Содержание к диссертации
Введение
Гл.1. Теория фотогальванического эффекта на примесных комплексах коиста-ллов . 7
1.1. Модельные потенциалы. 16
1.2. Модель примесного комплекса, состоящего из центра и кулоновского центра . 22
1.3. Модель двух д -центров. 51
1.4. Применение моделей примесных комплексов к расчету в некоторых кристаллических структурах . 59
Приложение. 69
Гл.2. Особенности фоторефракции, наводимой ограниченными световыми пучками в кристаллах с фотогальваническим переносом зарядов . 79
Гл.3. Теория фотоиндуцированного рассеяния сгета в фоторефрактивных средах. 98
3.1. Рассеяние в средах с локальным откликом /фотогальванический механизм фоторефракции/ 104
3.1.1. Рассеяние под углом 90 . 114
3.1.2. Рассеяние под малыми углами. 135
3.2. Фотоиндуцированное рассеяние СЕета в кристаллах с диффузионным механизм фоторефракции . 150
Приложение. 167
Заключение. 172
Список литературы. 176
- Модель примесного комплекса, состоящего из центра и кулоновского центра
- Применение моделей примесных комплексов к расчету в некоторых кристаллических структурах
- Рассеяние в средах с локальным откликом /фотогальванический механизм фоторефракции/
- Фотоиндуцированное рассеяние СЕета в кристаллах с диффузионным механизм фоторефракции
Модель примесного комплекса, состоящего из центра и кулоновского центра
Иными словами, в обеих моделях при раз г.ных значениях параметров частотные характеристики ФГТ имеют вид плавных кривых с максимумом. Этот результат качественно согласуется с результатами измерений ФГТ в кубическом кристалле S fS SS J.
При тех же значениях параметров, которые использовались в конце 1.2, величина «з для комплексов С/1/ в кристаллах со структурой сфалерита остается такой же по порядку величины: / р (С(1)) / /о" Д /Вт. Это более чем на 2 порядка превосходит экспериментальные данные [ ЗИ J. Таким образом, наличие в кристаллах даже сравнительно небольшого / А/0 /о -т /o itf / количества комплексов рассматриваемого типа может оказать существенное влияние на ФГЭ.
Отметим, что попытки применения других моделей фотогальванических центров fZ( -3i ] к кубичееким кристаллам А $8 сталкиваются с серьезными трудностями. Поскольку у изолированного дефекта, внедренного в кубический кристалл, дипольний момент отсутствует, фотогальванический тензор оказывается пропорциональным октупольному моменту примеси - период решетки/. Таким образом, фотогальзани-ческий ток в кубических полупроводниках должен быть на 2-3 порядка меньше, чем в полярных кристаллах, что противоречит эксперименту.
Наоборот, в моделях примесных комплексов величина ФГТ при усреднении по ориентациям в кубическом кристалле, как было показано выше, лишь незначительно уменьшается по срав нению со случаем одинаково ориентированных центров. Иными словами, фотогальванический ток в кубических полупроводниках может по порядку величины быть таким же /или большим за счет малой эффективной массы/, как и в полярных диэлектриках.
Поясним сказанное, на примере узкощелевого полупроводника JitAs и- типа, в котором наблюдался примесный фотогальваничес кий эффект при ( 10,мкм [ дЬ ]» работы { Л? J получаем \f iH\ /о 2 A/fir, что на б порядков ниже экспериментально наблюдаемой величины I Ri l = 2-/0А Br В то же время при тех же значениях параметров в соответствии с /1-ЇО I получаем близкую к результатам измерений величину 2. Сегнетоэлектрики со структурой перовскита / %ЬТІО$ /% В титанате бария фотогальванический ток может менять знак при изменении длины волны либо поляризации света [ Z3 J» Ранее предпринимались попытки об"яснить данный эффект в области собственного поглощения на основе модели фотофлуктуаций спонтанной поляризации f ЗЇ J. Однако ФГЭ в титанате бария существует и в примесной области; кроме того, как указывалось в 1Z,6$] , модель фотофлуктуаций /97/ недостаточно обоснована. В / IG J отмечалось, что смена знака ФГЇ в зависимости от частоты света можно об"яснить, если учесть вклад асимметричной рекомбинации. При этом в выражении для фогогальванического тензора появляется множитель вида /1-л?кт/к /» где /гГ -тепловой импульс электрона, 1? - коэффициент порядка едини цы. В области малых к преобладает рекомбинация, в области к&Кт - фотоионизация, т.е. возможна смена знака тока. о При т = 300 получаем, что инверсия знака происходит при энергии tb?- lol 0,03 э# . Экспериментальная величина на порядок больше. В модели примесных комплексов смена знака ФГТ в зависимости от частоты и поляризации света может быть об"яснена на основе эффектов рассеяния и интерференции электронных волн $9,f00j» Действительно, как показывают численные расчеты / Рис. /.-S" /, при некоторых значениях параметров спектральные зависимости Рзгг ,г-хх качественно сходны с результатами измерений $9 J.. Как указывалось во введении к гл.І, в титанате бария возможны следующие типы примесных комплексов / Рис. Ї2. /; М (Г )-Уо (типі) ; K+ltiV-Vo (типі). Центры типа I могут быть ориентированы вдоль /+/ и против /-/ полярной оси; центры типа Z. имеют по 4 эквивалентные ориентации вдоль, против и перпендикулярно оси С. В сег-нетоэлектрическои фазе вероятности uxi ориентации комплексов типа I и 2 вдоль и против полярной оси различны /в J, причем величина / fo - fl}, / существенно зависит от условий выращивания и термообработки кристалла. Комплексы различной ориентации могут также отличаться своими параметрами /например, расстоянием Ц между дефектами/. Последнее обстоятельство можно не учитывать.при вычислении ФГТ, если величина 11filX -Yfa I достаточно велика. Пренебрегая смещениями атомов из положения равновесия, получаем после усреднения /1 61 I компоненты макроскопического фотогальванического тензора для центров типа I и 2 Г 100 7:
Применение моделей примесных комплексов к расчету в некоторых кристаллических структурах
При воздействии светового излучения на некоторые сег-нетоэлектрические кристаллы / в освещенной области возникает медленно релаксирующее обратимое излучение показателя преломления / 1 7. Этот эффект, получивший название фоторефракции, или оптического повреждения / no/ tic [ dawje) используется для записи в сегнетоэлектриках об"емных фазовых голограмм с высокой дифракционной эффективностью [ч,1о\1оч] .
В то же время фотоиндуцированное изменение показателя преломления может существенно влиять на характеристики нелинейнооптических устройств, в которых используются сег-нетоэлектрические кристаллы. Так, при исследовании электрооптического модулятора на ниобате лития наблюдалась сильная расфокусировка проходящего через кристалл оптического излучения [105 У. Фоторефракция, наводимая излучением второй гармоники / д = 0,53/пкм/, нарушает условия фазового синхронизма в нелинейном кристалле, что приводит к снижению эффективности преобразования [S, 106 J
Для исследования воздействия фоторефрактивного эффекта /ФРЭ/ на распространение ограниченных лазерных пучков необходим расчет пространственного распределения и кинетики фоторефракции. Сравнение теории с экспериментом даст возможность оценить относительный вклад различных механизмов в фоторефрактивный эффект.
В работе [Ю(? ] при расчете влияния оптического повреждения на генерацию второй гармоники зависимость дп (X) фактически постулировалась. В работе [ ft ? 7» где рассчитывался режим генерации лазера с фоторефрактивный управляющим элементом, помещенным внутрь резонатора, для описания фоторефракции использовалось квазиодномерное приближение; фоторефрактивный кристалл при этом рассматривался как нелинейное зеркало. Пространственная зависимость &.п( ) в случае ограниченных световых пучков рассчитывалась в работах [10В-111]. В Г 10$ ] изучались глиптические пучки с однородным распределением интенсивности ; путем сравнения теории и эксперимента делались выводы о вкладе различных механизмов в ФРЭ f 110 J. Однако при этом не учитывалась анизотропия кристалла, а также возможность существования об"емного заряда /помимо поверхностного/ в реальных экспериментальных условиях. В fOi J рассчитывалось распределение &г\ (,-ь) наводимое гауссовским лучом / этот случай представляется наиболее важным с практической точки зрения/. Система уравнений в частных производных численно интегрировалась методом конечных разностей ; решение получено для определенного набора параметров. Использовать эти результаты с целью расчета влияния ФРЭ на распространение световых пучков весьма сложно. В работе [ 11i ] аналогичная задача решена аналитически, однако автор ограничился случаем малых интенсивностей /KOVJ$ фотопроводимость (Г много меньше темповой проводимости Go, /. Кроме того, кристалл считался изотропным /это относится ко всем обсуждавшимся работам pfOi-iff] /. В настоящей главе получены аналитические решения [41Z] , позволяющие найти пространственное распределение фоторефракции без применения сложных численных методов. Исследовано также влияние анизотропии электропроводности на фогорефракцию. Известно несколько механизмов фоторефрактивного эффекта: дрейфовый [ 11Ъ Jt диффузионный / 11 ], поляризационный /неполевой/ [115,11(,]V пироэлектрический [119 ] Однако со времени появления работы Гласса с соавт. [ 10 ] основным механизмом фоторефракции считается фотогальванический эффект /ФГЭ/, который приводит к пространственному разделению зарядов внутри кристалла: электроны, перемещающиеся вследствие ФГЭ, захватываются на периферии светового пучка глубокими ловушками. Возникающий об"емный заряд P(,t) создает внутреннее электрическое поле (tV. Последнее изменяет показатель преломления посредством линейного электрооптического эффекта. Разумеется, электроны могут перемещаться также под действием внешнего электрического поля /ср.с моделью Чена [113 J/. Диффузия фотовозбужденных электронов [ff1r J играет заметную роль в фоторефрактивном эффекте лишь в случае голо-графической записи с малым периодом решетки /ct&td crt/ При рассмотрении ограниченных световых пучков /tf wo 3-A/О СН/ диффузией можно пренебречь. Отметим, что в чистых кристаллах ниобата лития наблюдается ряд особенностей фогорефракции /зависимость А К от интенсивности, импульсная запись, большое время хранения записанной информации и др. //09,//o,f/t,f/ft которые трудно об"яснить на основе фотогальванического механизма. В связи с этим авторы работ [H0tWf1z j делают вывод о существовании дополнительного /неполевого/ вклада в фоторефракцию, связанного с фотоиндуцированным изменением спонтанной поляризации [if?,tib 7« В so &е время в работах [ігі,пь] показано, что и в чистых кристаллах ниобата лития ФГЭ является основным механизмом фоторефракции. Эти вопросы требуют дальнейших исследований. Во всяком случае, определяющая роль фотогальванического механизма в ФРЭ в случае легированных кристаллов ниобата лития не вызывает сомнений.
Для расчета изменения показателя преломления предположим, что вдоль оси X кристалла распространяется свет с интенсивностью 1 2(%) } %=/г,}). Изменением интенсивности из-за поглощения пренебрегаем. Вдоль оси г? , совпадающей с оптической осью С, к кристаллу приложено внешнее электричес-кое поле „ .
Рассеяние в средах с локальным откликом /фотогальванический механизм фоторефракции/
Возникновение в кристаллах оптического повреждения /фоторефракции/ часто сопровождается появлением значительного рассеяния проходящего излучения. Так, еще в первых экспериментах [ 10 ] отмечалась сильная расходимость лазерного пучка на выходе из кристалла. Попытки об"яснить данное явление дефокусирующим действием градиента показателя преломления, возникающего в пределах лазерного пучка вследствие фоторефракции и действующего подобно рассеивающей линзе, ока-зались безуспешными. Например, для несфокусированного пучка Id 1 мм/ максимальное изменение показателя преломления в кристаллах ниобата лития с железом достигает IO"3, что вызывает расходимость порядка нескольких градусов. В экспериментах, однако, наблюдается расходимость на 90 и более, причем начальная структура пучка оказывается полностью разрушенной после прохождения кристалла. Это свидетельствует о том, что данный эффект вызывается н ефокусировкой светового пучка, а рассеянием на микронеоднородносгях показателя преломления размером порядка 10 см.
В отличие от обычного рассеяния на статических неодно-родностях, при котором интегральная мощность рассеяния излучения составляет не более 10 3+(ог от падающей мощности 10Ъ,1$0]у в фоторефрактивных средах возможна практически полная перекачка энергии лазерного луча в энергию рассеянных волн. Кроме того, рассеяние в фоторефрактивных средах сильно зависит от интенсивности и поперечной структуры лазерного пучка, что также является важным отличием от обычного рассеяния. В"связи с этим данный эффект получил название фогоиндуцированного рассеяния света /ФИРС/.
Наличие мелкомасштабных вариаций изменения показателя преломления существенно дополняет прежние представления о фоторефракции, когда учитывалась лишь регулярная часть АЇЬ /см.гл.2/. Это означает, что эффект оптического повреждения /в широком смысле/ не сводится просто к изменению показателя преломления в пределах лазерного пучка. Для корректного описания фоторефракции следует учитывать обратное воздействие на веденных неоднородностей на световое излучение.
ФИРС является серьезной помехой на пути использования фоторефрактивных материалов в фазовой голографии [103,121] . С другой стороны, изучение особенностей ФИРС может оказаться одним из методов определения и контроля характеристик и механизмов записи информации в фоторефрактивных средах.
Фотоиндуцированное рассеяние света исследовалось в работах [101,111-140] . В ниобате лития с примесью железа /основной механизм фоторефракции - фотогальванический/ распределение интенсивности ФИРС в дальней зоне имеет форму восьмерки, вытянутой вдоль оси С. х/ Отметим также работы по ФИРС в титанате бария [!,//] вблизи точки фазового перехода. Эффект в данном случае имеет, по-видимому, другую природу и здесь не рассматривается. Эффект существенно нестационарный: интенсивность рассеяния вначале нардс е затем достигает максимума и медленно убывает. Время нарастания по порядку величины совпадает с временем максвелловской релаксации. В кристаллах ниобата бария -стронция, легированных церием /tfgbxCe/, в которых преобладает диффузионный механизм фоторефракции, индикатриса ФИРС резко асимметрична: распределение интенсивности рассеяния в дальней зоне имеет форму лепестка, вытянутого в положительном направлении оси С fffytsff В отличие от ниобата лития, интенсивность ФИРС Є MBS-.Се дос- тигает стационарного значения. Следует отметить, что ФИРС имеет место только при освещении кристалла когерентным светом. В случае некогерентной засветки /например, от ртутной лампы/ эффект не наблюдается. Впервые правильная трактовка ФИРС была дана в работе : Г 33 J и заключается в следующем. Волна накачки, проходя через кристалл, рассе/ивается на статических /начальных/ не-однородностях показателя преломления,которые всегда присутствуют в кристалле. Рассеянные волны, распространяющиеся в различных направлениях, интерферируют с падающей волной, вследствие чего в фоторефрактивной среде записывается набор шумовых голографических решеток. При дифракции волны накачки на этих решетках происходит перекачка энергии к рассеянным волнам, что приводит к значительному /на несколько порядков/ увеличению интенсивности рассеяния. Иными словами, механизм ФИРС такойже, как и при энергообмене /стационарном или нестационарном/ двух плоских волн в фоторефрактивной среде.
Следуя терминологии, принятой в динамической голографии, отметим, что характеристики энергообмена существенно зависят от того, каким откликом /локальным или нелокальным/ обладает среда. Под локальным понимается такой отклик, когда экстремумы голографической решетки и интерференционной картины совпадают. При нелокальном отклике решетка сдвинута по фазе на некоторый угол относительно интерференционной картины. Фотогальванический /или дрейфовый/ механизм фоторефракции приводит к локальному отклику, если внутренние поля не очень велики. Наоборот, диффузионный механизм"в чистом виде" /т.е. без ФГТ или внешнего поля/ приводит к нелокальному отклику, причем сдвиг решетки равен /2. В последнем случае при взаимодействии двух плоских волн в фоторефрактивной среде происходит однонаправленная стационарная перекачка энергии от одной волны к другой, причем направление перекачки не зависит от соотношения интенсивностей волн, а определяется лишь направлением сдвига голографической решетки /т.е. фактически ориентацией волновых векторов по отношению к оси С/.
Фотоиндуцированное рассеяние СЕета в кристаллах с диффузионным механизм фоторефракции
Таким образом, при рассеянии под малыми углами наблюдается более резкая /экспоненциальная/ зависимость интенсивности ФИРС от параметра усиления по сравнению со случаем 90-рассеяния /см. ЗЛО /. Отметим, что относительная интенсивность р - рассеяния вблизи максимума значительно /в Ць\ раз/ меньше, чем интенсивность -рассеяния /в отличие от 90-геометрии/. Вклад f - рассеяния становится существенным лишь при.
При А = 0,63 мкМ, дИ5-/0 -ОЛсп параметр усиления /Ss/s 30; из формул /S.3$, 33 \,Г / получаем: 7 = / , to T ,) f3 , WpfT ) 3 . В соответствии с /j. Af/ полная мощность "некогерентного"рассеяния составляет примерно 0,5 % от падающей мощности. Поэтому, если коэффициент усиления одинаков для всех волн, рассеянных вблизи от направления ОХ, можно заключить, что при r 7Vn более половины энергии лазерного пучка переходит в энергию рассеянных волн /в приближении однократного рассеяния/.
При % = 0,44т:м изменение показателя преломления несколько выше, дУ1$ г 1оъ [fSS J ІІЬІ ЇН, Формулы /3.d3,93q,f/ дают следующую оценку: Гщ 7. 36, W lT ) %CS-/o, Ур(Тн)$$ічо, Фактически это означает, что вся падающая мощность преобразуется в рассеянные волны, т.е. начальная структура пучка полностью разрушается на выходе. Приведенные оценки интенсивности ФИРС /для 3 = 0,63 и 0,VfM # / качественно согласуются с экспериментом f/3f-/33j.
В литературе иногда встречаются утверждения, /см.,напр. Дчто в режиме насыщения /p i,u u(jp xr9/ эффект ФИРС /т.е.усиление рассеянных волн/ отсутствует. Полученные результаты показывают, однако, что и при / »й существует достаточно эффективное усиление. Таким образом, для корректного сравнения теории и эксперимента следует учитывать насыщение фоторефракции, связанное с наличием фотопроводимости (Гр»СҐо.
Одним из серьезных ограничений применимости полученных результатов является борновское приближение. В случае 90-рассеяния, интенсивность которого даже с учетом усиления невелика, можно, по-видимому, считать, что данное приближение выполняется, поскольку волны, рассеянные под малыми углами внутри кристалла, играют роль накачки для волн, распространяющихся под достаточно большими углами. Это подтверждается хорошим согласием теории и эксперимента в случае 90-- геометрии /п.З.І.І/. При рассеянии вперед, как следует из приведенных выше оценок, борновское приближение в большинстве случаев не выполняется. Учет истощения интенсивности падающего излучения позволит, возможно, об"яснить ряд особенностей ФИРС. В частности, в некоторых случаях интенсивность рассеяния под малыми углами при - не убывает /либо убывает очень медленно/ 13$,Ш], что не находит об"яс-нения в приближении однократного рассеяния. По-видимому,данный эффект связан с существованием новых решений квазистационарного типа, аналогично случаю взаимодействия двух плоских волн при больших фазовых набегах 1$(з J.
Как и в 3.1, рассмотрим одноосный кристалл толщиной Сх, освещаемый монохраматическим светом с частотой ш в направлении, близком к оси X. На входной грани кристалла /т.е. в плоскости $2 / возбуждающее излучение является однородным внутри прямоугольника с размерами г, причем ву, »х. В результате облучении светом в кристаллах с нелокальным откликом диффузионного типа генерируется ток в зоне проводимости, /4;: - тензор подвижности, Jj - параметр насыщения, T W эффективная температура, определяющая диффузию "горячих" фотоэлектронов /см.обсуждение в работах Поле В модулирует диэлектрическую проницаемость среды /на частотен/ ;; за счет эффекта Поккельса. Заметим, что в кристаллах /\fBS , на которые мы в дальнейшем будем ориентироваться, величина электрооптического коэффициента Ъц намного превышает значение любой другой компоненты тензора to Z/JK Это позволяет при вычислении ,Дп ограничиться учетом лишь z - компоненты статического поля: Определение динамики изменения 4// представляет собой сложную задачу. Однако при диффузионном механизме фоторефракции в ряде частных случаев удается получить строгое решение. Прежде всего покажем, что уравнение / З.$6 I сводится к Рассмотрим следующие случаи.
