Содержание к диссертации
Введение
1 .Обзор литературы. 9
2. Описание установки и методология. 20
3. Испарение . 27
3.1. Постановка задачи. 27
3.2. Поиск материала тигля. 32
3.3. Исследование взаимодействия неодима с молибденом, ниобием и углеродом. 36
3.4. Исследование влияния поверхностного натяэ/сения неодима на работоспособность испарителя . 38
3.5. Экспериментальное исследование методов нагревания тигля. 43
3.6. Экспериментальное исследование испарения неодима. 46
3.7. Выводы. 50
4. Спектроскопия. Выбор схемы фотоионизации . 51
4.1. Постановка задачи. 51
4.2. Анализ литературных данных. 52
4.3. Анализ известных схем фотоионизации . 55
4.4. Поиск новых схем фотоионизации. 61
4.4. Выводы. 65
5. Исследование выделенной схемы фотоионизации . 66
5.1. Постановка задачи. 66
5.2. Измерение времени возбужденных состояний. 67
5.3. Исследование зависимости величины фотоионного тока от интенсивностеи лазерного излучения на различных ступенях . 72
5.4. Исследование зависимости селективности фотоионизации
от интенсивностеи лазерного излучения на различных ступенях. 81
5.5. Прямые измерения вероятности фотоионизации. 89
5.6. Выводы. 92
6. Деселектирующие процессы . 94
6.1. Постановка задачи. 94
6.2. Методика обработки экспериментальных результатов. 97
6.3. Влияние эффекта Доплера на селективность и производительность исследуемой разделительной ячейки . 106
6.4. Поток нейтральных атомов на коллектор. 126
6.5. Резонансная перезарядка. 135
6.6. Совместное влияние эффекта Доплера, рассеяния атомов и резонансной перезарядки на селективность и производительность исследуемой разделительной ячейки. 139
6.7. Выводы. 146
7. Перспективы развития и оценка себестоимости обогащения неодима АВЛИС - методом . 148
7.1. Постановка задачи. 148
7.2. Пути увеличения производительности. 149
7.3. Оценка себестоимости строительства установки и наработки продукта. 155
Выводы. 159
Заключение. 160
Литература. 161
3
- Исследование влияния поверхностного натяэ/сения неодима на работоспособность испарителя
- Анализ известных схем фотоионизации
- Исследование зависимости величины фотоионного тока от интенсивностеи лазерного излучения на различных ступенях
- Влияние эффекта Доплера на селективность и производительность исследуемой разделительной ячейки
Введение к работе
Изотопно-обогащенные материалы все шире применяются в науке, технике, в медицине. Однако прогресс в этой области сдерживается возможностями современной разделительной техники. Наиболее доступными оказываются изотопы элементов, имеющих газообразные соединения, пригодные для разделения в газодиффузионных и центробежных установках. Вместе с тем, существует целый ряд элементов, не имеющих таких газообразных соединений. Изотопы таких элементов могут быть разделены электромагнитным методом, однако стоимость разделения оказывается очень высокой и это затрудняет широкое использование этих изотопов. Поэтому, в настоящее время весьма актуальным является развитие методов разделения, не требующих наличия газообразных соединений, но способных значительно снизить затраты на разделение по сравнению с электромагнитным методом. В этом отношении, наиболее перспективными методами являются ионно-циклотронный резонанс и лазерные методы разделения.
Изотопная селективность лазерного воздействия основана на небольших различиях в энергии уровней электронных оболочек изотопов одного и того же химического элемента. Разница энергий уровней различных изотопов, называемая изотопическим сдвигом, оказывается много меньше энергии возможных переходов между уровнями, поэтому изотопический эффект проявляется как малое расщепление спектральных линий. Используя спектрально узкое лазерное излучение, можно селективно стимулировать электронные переходы атомов отдельных изотопов, переводя их в возбужденное состояние. Наиболее перспективными способами последующего закрепления достигнутой селективности является химическая реакция с возбужденным атомом (лазерные фотохимические методы) и фотоионизация (АВЛИС от амер. Atomic Vapour Laser Isotope Separation). Среди различных способов лазерного разделения изотопов наибольшие успехи достигнуты в применении АВЛИС-метода для обогащения урана в
США.
Селективная фотоионизация в микроскопических количествах продемонстрирована для подавляющего числа химических элементов, в том числе и не имеющих газообразных соединений, и в настоящий момент появляется тенденция к осуществлению опытно-конструкторских разработок с целью исследования АВЛИС-процесса целиком вплоть до получения конечного продукта, что позволяет оценить перспективы применения метода для конкретных задач.
В последнее время в области фундаментальной физики возник значительный интерес к специальным классам изотопов, связанный с поиском двойного бета-распада и измерением массы нейтрино. Большой энтузиазм к изучению 2(3 распада вызван открытиями осцилляции в экспериментах с солнечными, атмосферными и реакторными нейтрино [2,3,4], которые показывают, что нейтрино имеют конечную массу. Однако, только наблюдение 2{30v распада позволит установить природу нейтрино, т.е. является ли нейтрино массивной Майорановой частицей. Эксперименты по измерению осцилляции определяют нижний предел абсолютной величины шкалы масс нейтрино mscaiE 45 meV.. Однако неизвестна масса легчайшего нейтрино и неизвестен порядок, в котором расположены массы трех типов нейтрино (ve, v ц , vT). Предел mp 2200 meV получен из эксперимента по бета распаду трития [5]. Следовательно, масса нейтрино находится в пределах 45meV rrij 2200 meV. Достижение чувствительности к величине nij 45 meV является целью будущих экспериментов по исследованию 2p0v распадов.
Nd-150 - наиболее обещающий кандидат для изучения 23 распада , что обусловлено большой энергией перехода Chp =3.4 MeV. Вычисляемая величина G0 интеграла по фазовому объему (энергии и углу вылета образующихся при распаде частиц) для 2{30v распадов для 4Sfd наибольшая из всех 35 возможных кандидатов в 2р\ Теоретические предсказания для Т%2 Ю25 лет, при mv =50meV [6]. Кроме того, большая величина Q2p с экспериментальной точки зрения дает возможность преодолеть проблемы
фона. Фон от естественной радиоактивности резко падает при энергии свыше
2615 keV, соответствующей энергии у квантов от распада 208Т1 (232Th).
В настоящее время в мире существует 90г Nd-150 с концентрацией около
90%.
Данная работа посвящена применению АВЛИС-метода для разделения изотопов Nd.
Целью данной работы является экспериментальное исследование АВЛИС-разделения изотопов неодима, применительно к задаче выделения изотопа Nd-150.
Для экспериментального исследования АВЛИС неодима необходимо решить следующие задачи.
1. Экспериментальное исследование испарения металлического неодима с целью создания испарителя, пригодного для осуществления процесса разделения.
2. Поиск эффективной схемы фотоионизации, позволяющей обеспечивать требуемую селективность процесса разделения.
3. Исследование схемы фотоионизации с целью определения параметров лазерного излучения, необходимых для проведения процесса разделения.
4. Создание экспериментальной ячейки разделения и изучение основных деселектирующих процессов.
5. Проведение экспериментальных наработок и оценка перспективы применения АВЛИС-метода для производства требуемого образца.
С 1993 г. в Лаборатории лазерных технологий РНЦ "Курчатовский институт" ведется работа по экспериментальному исследованию разделения изотопов неодима, инициированная ГНЦРФ «Институтом теоретической и экспериментальной физики имени А.И Алиханова». Результаты этих исследований и составляют основу данной работы.
Диссертация состоит из введения, семи глав, выводов и заключения.
В главе 1 проведен обзор литературы.
В главе 2 приведено описание установки для исследования АВЛИС-метода, состоящей из комплекса лазеров накачки на парах меди, комплекса лазеров на красителях, комплекса сепаратора и контрольной масс-спектрометрической установки. Описана методика проведения эксперимента и определения конечных внешних характеристик ячейки разделения: производительности Р, обогащения СР, потока отвала W, обеднения Cw.
Глава 3 посвящена исследованиям испарения неодима, включающей в себя поиск доступных тигельных материалов, конструкций и способов нагрева тиглей, в результате которых создан испаритель, вошедший в состав экспериментальной ячейки разделения. Описываются методика и результаты экспериментов по испарению неодима, в которых плотность пара измерялась по поглощению лазерного излучения атомами неодима, находящимися как в основном, так и в первом метастабильном состоянии.
В главе 4 описывается поиск схемы фотоионизации. Обзор литературы по спектроскопии неодима позволил выделить первые переходы, обладающие наибольшими изотопическими сдвигами, а также ряд вторых переходов и схем пригодных для селективной фотоионизации. На основании экспериментального исследования известных схем фотоионизации, сделан вывод о необходимости поиска схемы фотоионизации, которая сочетала бы большой изотопический сдвиг и возможность достижения значительной вероятности фотоионизации атомов. Описаны эксперименты по поиску схемы фотоионизации, и приведен список найденных наилучших схем. За основу для экспериментов была взята схема Х.і=596,6 нм, А,2=579,4 нм, А,3=640,5 нм.
В главе 5 рассматривается исследование выделенной схемы фотоионизации. Измерены времена жизни возбужденных состояний, экспериментально исследованы зависимости фотоионного тока и селективности фотоионизации от интенсивности лазерного излучения на первом, втором и третьем переходе. Полученные результаты позволили
определить параметры лазерного излучения, необходимые для осуществления эффективной фотоионизации с требуемой селективностью.
Глава 6 посвящена исследованию деселектирующих процессов, происходящих в экспериментальной разделительной ячейке при наработке весового количества продукта. Приведено описание методики обработки экспериментальных результатов, позволяющей определить внутренние параметры ячейки разделения: коэффициент извлечения целевого изотопа за счет фотоионизации, концентрацию фотоионов целевого изотопа и величину потока составляющей с природной концентрацией. В качестве деселектирующих процессов рассматриваются смещение центра спектрального контура поглощения атомов вследствие эффекта Доплера, рассеяние атомов в рабочем объеме и резонансная перезарядка. Показано, что эффект Доплера приводит к снижению концентрации фотоионов целевого изотопа по сравнению с измеренной в масс-спектрометре. Основным источником составляющей с природной изотопной концентрацией являются столкновения атомов неодима между собой в рабочем объеме. Предложена несложная математическая модель процесса с учетом деселектирующих процессов.
В главе 7 обсуждаются перспективы применения АВЛИС-метода для создания установки, удовлетворяющей современным потребностям. В качестве основных путей увеличения производительности рассматривается увеличения коэффициента извлечения целевого изотопа и снижение влияния рассеяния атомов. Приводится оценка стоимости создания установки с производительностью 3 г/час с концентрацией изотопа Nd-150 в продукте 70%, а также стоимость наработки образца массой 10 кг. Оценки указывают на возможность значительного снижения затрат на производство обогащенного неодима по сравнению с электромагнитным методом.
Исследование влияния поверхностного натяэ/сения неодима на работоспособность испарителя
В работе [65] анализируется эффект засорения ионного коллектора атомами исходного изотопа за счет редких столкновений в разреженном атомном пучке. Проведено аналитическое рассмотрение для коллинеарного пучка атомов, имеющих «полумаксвелловское» распределение. Созданы комплексы программ для численного моделирования однократных столкновений в разреженном атомном пучке с произвольной функцией распределения и геометрией. Проведено сопоставление аналитических и численных результатов. Показано, что однократные столкновения могут существенно ограничить степень обогащения изотопов. К сожалению, в литературе отсутствуют экспериментальные результаты влияния засорения коллектора продукта на селективность и производительность реальных разделительных установок. В работе [26] сообщается, что достигнута концентрация целевого изотопа Yb-168 на сборнике продукта 32% (природная концентрация 0,14%). При этом концентрация, регистрируемая с помощью масс-спектрометра (в отсутствии засорения) составляет 80-95%. Снижение обогащения связано с фоновым загрязнением коллекторных пластин экстрактора. В ходе экспериментов были опробованы способы борьбы с фоновым загрязнением с помощью улавливателей различных конструкции. Повышение плотности пара приводило к нелинейному увеличению фототока, но при этом резко снижалось содержание целевого изотопа на коллекторе [26]. В работе, однако, не сообщаются количественные характеристики потока рассеянных атомов и фонового загрязнения, а также их зависимости от плотности атомов в рабочем объеме.
Вопросы экстракции и сбора продукта рассматриваются в работах [26, 64, 66-69]. В работах [26,64,66,67] рассматриваются распад плазмы, созданной лазерным излучением, в постоянном электрическом поле и электростатические системы экстракции, которые согласно [26,64] в настоящее время получили наибольшее распространение. В работах [66,67] содержится аналитическое рассмотрение динамики бесстолкновительной плазмы, рождающейся между заряженными электродами. Получены аналитические выражения для длительности экстракции в зависимости от плотности плазмы, её размеров и приложенного напряжения. В работе [67] приведены численные расчеты плоской и цилиндрической геометрии электродов и проведено сравнение результатов расчета с экспериментальными результатами. В работе делается вывод о том, что время экстракции ионов определяется интегрированием ионного тока, определяемого законом трех вторых. Соответствующие оценки и расчеты качественно согласуются с экспериментальными результатами [67]. Работы [68,69] посвящены альтернативным методам экстракции: в работе [69], для отделения фотоионов от потока пара, предлагается использовать свободный разлет плазмы, а в работе [68] теоретически исследуется возможность использования самоиндуцированного электромагнитного дрейфа.
Вопросы создания установок для наработки весовых количеств продукта частично освещены в работах [26,56,64,70-72], посвященных выделению изотопа Yb-168 из природной смеси. В работе [71] приводятся параметры и схема лазерной системы, а также размеры рабочей зоны и плотность атомов. В экспериментах достигнута длительность непрерывной работы 16 часов. В состав контрольно-измерительной аппаратуры входит А,-метр, для контроля длины волны лазерного излучения, масс-спектрометр для контроля концентрации целевого изотопа в лазерной плазме, а также датчик потока атомов. Полуширина лазерных линий на первой и второй ступени не превышала 0,5 ГГц. Достигнута производительность 3 мг/час с длины 1 м. Для контроля обогащения, достигнутого в продукте, использовался независимый масс-спектрометрический анализ. Концентрация Yb-168 в плазме по данным контрольного масс-спектрометра достигает 95%, в продукте концентрация достигает 68%. Различие изотопного состава в плазме и на коллекторе авторы связывают с рассеянием потока атомов [70]. В более поздних работах авторов из той же группы [26,64] сообщается, что наработка составляет 3-10 мг/час обогащенного иттербия. В месяц удается реализовать свыше 200 рабочих часов и нарабатывать 0,5-2 г [26,64].
Таким образом, можно констатировать, что в ряде областей, связанных с АВЛИС-процессом достигнут значительный прогресс. Достаточно хорошо развиты методы расчета эффективности фотоионизации, активно ведутся исследования в области изучения явлений связанных с распространением лазерного луча и экстракции фотоионов. В месте с тем, в литературе отсутствуют сведения о технологии организации протяженных испарителей с высокой однородностью плотности атомов и геометрии потока, пригодных для АВЛИС-метода. Для предложенных схем фотоионизации неодима отсутствуют данные о параметрах используемых уровней и переходов, позволяющие рассчитать эффективность фотоионизации с использованием имеющейся лазерной системы. Недостаточно уделено внимание проблеме снижения селективности фотоионизации с увеличением интенсивности лазерного излучения, а также деселектирующим процессам, таким как эффект Доплера и рассеяние атомов в рабочем объеме. Таким образом, имеющиеся в литературе данные не позволяют определить целесообразность использования АВЛИС-метода применительно к выделению изотопа Nd-150. Для решения этого вопроса требуются экспериментальные исследования, направленные на отработку испарения неодима, поиск и определение параметров схемы фотоионизации, изучение деселектирующих процессов.
Анализ известных схем фотоионизации
В настоящее время наибольше распространение получили два способа испарения: испарение из горячих тиглей и гарнисаж при электроннолучевом испарении. Испарение из горячих тиглей осуществляется, когда тепло подается через стенку тигля и температура тигля равна или несколько превосходит температуру расплава. Этот метод обладает тем недостатком, что при испарении химически активных веществ либо не всегда удается подобрать тигельный материал, либо тигли имеют очень ограниченный ресурс. В случае гарнисажа разогрев области испарения осуществляется электронным пучком и может быть локализован. При этом область жидкой фазы контактирует с твердой фазой одного и того же материала. Испарение производится из медных водоохлаждаемых тиглей, имеющих практически неограниченный срок службы. Однако при испарении электронным пучком происходит ионизация пара электронным ударом. Степень этой ионизации зависит от сечения ионизации элемента электронным ударом и параметров электронного пучка и по данным [84], [23] достигает 0,5-И ,0%. Ионы, образованные электронным ударом, имеют природный изотопный состав поэтому, попадая в рабочий объем и вытягиваясь оттуда электрическим полем, они вносят вклад в неселективную составляющую массового потока на коллектор. Эффективность экстракции всех ионов, образованных и селективно и не селективно, в рабочем объеме одинакова, следовательно, все, так называемые "паразитные" ионы, в количестве 0,005-r0,01F (F— поток питания) придут на сборник продукта, что значительно усложнит получение концентрации 70% изотопа 150Nd в одной стадии, так как согласно (3.5) требуется получение коэффициента извлечения kextr 50 -4- 70%. Поэтому все усилия были сконцентрированы на создании испарителя с горячим тиглем.
Исходя из вышеизложенного, необходимо исследовать взаимодействие жидкого неодима с материалами при температуре 1350С. Процесс испарения и конденсации (дистилляция) редкоземельных элементов применяется с середины прошлого века для очистки металлов от примесей [18]. При этом указывается, что чистые металлы проявляют значительную активность. В ранние периоды дистилляция и переплавка осуществлялась в танталовых тиглях. При переплавке неодима при температуре 1450С наблюдалось появление примеси тантала. Растворимость тантала в неодиме при температуре 1450С оценивается, как 0,05%ат [18].
Как указывается в работе [17], испарение редкоземельных элементов (РЗЭ) имеет специфические особенности. Большинство РЗЭ, помимо высокой температуры плавления, обладают значительной химической активностью, что вызывает быстрое разъедание тиглей. Даже при применении в качестве тигельных материалов таких высокотемпературных, химически стойких материалов, как молибден и тантал, в контакте с РЗЭ возможен нагрев тигля лишь до 1400С и 1700С соответственно. Лучшие из тугоплавких окислов разрушаются (разъедаются) расплавленными металлами уже при нагревании до 1000-И 200С.
Таким образом, для испарения неодима, в принципе, подходят и молибден и тантал, однако остается неясным, сколь долго эти материалы будут работоспособны.
Грубые оценки износа тиглей могут быть получены исходя из равновесной жидкой растворимости тигельного материала в неодиме при данной температуре. В определенной области тигля происходит кристаллизация тигельного материала. Для компенсации испарения в тигель необходимо добавить чистый неодим. Чистый неодим растворяет тигельный материал в области растворения. Если области кристаллизации и области растворения, по каким-либо причинам, пространственно разнесены, то износ тигля будет максимальным. При этом будет происходить перенос материала тигля из области растворения в область кристаллизации. Убыль массы в зоне растворения равна
Исследование зависимости величины фотоионного тока от интенсивностеи лазерного излучения на различных ступенях
Для осуществления селективной фотоионизации необходимо знать длины волн переходов. Под схемой фотоионизации понимается набор длин волн первого, второго и третьего переходов (соответственно А,,, Х2 и Л,3). Однако для того чтобы дать оценку выбранной схеме, необходимо знать изотопические сдвиги на каждом переходе (Av,, Av2 и Av3), времена жизни возбужденных уровней, а также сечения возбуждения и фотоионизации. При сравнении различных схем нужно принимать во внимание следующее [13]. 1) Если изотопические сдвиги переходов данного элемента сравнимы с доплеровской шириной линии поглощения, то следует отдавать предпочтение переходам с максимальным сдвигом. 2) Сечение фотоионизации в большинстве случаев на несколько порядков меньше сечения возбуждения, поэтому именно ступень фотоионизации требует значительных лазерных мощностей, а это может ограничивать производительность реальной установки. Следовательно, актуальным становится поиск схем с максимальным сечением фотоионизации. 3) Сравнивая различные схемы фотоионизации, следует отдавать предпочтение тем длинам волн, которые находятся в максимумах генерации наиболее эффективных лазерных красителей. Также необходимо учитывать потери на сведение трех и более лазерных лучей в один в том смысле, что эти потери существенно зависят от конкретных длин волн и будут различны для различных схем. Важным обстоятельством является и то, что излучение лазеров накачки - лазеров на парах меди - имеет желтую и зеленую составляющие, поэтому желательно выбирать схемы, в которых обе эти компоненты используются максимально эффективно. 4) Знание времен жизни уровней позволяет рассчитать потери возбужденных атомов за счет спонтанных распадов. В случае, когда время жизни возбужденного состояния сравнимо с длительностью импульса, а распад происходит в метастабильное состояние, значительное число атомов становятся недоступными для повторного возбуждения данным импульсом. Это приводит к заметным потерям и даже при высоком сечении фотоионизации может сделать схему неэффективной.
Таким образом, возникает задача поиска схем фотоионизации в диапазоне эффективной генерации эффективных красителей. У обнаруженных схем-кандидатов необходимо измерить изотопические сдвиги, времена жизни уровней и сечения переходов. На основании полученных данных следует выбрать наиболее подходящие схемы для экспериментов по разделению изотопов неодима.
Согласно [28] неодим относится к атомам с наиболее сложными спектрами. Идентификация его спектральных линий чрезвычайно сложна, однако исследования магнитного расщепления в сочетании с данными по температурной классификации определили, что основным термом является терм 51 конфигурации 4f46s2. Основной терм состоит из пяти уровней, из которых нижнему уровню соответствует полный момент количества движения J=4, а самому верхнему J= 8. В таблице 4.1 представлены энергии уровней основного терма, а также равновесные заселенности этих уровней при температуре 1500С.
По изотопическим сдвигам в литературе имеются серьезные расхождения. Так, в работе [63] для сдвига 148Nd-150Nd на линии 588,8 нм приводится значение (47±0,5)10 см", что соответствует частоте 1,4 ГГц, а в работе [44] дана величина 105,8 МГц. Данные работы [44] подтверждаются нашими исследованиями [79]. На рис. 4.2 приведена картина изотопической и сверхтонкой структуры линии 567,593 нм из этой работы.
В работе [45] методом многоступенчатого лазерного возбуждения и фотоионизации исследовались переходы в четные возбужденные состояния неодима из двух состояний с энергией 16 757,037 см"1, J=5 и 16 979,352 см 1, J= 3. Обнаружены переходы в высоколежащие состояния из первого состояния в диапазоне 578-611 нм (37 переходов) и из второго состояния в диапазоне 578-667 нм (48 переходов). Из некоторых высоколежащих состояний проведен поиск переходов в автоионизационные состояния. Найдена эффективная двухчастотная схема фотоионизации: A,i = 588,79 нм и 2 = 596,6 нм. Фотоионный сигнал в этой схеме был на 2 порядка больше, чем в других сильных схемах. Для ряда возбужденных состояний был предпринят поиск переходов в автоионизационные состояния. Область сканирования длины волны излучения лазера третьей ступени составляла 578-630 нм в схемах с Х\ - 588,79 нм и 578-605 нм в схемах с Х\ = 596,6 нм. Не было найдено ни одного перехода в автоионизационное состояние, который был бы по крайней мере в 10 раз сильнее перехода в континуум [45].
Влияние эффекта Доплера на селективность и производительность исследуемой разделительной ячейки
Наиболее важный вопрос, который возникает после того, как длины волн переходов в схеме фотоионизации установлены - какие интенсивности следует использовать на каждом переходе и каковы должны быть спектральные характеристики лазерного излучения.
Схема фотоионизации, выбранная для исследований представлена на рис.5.2. Эта схема использовалась в большинстве экспериментов по наработке весовых количеств продукта.
Исследование зависимости фотоионного тока от интенсивности лазерного излучения на различных ступенях позволяет определить интенсивности лазерного излучения, которые следует использовать на различных ступенях для достижения эффективного возбуждения и фотоионизации. Значения этих интенсивностей зависят не только от характеристик переходов, использующихся в исследуемой схеме, но и от спектральных характеристик лазерного излучения. Вследствие этого, зависимости фотоионного тока от интенсивности, полученные с помощью одномодового и многомодового лазеров, рассматриваются отдельно.
Необходимо принимать во внимание, что селективность, достигаемая на этапе фотоионизации, зависит от интенсивности лазерного излучения. Это происходит по двум причинам. Первая причина заключается в том, что выход ионов зависит не линейно от интенсивности лазерного излучения. С увеличением интенсивности рост количества фотоионов замедляется из-за исчерпания атомов в начальном состоянии. Такая картина характерна для целевого изотопа, для которого следует добиваться максимальной вероятности фотоионизации. Напротив, вероятность фотоионизации атомов не целевого изотопа стараются свести к минимуму, поэтому исчерпание атомов, находящихся в начальном состоянии, не оказывает влияние на вероятность фотоионизации не целевого изотопа. В результате возникает ситуация, когда с увеличением интенсивности лазерного излучения вероятность фотоионизации не целевого изотопа растет быстрее, чем для целевого изотопа, и это приводит к снижению селективности. Вторая причина связана с возрастанием вероятности нерезонансного возбуждения и фотоионизации из-за полевого уширения контура поглощения атомов. Поэтому, для правильного выбора интенсивностей лазерного излучения следует исследовать зависимости селективности от интенсивности на каждом переходе. Возбуждение сопровождается спонтанным распадом атомов из возбужденных состояний. Интенсивность распада характеризуется временем жизни возбужденного уровня ту. Если т. » Tte, где ilas — длительность лазерного импульса, то потери не значительны. В случае т1 xlas, то имеет значение, какая доля атомов распадается в то же состояние, из которого они были возбуждены. Если же атом совершил распад в состояние, не участвующее в схеме ионизации, то повторное возбуждение и фотоионизация его невозможны. В случае, когда преобладает распад в состояния, не входящие в схему фотоионизации, значительная часть атомов будет потеряна. Для того чтобы оценить потери, связанные с распадом, необходимо измерить времена жизни уровней, участвующих в схеме фотоионизации. Таким образом, для осуществления эффективной селективной фотоионизации необходимо изучить зависимости ионного тока и селективности от интенсивности лазерного излучения на каждом переходе, а также измерить времена жизни уровней. В процессе возбуждения атомы совершают переходы из нижнего квантового состояния в верхнее и наоборот. При переходе в верхнее состояние поглощается фотон возбуждающего излучения. Переход из верхнего состояния в нижнее может осуществляться за счет как вынужденного излучения, так и спонтанного распада. И в том, и в другом случае происходит испускание кванта света. Однако в случае вынужденного излучения квант света испускается сонаправленно с возбуждающим и в дальнейшем ничем не отличается от остальных квантов возбуждающего излучения. В случае же спонтанного распада атом может испустить квант в любую сторону. При этом распад может происходить не только на предыдущий уровень, но и в некоторые другие нижние уровни для распада из /-ого в к-ое квантовое состояние. При этом время жизни состояния есть и определяется самым быстрым распадом, т.е. наименьшим xik. Время жизни уровня может быть измерено по длительности затухания спонтанного излучения. Регистрация и измерение спонтанного излучения основаны на том, что кванты спонтанного излучения испускаются во все стороны, в том числе и в направлении, перпендикулярном направлению луча. Схема эксперимента по измерению времен жизни возбужденных уровней представлена на рис.5.1.
Эксперимент проводился в камере сепаратора при плотности атомов -10 см" . Излучение люминесценции собиралось линзой и изображение светящейся области луча проецировалось на диафрагму, вырезающую наиболее интенсивную область. После диафрагмы излучение попадало на ФЭУ-79. Постоянная времени схемы регистрации сигнала люминесценции составляла 5 не. перехода. Исследование показывает, что с увеличением интенсивности лазерного излучения величина сигнала люминесценции имеет тенденцию к насыщению. В условиях близких к насыщению сигнал люминесценции с уровня 16979,35 см"1 превосходит сигнал с уровня 16757,035 см 1 в 25 раз. Вместе с тем, весьма вероятным оказывается, что основным каналом распада уровня 16979,35 см 1, J=3 является переход в основное состояние. С этого уровня возможны 10 переходов, разрешенных правилами отбора AJ=0,±1 (информация об энергиях уровней и классификация взяты из [33]), с длинами волн, лежащими в инфракрасной области. В работе [34], посвященной исследованию инфракрасного спектра испускания атома неодима, не обнаружено ни одного из этих переходов. Из этого следует, что эти переходы либо отсутствуют, либо являются очень слабыми. Это означает, что основным каналом распада этого уровня является переход в основное состояние с длинной волны 588,9 нм, и это позволяет рассчитать коэффициент Эйнштейна этого перехода, используя измеренное значение времени жизни т уровня 16979,35 см"1 по формуле
