером их распределения в кристаллической решетке.

Цель настоящей работы заключалась в исследовании флуктуации состава и эффектов расслоения фаз в GaAsN и InGaAsN твердых растворах с использованием оптических методов исследования: комбинационное

рассеяние (КР) и ИК-отражение света, а также фотолюминесценция (ФЛ) оптического микроскопа ближнего поля, для которых спектры снимались дискретно при различной температуры от комнатной до 10 К и в постоянном магнитном поле силой до 10 Т. Метод КР света позволяет по поведению колебательного спектра получить информацию о кристаллическом строении вещества. ФЛ дает представление о зонной структуре рассматриваемого материала. Благодаря высоким значениям сечения рассеяния света в полупроводниковых твердых растворах, метод КР света обладает достаточной чувствительностью, позволяя наблюдать спектры от эпитаксиальных слоев толщиной несколько десятков ангстрем. ФЛ с пространственным разрешением меньше 1 мкм, которое предоставляет оптический микроскоп ближнего поля, позволяет наблюдать рекомбинацию носителей, локализованных на одиночных областях, соответствующих различному составу твердого раствора.. Так как распределение атомов в кристаллической решетке влияет на зонную структуру полупроводника, то эти два метода дополняя друг друга, позволяют получить исчерпывающую информацию о распределении атомов азота в кристаллической структуре азотосодержащих твердых растворов, которое определяет их уникальные оптические свойства.

Научная новизна. В данной работе впервые наблюдалась локализованное колебание GaN-типа как в напряженных GaAsN, так и в решеточносогласованных InGaAsN твердых растворах. Был определен тип кластеров, дающих вклад в эту моду. В модели поляризуемости связей были получены тензоры рассеяния и правила отбора для наблюдаемых в спектре КР оптических фононов.

Впервые были произведены измерения ближнеполевой ФЛ в ближнем инфракрасном диапазоне 1,1 - 1,2 мкм GaAsN и InGaAsN твердых растворов, которые показали присутствие сильного эффекта флуктуации

состава азота, проявляющегося в образовании азотообогащенных областей различного пространственного размера, величины которых были определены из магнитных измерений ближнеполевой ФЛ. С помощью теории вероятности и измерения пространственного положения областей с различным содержанием азота было определено спонтанное образование азотообогащенных областей, чье распределение имеет неоднородный характер.

Практическая ценность работы.

В работе было определено, что флуктуация состава азота является характерной чертой GaAsN и InGaAsN твердых растворов, которая влияет на их оптические свойства. С этим связано ухудшение эффективности излучательной рекомбинации, а также низкая подвижность носителей заряда, что может оказаться решающим фактором для возможного использования азотсодержащих твердых растворов в оптоэлектронных приборах.

В работе было показано, что добавление индия в GaAsN твердый раствор уменьшает степень упругой деформации слоя, но не улучшает его характеристик, так как фазовое расслоение слоя связано с распределением атомов азота в нем. Существующие методы изготовления эпитаксиальных структур в настоящее время не позволяют избежать флуктуации состава в GaAsN и TnGaAsN твердых растворах.

Научные положения, выносимые на защиту: 1. Линии оптических фононов в спектрах комбинационного рассеяния GaAsN и InGaAsN твердых растворов содержат компоненты в запрещенной правилами отбора поляризации для структуры цинковой обманки. Вывод правил отбора для оптических фононов в модели поляризуемости связи объясняет появление запрещенных компонент

наличием сильного тригонального искажения кристаллической решетки, вызываемого образованными GaN3As кластерами. Помимо этих кластеров, атомы индия в InGaAsN приводят к возникновению еще двух дополнительных локальных образований с атомами азота, количество которых является незначительным по сравнению с основными кластерами.

2. Низкотемпературные (Т = 5 - 70К) спектры излучения GaAsi-yNy и
InxGai_xAsi.yNy (х = 0,03 - 0,08, у = 0,01 - 0,03) твердых растворов,
измеренные со сверхвысоким пространственным разрешением 300 нм,
обнаруживают набор сверхузких линий, обусловленные рекомбинацией
носителей, локализованных на квантово-размерных флуктуациях состава
азота. Флуктуация состава азота со значением 0,5% соответствует
значительной величине изменения ширины запрещенной зоны 100 мэВ,
создающей ограничивающие потенциалы и выступающей для носителей
заряда как квантовые точки.

3. Использование температурно-зависимой магнитоспектроскопии
ближнего поля и методов теории вероятности позволяет оценить средние
размеры (12 и 20 нм для N = 0,01 и 0,03) и плотности распределения
наблюдаемых флуктуации (100 цм" для N = 0,03), величины которых
совпадают с результатами измерений просвечивающего электронного
микроскопа. Анализ получаемых величин в сравнении с наблюдаемым
количеством линий в спектрах соответствует спонтанному характеру
образования азотообогащенных областей.

4. В GaAsN и InGaAsN твердых растворах происходит флуктуация атомов
азота в виде флуктуации Ga^As кластеров, что соответствует большой
величине энергии локализации. Локализованные состояния возникают
только из-за флуктуации состава азота и не связано с флуктуацией индия в
InGaAsN твердых растворах. Это говорит о том, что образование квантово-
размерных азотообогащенных областей не является непосредственным

следствием релаксации напряжений, а связано с особенностями роста азотосодержащих твердых растворов.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения и содержит 142 страницы машинописного текста, включая 39 рисунков. Список литературы включает 150 наименований.

Краткое содержание работы.

Первая глава содержит обзор литературы, в котором сначала рассмотрены эффекты расслоения фаз и флуктуации состава, наблюдаемые в полупроводниковых твердых растворах на основе III-V материалов. Затем рассматриваются экспериментальные и теоретические работы по исследованию GaAsN и InGaAsN твердых растворов, выполненные к сегодняшнему дню.

Во второй главе рассматриваются особенности экспериментальных методов исследования, которые использовались в работе, а также дается описание экспериментальных установок.

В третьей главе приводится результат измерений КР и ПК-отражения света. Анализируются особенности спектров, приводятся правила отбора для образующихся кластеров, полученные с помощью модели поляризуемости связи. Рассматривается влияние индия на колебательный спектр в InGaAsN твердом растворе по сравнению с GaAsN твердым раствором.

В четвертой главе приводятся измерения ближнеполевой ФЛ, выполненные при различной температуре и в магнитном поле, используемые для определения количественных характеристик распределения азота. Полученный результат сравнивается с измерениями просвечивающего электронного микроскопа и с теоретическим результатом, полученным с помощью теории вероятности.

*

В пятой главе сравниваются полученные результаты для GaAsN и InGaAsN твердых растворов. Показывается схожесть оптических характеристик, определяемых составом азота. Сравниваются экситонные переходы в магнитном поле и анализируется различие в g-ф акторах для обоих твердых растворов.

Основные выводы сформулированы в заключении.

Апробация работы. Результаты диссертационной работы докладывались на 24-м и 29-м международных симпозиумах по полупроводниковым соединениям (Сан Диего, 1997; Лозанна, 2002), на 39-й, 43-й и 45-й международных конференциях по электронным материалам (Форт Коллинз, 1997; Нотр Дам 2001; Солт Лэйк Сити, 2003), на 9-м и 10-ом международных симпозиумах "Наноструктуры: физика и технология" (С.Петербург, 2001, 2002), на 47-м и 48-м международных симпозиумах общества исследования материалов (MRS Meeting, Бостон, осень 2001; Сан-Франциско, весна 2002; Бостон, осень 2002), на 5-м международном семинаре по проблемам науки и технологий (С.-Петербург, 2002),

Публикации. По результатам исследований, изложенных в диссертации, имеется 13 публикаций в международных журналах и материалах конференций.

Характерные особенности GaAsN и InGaAsN

В середине 60-х годов прошлого века было найдено, что изовалентная замена фосфора в GaP небольшим количеством азота (n = 1016- 1019ст-3) создает локализованное состояние в запрещенной зоне такого материала. В зависимости от концентрации азота в спектрах поглощения и ФЛ наблюдались линии, связанные с экситонными переходами на изолированном атоме азота и азотными парными состояниями NNj [14]. Оптические свойства GaP:N и связанные с ним полупроводниковые растворы интенсивно исследовались в конце 1960-х и начале 1970-х годов. Как было найдено, энергия изолированного азотного состояния может сдвигаться к краю зоны проводимости в тройных твердых растворах. Шифере в работе [15] показал, что энергия изолированных азотных состояний лежит выше края зоны проводимости в GaPxAsi_x полупроводниковых твердых растворах для х 0,31 ив Ini.xGaxP:N для х 0,71 [16]. Сравнивая энергии экситонов, локализованных на атомах азота и нейтральных донорах, например кремния, как функции приложенного давления, было найдено, что зависимость энергии азотного уровня от давления намного слабее выражена по сравнению с такой же зависимостью энергии запрещенной зоны [17].

Технологический интерес к свойствам полупроводников, легированных изовалентными примесями относится к тому же времени. Например, зеленые светоизлучающие диоды на основе GaP:N системы были изготовлены Гровзом [18] с энергиями излучений в диапазоне 1,8 -2,2 эВ. О работе лазера с оптической накачкой, в котором инверсия населенности создается на азотном уровне, на основе материала GaPxAsi. X:N как в прямозонном (х 0,44), так и в непрямозонном (х 0,44) было сообщено в работе [19]. Вынужденное излучение также наблюдалось в Іл і . xGaxP:N при х = 0,69 когда азотный уровень становился резонансным относительно края зоны проводимости [20].

Однако, в то же самое время, когда шли интенсивные исследования оптических свойств материала GaP:N и твердых растворов на его основе, изучение азотных состояний в GaAs не проводилось. Прогресс в этой области был сделан лишь только в 1992 году, когда Вейер вырастил GaAs,. XNX (0 х 1,5%) и впервые наблюдал сильное изменение запрещенной зоны в этом материале [21].

Свойства обычного изовалентного тройного твердого раствора ABxCi плавно изменяются от свойств материала АС до свойств материала АВ по мере увеличения х от 0 до 1. При этом большинство параметров меняются линейно в зависимости от содержания х. В обычных твердых растворах на основе А В постоянная решетки изменяется линейно и такая линейная зависимость носит название закона Вегарда, Энергия же запрещенной зоны обычно меняется нелинейно и такое изменение можно представить зависимостью: Eg, лис (х) = xEg, АВ + (1 х)Е& АС- bx(I-x) (5) где Ь называется коэффициентом прогиба, который обычно имеет значение около 1 эВ и при этом не зависит от содержания х. Первые эксперименты показали, что GaAsi.xNx не ведет себя как обычный изовалентный твердый раствор. Изолированный атом азота образует локализованное электронное состояние выше дна зоны проводимости GaAs на 150-180 мэВ, которое является оптически активным под действием гидростатического давления. Позднее в 1990 году Лий [22,23] сообщил, что азотные пары и азотные кластеры образуют состояния в запрещенной зоне GaAs, которые также захватывают носители и проявляют себя в виде экситонной люминесценции. Содержание азота в этих работах составляла около 10 см", т. е. около 0,001%. Таким образом, GaAsN не ведет себя как обычный изовалентный твердый раствор при малых концентрациях азота, а формирует локализованные и оптически активные электронные состояния окола дна зоны проводимости GaAs. В 1992 году Вейер вырастил GaAsNxN4 твердый раствор с содержанием азота х, достигающим значения 0,016% [21]. В этой работе наблюдался значительный длинноволновый сдвиг линий ФЛ и поглощения. Основываясь на линейном приближении, можно ожидать увеличения энергии запрещенной зоны GaAsi.XNX твердого раствора от значения GaAs Eg=l,42 эВ и до значения Её кубического GaN, равного 3,2. Уменьшение энергии запрещенной зоны при увеличении содержания азота означает большое значение коэффициента прогиба GaAs].XNX твердого раствора.

На рисунке 2 показан разрыв зон GaAs и кубического GaN, измеренного Дингом [24]. Он обнаружил, что разрыв валентных зон составляет 1,84 + ОД эВ, что соответствует тому, что зоны проводимости двух полупроводников имеют минимумы практически на одном и том же уровне. Это означает, что добавление азота в GaAs должно влиять на электронные свойства твердого раствора в районе зоны проводимости. Так что азот создает уровни энергии вблизи дна зоны проводимости и глубоко

Оптическая спектроскопия ближнего поля

Такая величина потенциала локализации является намного большей, чем у многих других твердых растворов, таких как GaAsP, AlGaAs и SiGe, у которых он равен 7 - 10 мэВ. Для оценки такой большой энергии локализации GaAsN твердого раствора - является ли она отражением внутренних свойств зоны проводимости или связана с неравновесными условиями роста, необходимыми для выращивания этих твердых растворов, эффекты влияния условий роста были изучены в работах [52, 50]. Увеличение температуры роста в [52] и особенно быстрый термический отжиг [50], как было найдено в этих работах, уменьшают энергию локализации. Однако, величина этой энергии в образцах, подвергнутых отжигу, остается значительно выше, чем в других твердых растворах [50]. Одной из вероятной причин для таких высокопотенциальных флуктуации в GaAsN твердых растворах может быть образование кластеров атомов азота, что явным образом проявляется в спектрах ФЛ на первых этапах роста этих твердых растворов [22,34,47,53,54].

Похожая сильная локализация экситонов при низких температурах также была показана для TnGaAsN/GaAs квантовых ям [55-57] и толстых эпитаксиальных слоев InGaAsN, выращенных на подложке GaAs [58] с помощью температурных и временных измерений ФЛ. Как и в случае GaAsN твердого раствора, форма линии спектра ФЛ в InGaAsN является несимметричной и демонстрирует температурные, мощностные и временные зависимости спектров излучения, соответствующих рекомбинации локализованных экситонов. Это включает в себя немонотонную зависимость положения максимума линии ФЛ с увеличением температуры и сдвиг в длинноволновую область максимума линии ФЛ с увеличением мощности накачки [55-58].

Подобно GaAsN твердому раствору, большая энергия локализации в InGaAsN твердых растворах, по крайней мере, частично может быть отнесена за счет флуктуации состава и напряжения и может быть значительно уменьшена, меняя условия роста или применяя послеростовой отжиг, В частности, индуцированные азотом поперечные модуляции напряжения в InGaAsN квантовых ямах, отчетливо видны в изображениях просвечивающего электронного микроскопа в работах [55,56]. Более того, флуктуации составов индия и азота, в которых более мелкие атомы азота преимущественно локализуются в обогащенных индием районах, уменьшают локальное напряжение, как было определено в работе [56]. Такое поведение InGaAsN твердых растворов может иметь значительный эффект на свойства ФЛ, причиняя расщепление широкой линии ФЛ, связанной с рекомбинацией локализованных носителей, на две компоненты. Низкоэнергетическая компонента в работе [56] была предварительно отнесена к рекомбинации экситонов, локализованных в обогащенных индием и азотом районах, действующих как квантовые точки, в то время как высокоэнергетический пик был отнесен за счет экситонов, локализованных в двух-размерных квантовых ямах.

Флуктуация состава азота, приводящая к флуктуации краев зон в GaAsN и InGaAsN полупроводниковых твердых растворах, наблюдалась в спектрах макроФЛ в работах [33,51,55,56,59]. Единственной работой, в которой исследовались спектры ближнеполевой ФЛ, является работа японских ученых [59], в которой были выполнены измерения GaAso.992No.008 твердого раствора. В спектре наблюдались острые линии, соответствующие одиночным экситонным переходам, которые были разрешены при температуре меньше 50 К. Максимальный размер потенциальных флуктуации был оценен менее 150 нм. Обогащенные азотом области могут быть сформированы благодаря кластеризации атомов азота, которая происходит на ранней стадии образования азотосодержащих твердых растворов во время их эпитаксиального роста [22,34,47,53,60]. Этот процесс усиливается в неравновесных условиях роста, таких как рост при низкой температуре, обычно используемой для увеличения ввода азота. В некоторых работах говорится, что увеличение температуры роста или послеростовой отжиг подавляет энергетические флуктуации [50-52,56]. Для GaAsN твердого раствора это подавление может выражаться в усреднении распределения атомов азота [50], что проявляется также в измерениях с помощью сканирующей туннельной микроскопии [61]. В этой работе Мак-Кей, используя сканирующую туннельную микроскопию [61], сделал вывод, что атомы азота образуют [00 -ориентированные связанные пары, но послеростовой отжиг приводит к случайному распределению этих пар по решеткам GaAsN и InGaAsN. Образование локализованных состояний через случайное распределение атомов азота имело бы важное технологическое последствие для применений этих твердых растворов в полупроводниковых приборах. Тут необходимо заметить, что это единственная работа, в которой говорится о случайном распределении азота.

Экспериментальные спектры комбинационного рассеяния и ИК-отражения вета

Измерение спектров ближнеполевой ФЛ проводились в университете Нотр Дам, США на уникальном оптическом микроскопе ближнего поля, разработка которого проводилась два года силами Минтаирова A.M. Ближнеполевая ФЛ с пространственным и спектральным разрешением 300 нм и 0,4 нм соответственно собиралась в комбинированном режиме освещение/сбор с помощью экспериментальной блок—схемы, показанной на рис. 10. В качестве источника возбуждающего излучения использовался аргоновый лазер непрерывного действия 1. Использовались одна линия возбуждения 5145 А (2,41 эВ) с поддерживаемой мощностью 20 мкВт. Линейно поляризованное излучение лазера 1, пройдя систему диафрагм Д1 и Д2, узкополосный интерференционный фильтр ИФ с помощью согласующего элемента 3 попадает в оптическое одномодовое волокно и на выходе сужается до размеров апертуры. Расстояние между волокном и образцом контролируется с помощью так называемой поперечной силы взаимодействия (shear-force), используя керамическую управляющую пьезовилку 4, которая клеится к волокну. Соединенные волокно с пьезовилкои совершают колебания с помощью гармонического генератора на резонансной частоте вилки. Напряжение, подаваемое на пьезовилку, пропорционально амплитуде колебания и измеряется с помощью синхронного усилителя. В режиме обратной связи амплитуда колебания уменьшается благодаря поперечной силе взаимодействия при контакте волокна с образцом. Перемещение волокна в трех измерениях х, у, z осуществляется при подаче напряжения на управляющие контакты, подведенные к пьезовилке. Отраженный свет по тому же входящему волокну разделяется полу отражающим делителем 2 и направляется через два нотч-фильтра на объектив, который фокусирует его на вход однорешеточного монохроматора 7, на выходе которого спектральная компонента рассеянного излучения регистрировалась с помощью многоканального InGaAs фотодиода 8 (NEP: ЗхЮ-16 WA/HZ), охлаждаемого жидким азотом. Область чувствительности фотодиода составляет диапазон энергий между 0,7 и 1,55 эВ. Управление всей системы осуществляется с помощью системы управления 5 и вычислительного комплекса 6,

Остановимся теперь более подробно на геометрии рассеяния и ее связи с правилами отбора для поверхности (001). В работе [109] была развита система описания геометрии рассеяния посредством пары основных углов (рис. 11) (Ф, i9,), отсчитываемых от направления на регистрирующую систему: Ф - угол падения возбуждающего излучения, а i9, - угол, образуемый нормалью к поверхности образца. В этой системе "классической" геометрии обратного рассеяния, для которой определены правила отбора для рассеяния света [109, 110], соответствует комбинация (0,0) и она является наиболее предпочтительной для исследования поляризованных спектров КР, однако при такой геометрии в апертуру монохроматора попадает весь упруго рассеянный и отраженный от поверхности образца свет, который даже при весьма совершенных голо графических дифракционных решетках образует интенсивный фон в низкочастотной области спектра, что сильно искажает его форму и затрудняет наблюдение слабых полос. Другой геометрией в которой соблюдаются условия геометрии обратного рассеяния является (90,45), т.е. образец располагается под углом 45 к падающему излучению, а угол между падающим и рассеянным светом составляет 90. В этом случае свет в образце распространяется под небольшим углом к нормали (рис. 11(a)), однако вектор рассеяния (волновой вектор фононов участвующих в рассеянии) направлен по нормали к поверхности (рис. 11(b)). В данной геометрии наблюдаются те же проблемы с рассеянным светом, что и в геометрии (0,0), однако геометрически она гораздо проще в исполнении. Наиболее широкое применение получила геометрия, в которой

Спектры ближнеполевой ФЛ в магнитном поле

В работе был использован ближнеполевой сканирующий оптический микроскоп для наблюдения спектров излучения от обогащенных азотом областей в напряженных GaAsi.yNy и решеточно-согласованных InxGai_ xAsi.yNy (х = 0,03 - 0,08, у = 0,01 - 0,03) эпитаксиальных слоях толщиной 0,1-1 цм. Как уже говорилось, исследуемые структуры были выращены методом молекулярно-пучковой эпитаксией на (001) полу изолирующих GaAs подложках при температуре 450 - 520С и были отожжены при температуре 730 С в течение 10 минут.

Описание экспериментальных условий даны в главе 2. Спектры ближнеполевой фотолюминесценции (БФЛ) снимались в температурном диапазоне 5 - 300 К и в магнитном поле с силой 0 - ЮТ, которое было приложено параллельно оси роста. Образец находился в гелиевом криостате замкнутого типа, к которому через вакуумные уплотнители было подведено волокно. Спектры обычной (макро) ФЛ снимались с помощью германиевого детектора, охлаждаемого жидким азотом. При этом снимаемый образец находился в криостате открытого типа, закрываемым специально подобранным стеклом, через которое возбуждаемое и снимаемое излучение попадало на образец.

На рис. 27 (а, Ь) показаны сравнение спектров макроФЛ, снятых при температурах 6 и 300 К для GaAs0,97No.o3 и для In0jo8Gao,92Aso.97No,o3 твердых растворов. Форма линий ФЛ имеет различный вид при разных температурах, которая при 6К имеет несимметричный вид с резким обрывом со стороны высокой энергии и экспоненциально затухающей низкоэнергетической линией. Такая форма низкотемпературных спектров ФЛ GaAsN и InGaAsN твердых растворов соответствует тому, что рекомбинация локализованных экситонов является основным излучательным каналом при низкой температуре. Резкий обрыв края линии со стороны высокой энергии соответствует границе, отделяющей локализованные и дело кал изованные состояния. Низкоэнергетический край такого спектра может быть аппроксимирован экспоненциальной функцией, что отражает энергетическое распределение плотности состояний у краев запрещенной зоны и является результатом флуктуации краев зон GaAsN и InGaAsN твердых растворов. Отличие спектров для GaAsN и InGaAsN состоит в том, что полуширина спектров для тройного твердого раствора имеет меньшую величину по сравнению с четверным (13 мэВ и 18 мэВ при Т = 6К; 50 мэВ и 55 мэВ при Т = ЗООК). Такое различие в полуширинах объясняется тем, что помимо флуктуации состава азота в InGaAsN твердых растворах происходит дополнительная флуктуация состава индия, так как незначительная часть атомов азота образует локальные связи с атомами индия как следует из измеренных спектров КР и ИК-отражения света. Это различие имеет большее значение при низкой температуре, так как переход носителей происходит с локализованных состояний, энергии которых имеют в этом случае больший разброс в своих значениях. Такой двухуровневый характер флуктуации составов азота и индия подтверждается результатами работ [30,31]. Незначительное превышение полуширины линии ФЛ при комнатной температуре в InGaAsN твердом растворе говорит о том, что носители будут испытывать дополнительное рассеяние на неоднородностях среды по сравнению с основной неоднородностью, вызываемой атомами азота. Стоит также отметить большую интенсивность ФЛ для InGaAsN твердого раствора по сравнению с GaAsN, связанное с меньшим количеством точечных дефектов в InGaAsN, являющимися центрами безызлучательной рекомбинации, из-за того, что четверные твердые растворы является решеточно-согласованным с GaAs по сравнению с тройными, которые испытывают сильное напряжение.

На рисунке 28 показаны БФЛ спектры, снятые при различной температуре в диапазоне 10 — 300 К для Ino.osGao Aso No.tB- Как может быть видно на этом рисунке, поведение спектров имеет S-образный вид. При этом начиная с температуры 55 К в спектрах появляется линия (сплошная линия на рис. 28), являющаяся вкладом делокализованных или генерированных возбуждающим светом носителей, остающейся единственным каналом излучателъной рекомбинации при высоких температурах вплоть до комнатной. При низкой температуре только рекомбинация локализованных носителей дает вклад в спектр ФЛ, которая обозначается штриховой линией на рис. 28. То, что при низких и высоких температурах механизм рекомбинации носителей имеет различный вид, подтверждают спектры БФЛ, снятые при различной мощности накачки при температуре 10К (рис. 30 (а)) и ЗООК (рис. 29 (Ь)). При ]0 К увеличение мощности приводит как к изменению формы линии ФЛ, так и к сдвигу в коротковолновую область максимума линии ФЛ. Увеличение мощности накачки приводит к заполнению носителями помимо основного локализованного состояния возбужденных состояний, что увеличивает энергию излучения. При достижении критической величины мощности накачки, все локализованные состояния окажутся заполненными, так что рекомбинация будет происходить через уровни энергии в зоне проводимости, при этом форма линии излучения и ее положение перестанут изменяться.

Похожие диссертации на Особенности распределения азота в азотосодержащих GaAs_1-yN_y и In_xGa_1-xAs_1-yN_y твердых растворах