Содержание к диссертации
Введение
2. Вывод системы уравнений оптической накачки 12
2.1. Вывод системы кинетических уравнений для матрицы плотности активных атомов в оптически тонкой ячейке. Исходные приближения 12
2.2. Метод решения системы кинетических уравнений 25
2.3. Граничные условия для матрицы плотности 39
3. Релаксация на стенках газовой ячейки в экспериментах по оптической накачке в отсутствие радиополя 44
3.1. Двухуровневая система 44
3.2. Учет конечной оптической толщины ячейки 57
3.3. Влияние спектральных и поляризационных свойств света накачки на характер пристеночной релаксации 70
4. Влияние диффузии атомов и релаксации их на стенках на фонду двойного резонанса в оптически тонких ячейках 78
4.1. ДРОР в поле бегущей радиоволны 78
4.1.1. Слабое радиополе 78
4.1.2. Сильное радиополе 89
4.2. ДРОР в поле стоячей волны 105
4.3. Форма линии СТ перехода 111
5. Сдвиг и адиабатическое уширение сверхтонкого перехода и сигнала дрор в ячейках с защитным покрытием стенок 118
5.1. Сдвиг и адиабатическое уширение линии СТ перехода в ячейках без буферного газа 118
5.2. Использование защитных покрытий в ячейках с буферным газом 134
6. Заключение 143
- Вывод системы кинетических уравнений для матрицы плотности активных атомов в оптически тонкой ячейке. Исходные приближения
- Влияние спектральных и поляризационных свойств света накачки на характер пристеночной релаксации
- ДРОР в поле стоячей волны
- Использование защитных покрытий в ячейках с буферным газом
Введение к работе
Метод оптической накачки (ОН), предложенный более SO лет назад Кастлером, до сих пор не исчерпал всех своих возможностей и остается эффективным средством изучения свойств вещества. Он позволяет обнаруживать весьма тонкие явления при взаимодействии атомов с электромагнитным излучением, между собой, осуществить прецизионные измерения широкого круга атомных констант /1-5/. Особенно ярко преимущества этого метода проявляются при исследовании сверхтонкой структуры (СТО атомов, колебательной и вращательной структур молекул, где все другие методы нелинейной спектроскопии сверхвысокого разрешения не могут составить конкуренции экспериментам по оптической накачке и магнитному резонансу в силу существующего различия в абсолютной монохроматичности генераторов оптического и радиодиапазона. По этой ке причине многие приборы квантовой электроники строят с использованием электронных переходов, ле?кащих в радиодиапазоне /6-8/.
Дальнейшее совершенствование приборов квантовой электроники, а также повышение надежности информации, извлекаемой из эксперимента, требуют более детального теоретического рассмотрения процессов, протекающих в основном элементе как технических устройств, так и экспериментальных установок - в газовой ячейке. Изучению этих процессов посвящено большое число работ. При этом сравнительно мало внимания уделялось взаимодействию атомов с поверхностью газовой кюветы, несмотря на то, что для широкого круга экспериментальных ситуаций такое взаимодействие существенно.
В данной работе делается попытка ликвидировать отмеченный пробел и более подробно исследовать влияние движения атомов и релаксации их на стенках ячейки в экспериментах по оптической накачке.
Схематически эти эксперименты можно представить следующим образом. Ячейка, содержащая пары активных атомов А (нас, в пер- вую очередь, будет интересовать U ) и инертного газа Б, облучается светом определенного спектрального состава, резонансным переходу между одним из СТ подуровней основного состояния и каким-либо оптически возбужденным уровнем. Измеряются характеристики прошедшего, а также рассеянного света. Если ячейку помещают в переменное радиочастотное (И) магнитное поле и исследуют зависимость поглощения от радиочастоты вблизи резонанса между двумя определенными зимановскими подуровнями СТО, то говорят о двойном радиооптическом резонансе (ДРОР). Если радиополе отсутствует, то такие эксперименты часто называют атомно-абсорбпион-ными (ААЭ).
Иногда интерес представляют изменения, происходящие не с оптическим излучением, а с радиочастотным. В частности, это имеет место при исследовании распада поляризации "в темноте" - после выключения ОН.
Наиболее детально изучена пристеночная релаксация наблюда-емых <&1) Х^/Л-Ц) при раз рушении поляризации после выключения накачки /9-16/. Показано, что диффузию и соударения атомов со стенкой можно приближенно учесть в рамках теории для безграничного объема, заметив скорость столкновительной релаксации Г„ за счет объемных взаимодействий на полную скорость столкновительной релаксации
Го^Г0+Г0 (i.i) где величина |0 зависит от характера-граничной поверхности, сорта и давления буферного газа, размеров системы. Так, для обычной стеклянной цилиндрической ячейки, не имеющей защитного покрытия стенок, при типичных давлениях буферного газа (t> Ітор) r.4 = »((MW)
Здесь Й - коэффициент диффузии, JUA - первый корень функции Бесселя Х{^) , L и И - длина и радиус цилиндра. Эта величина оказывается одинаковой для всех наблюдаемых и описывает скорость затухания основной моды диффузии к стенке, поэтому аппрок-симадию (1.1)-(1.2) иногда называют одномодовой.
Подобное приближение, предложенное Франценом /9/ и обоснованное в работах /10-16/ для больших времен после выключения накачки, часто используется при описании атомно-абсорбпионных экспериментов и экспериментов по ДРОР /6, 8, 17-19/, что в подавляющем большинстве случаев не соответствует тому влиянию, которое оказывает пристеночная релаксация.
Б условиях стационарного возбуждения релаксация на стенках рассматривалась в случае отсутствия радиополя в статьях /20-23/, а применительно к задачам нелинейной спектроскопии - в серии работ С.Г.Раутиана и А.М.Шалагина /24-27/, а также в /28/.
Б работах /20-22/ исследовалось пространственное распределение возбужденных атомов, диффузия учитывалась корректно, Однако без подробного обсуждения физических аспектов пристеночной релаксации. В работе Ю.З.Иониха /23/ основное внимание уделялось релаксации - вычислялось диффузионное время жизни метастабильных атомов, возбужденных в газовом разряде. Обсуждались отличия от формулы (1.2), было показано, что полная скорость Г0 не пред- ставляется в виде суммы независимых fv и Г . (Заметим, что на возможные отклонения от формулы (1.2) в начальный период после выключения накачки указывалось еще в /10-15/. Экспериментально они были обнаружены в /15/ при изучении эволюции населенности метастабильного уровня 6 Рг ртути).
Возбуждение разрядом - слабый источник метастабилей, и подавляющее большинство атомов остается в основном состоянии; при этом не проявляются многие интересные особенности, которые должны иметь место в экспериментах по оптической накачке, где источники поляризации могут быть (и обычно) сильными.
Б работах /24-27/ рассматривается влияние пространственных неоднородностей, имеющих место в ячейках оптических квантовых генераторов (ОКГ) на свойства генерации. (Б аналогичной постановке проведено рассмотрение в /28/). Основное внимание уделяется неоднородностям накачки и резонансного поля. Поскольку длина волны излучения ОКГ является самым малым характерны!./! масштабом длины, то в направлении распространения резонансной волны всеми другими неоднородноетями пренебрегают, учитывая только поперечные неоднородности.
Это делает задачу во многом близкой к задаче об оптической накачке без радиополя. (В аналогичной постановке проведено рассмотрение в /28/). Кроме этого, в /24-27/ используется приближение двухуровневого атома и рассмотрение ограничено случаем слабого резонансного поля, как и в статье /29/, где длина волны не предполагалась малой по сравнению с длиной свободного пробега, но среда считалась безграничной. В /29/ получено выражение для формы линии перехода в условиях сужения Дике /30/.
Ситуация, имеющая место в мазерах и квантовых стандартах частоты (КСЧ) на СТ переходах щелочных металлов и водорода, прин- цшшально отлична от /24-29/. Во-первых, длина волны X радио-поля соизмерима с размершли системы, и, как будет видно из дальнейшего, это приводит к "интерференции неоднородностей" и целому ряду качественных эффектов. Во-вторых, радиополе может быть сильным, так что его нельзя рассматривать по теории возмущений и, наконец, в-третьих, при оптической накачке СТО необходимо учитывать многоуровневость системы.
В работах /24-28/, а также в большинстве статей /9-23/ основное внимание уделялось ячейкам, наполненным буферным газом. Возможна также другая постановка эксперимента, когда буферный газ не используется, а стенки ячейки покрывают слоем специального вещества, уменьшающего вероятности неадиабатичесішх процессов при соударении атома с поверхностью. Если такие ячейки использовать в КСЧ, то взаимодействие атомов с границами кюветы будет одним из важнейших механизмов сдвига и уширения линии. Релаксация магнитных моментов на слабо дезориентирующей поверхности изучена достаточно подобно /31-41/. Сдвиги линий СТО и сигналов ДРОР исследованы менее полно /42-47/, теоретические исследования практически отсутствуют.
Исходя из всего вышеизложенного, актуальными представляются следующие три задачи: изучение релаксации атомов на стенках в ААЭ, определение влияния .движения атомов и соударений их с поверхностью на форму ДРОР в ячейках без покрытия, расчет сдвига линий и адиабатического уширения в ячейках с защитным покрытием стенок.
Настоящая работа проводится по открытому плану научно-исследовательских работ ЛПИ им .М.И.Калинина. Она продолжает серию исследований процессов в газовой ячейке, проводимую на кафедре "Теоретической физики" и опубликованную в работах /48-62/ и др.
Диссертация состоит из четырех глав, заключения и приложе-
В первой главе на основе диаграммного метода Константинова и Переля /63-66/ получено кинетическое уравнение для элементов матрицы плотности активного атома, взаимодействующего с двумя полягли - оптическим и радиочастотным - их буферным газом. Рассматривается пространственно неоднородный случаи, то есть произвольные недиагональные по импульсам элементы матрицы плотности. Осуществлен переход к вигнеровскому /67/ и неприводимому %fy представлению /68, 69/. Анализируются граничные условия. При разложении по имеющимся малым параметрам задача сводится к системе дифференциальных'уравнений диффузионного типа. Получающаяся система уравнений с соответствующими граничными условиями составляет основу рассмотрения влияния движения атомов и взаимодействия их со стенками ячейки в случае использования ячеек с буферным инертным газом.
Вторая глава посвящена рассмотрению атомно-абсорбционных экспериментов. В случае изотропной или квазиизотропной накачки, когда атом мокно считать двухуровневым, исследуется скорость релаксации населенностеи СТ уподуровней основного состояния как в стационарном случае, так и при включении света и распаде поляризации "в темноте". Рассмотрен вопрос о необходимости учета точных в диффузионном приближении граничных условий. Показано, что обычно их можно огрубить без потери точности решения, что в определенной степени упрощает задачу. Анализируется влияние дезориентации атомов на стенке на ослабление луча накачки. В последнем пункте главы вычисляются скорости пристеночной релаксации поляризационных моментов (ИМ) матрицы плотности и связан-ных с ними наблюдаемых^ $! ) , (&г) *(^-г) в зависимости от спектральных и поляризационных свойств света накачки.
Влияние диффузии и дезориентации атомов на стенке при двои- -іоном радиооптическом резонансе изучается в третьей главе. Отдельно рассматриваются качественные результаты для поля слабой радиоволны - в этом случае удается аналитически решить трехмерную задачу при произвольной пространственной конфигурации резонансной волны. В случае произвольного по величине Н поля задача решалась численно. Особое внимание уделено резонансу в поле стоячей волны. Кроме сигнала ДРОР, в этой главе вычисляется также сигнал электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) и его искажения , вызванные наличием границ ячейки.
В последней, че'тзертой главе рассмотрены сдвиги и адиабатические уширения линий СТО, возникающие при взаимодействии атомов с защитным покрытием стенок. Основу рассмотрения составила корреляционная теория формы спектральных линий /48-50, 67, 70/, которая в данном случае оказывается более удобной, чем метод квантового кинетического уравнения. В вычислениях кинетических применялась обменная теория возмущений (ОТВ), а поскольку разные варианты ОТВ не эквивалентны между собой и проводят, вообще говоря, к разным результатам, был проведен сравнительный анализ различных ОТВ. Здесь же проведено сравнение вкладов в локальный сдвиг контактного взаимодействия Ферми и диполь-ди-польного взаимодействия. В последнем пункте этой главы анализируется использование буферного газа и защитного покрытия одновременно .
В заключении диссертации приводятся основные результаты работы.
В приложении содержатся детали вычислений вклада неконтактных членов сверхтонкого взаимодействия в сдвиги линий сверхтонких переходов в основном состоянии щелочных атомов и водорода и подробности сравнительного анализа вариантов ОТВ.
На защиту выносятся следующие основные результаты диссер- - II - ' тации:
Проведено теоретическое исследование релаксации поляризационных моментов матрицы плотности на стенках газовой ячейки в экспериментах по оптической накачке.
Исследовано явление двойного радиооптического резонанса с учетом диффузии и сильных соударений атомов с поверхностью в оптически тонких ячейках.
Рассчитаны сдвиги линий сверхтонкой структуры водорода в гелиевой среде с использованием ряда вариантов обменной теории возмущений (ОТВ), проведено сравнение применимости этих вариантов для вычисления столкновительных сдвигов линий СТО щелочных металлов и водорода.
На основе ОТВ выполнено теоретическое исследование сдвига и адиабатического уширения линии СТО, вызванных слабыми соударениями атомов с защитными покрытиями стенок в ячейках без буферного газа. Проанализирована эффективность защитных покрытий в ячейках с буферным газом.
2. ВЫВОД СИСТЕМЫ УРАЕНШИЙ ОПТИЧЕСКОЙ НАКАЖИ
Вывод системы кинетических уравнений для матрицы плотности активных атомов в оптически тонкой ячейке. Исходные приближения
В работах /24-28/, а также в большинстве статей /9-23/ основное внимание уделялось ячейкам, наполненным буферным газом. Возможна также другая постановка эксперимента, когда буферный газ не используется, а стенки ячейки покрывают слоем специального вещества, уменьшающего вероятности неадиабатичесішх процессов при соударении атома с поверхностью. Если такие ячейки использовать в КСЧ, то взаимодействие атомов с границами кюветы будет одним из важнейших механизмов сдвига и уширения линии. Релаксация магнитных моментов на слабо дезориентирующей поверхности изучена достаточно подробно /31-41/. Сдвиги линий СТО и сигналов ДРОР исследованы менее полно /42-47/, теоретические исследования практически отсутствуют.
Исходя из всего вышеизложенного, актуальными представляются следующие три задачи: изучение релаксации атомов на стенках в ААЭ, определение влияния .движения атомов и соударений их с поверхностью на форму ДРОР в ячейках без покрытия, расчет сдвига линий и адиабатического уширения в ячейках с защитным покрытием стенок.
Настоящая работа проводится по открытому плану научно-исследовательских работ ЛПИ им .М.И.Калинина. Она продолжает серию исследований процессов в газовой ячейке, проводимую на кафедре "Теоретической физики" и опубликованную в работах /48-62/ и др.
В первой главе на основе диаграммного метода Константинова и Переля /63-66/ получено кинетическое уравнение для элементов матрицы плотности активного атома, взаимодействующего с двумя полягли - оптическим и радиочастотным - их буферным газом. Рассматривается пространственно неоднородный случаи, то есть произвольные недиагональные по импульсам элементы матрицы плотности. Осуществлен переход к вигнеровскому /67/ и неприводимому %fy представлению /68, 69/. Анализируются граничные условия. При разложении по имеющимся малым параметрам задача сводится к системе дифференциальных уравнений диффузионного типа. Получающаяся система уравнений с соответствующими граничными условиями составляет основу рассмотрения влияния движения атомов и взаимодействия их со стенками ячейки в случае использования ячеек с буферным инертным газом.
Вторая глава посвящена рассмотрению атомно-абсорбционных экспериментов. В случае изотропной или квазиизотропной накачки, когда атом мокно считать двухуровневым, исследуется скорость релаксации населенностеи СТ уподуровней основного состояния как в стационарном случае, так и при включении света и распаде поляризации "в темноте". Рассмотрен вопрос о необходимости учета точных в диффузионном приближении граничных условий. Показано, что обычно их можно огрубить без потери точности решения, что в определенной степени упрощает задачу. Анализируется влияние дезориентации атомов на стенке на ослабление луча накачки. В последнем пункте главы вычисляются скорости пристеночной релаксации поляризационных моментов (ИМ) матрицы плотности и связан-ных с ними наблюдаемых $! ) , (&г) ( -г) в зависимости от спектральных и поляризационных свойств света накачки.
Влияние диффузии и дезориентации атомов на стенке при двоичоном радиооптическом резонансе изучается в третьей главе. Отдельно рассматриваются качественные результаты для поля слабой радиоволны - в этом случае удается аналитически решить трехмерную задачу при произвольной пространственной конфигурации резонансной волны. В случае произвольного по величине Н поля задача решалась численно. Особое внимание уделено резонансу в поле стоячей волны. Кроме сигнала ДРОР, в этой главе вычисляется также сигнал электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) и его искажения , вызванные наличием границ ячейки.
В последней, че тзертой главе рассмотрены сдвиги и адиабатические уширения линий СТО, возникающие при взаимодействии атомов с защитным покрытием стенок. Основу рассмотрения составила корреляционная теория формы спектральных линий /48-50, 67, 70/, которая в данном случае оказывается более удобной, чем метод квантового кинетического уравнения. В вычислениях кинетических применялась обменная теория возмущений (ОТВ), а поскольку разные варианты ОТВ не эквивалентны между собой и проводят, вообще говоря, к разным результатам, был проведен сравнительный анализ различных ОТВ. Здесь же проведено сравнение вкладов в локальный сдвиг контактного взаимодействия Ферми и диполь-ди-польного взаимодействия. В последнем пункте этой главы анализируется использование буферного газа и защитного покрытия одновременно .
В заключении диссертации приводятся основные результаты работы. В приложении содержатся детали вычислений вклада неконтактных членов сверхтонкого взаимодействия в сдвиги линий сверхтонких переходов в основном состоянии щелочных атомов и водорода и подробности сравнительного анализа вариантов ОТВ. На защиту выносятся следующие основные результаты диссертации: 1. Проведено теоретическое исследование релаксации поляризационных моментов матрицы плотности на стенках газовой ячейки в экспериментах по оптической накачке. 2. Исследовано явление двойного радиооптического резонанса с учетом диффузии и сильных соударений атомов с поверхностью в оптически тонких ячейках. 3. Рассчитаны сдвиги линий сверхтонкой структуры водорода в гелиевой среде с использованием ряда вариантов обменной теории возмущений (ОТВ), проведено сравнение применимости этих вариантов для вычисления столкновительных сдвигов линий СТО щелочных металлов и водорода. 4. На основе ОТВ выполнено теоретическое исследование сдвига и адиабатического уширения линии СТО, вызванных слабыми соударениями атомов с защитными покрытиями стенок в ячейках без буферного газа. Проанализирована эффективность защитных покрытий в ячейках с буферным газом.
Влияние спектральных и поляризационных свойств света накачки на характер пристеночной релаксации
Рассмотрим сначала стационарный случай. В работах /10-14, 22, 24-27/ при исследовании сильной релаксации на стенке (сЛ= I) используется граничное условие более простого вида, чем (2.65) или (3.18):ЛМ- = 0. Подобное упрощение обосновано только для режима распада поляризации. Поскольку мы в дальнейшем в основном будем интересоваться стационарным режимом, решим сейчас задачу с точным (в диффузионном приближении, конечно) условием (3.18) и, исходя из конечных аналитических формул, оценим роль второго слагаемого в (3.18). Это же дает нам возможность одновременно рассмотреть влияние защитного покрытия, когда d« I. (Хотя такие покрытия в атомно-абсорбционных экспериментах практически не применяются, этот случай представляет определенный интерес, поскольку хорошо иллюстрирует многие характерные аспекты пристеночной релаксации).
Интересно сравнить получаемые ниже результаты с результатами работ /10-14/. В некоторых из них рассматривается сферически симметричный случай, поэтому будем параллельно приводить результаты и для сферической ячейки:
Величина, обратная толщине образовывающегося пограничного (иногда будем называть его реставрационным) слоя, обедненного возбужденными атомами, в котором источники восстанавливают поляризацию активных атомов, потерянную на стенке.
Подставляя (3.20) и (3.21) в определение PJ , получим искомую величину скорости релаксации. Проанализируем получившееся выражение. Рассмотрим для этого различные предельные случаи. Будем различать плоскую и сферическую геометрии индексами " L" и " " и введем А - L или Ц - в зависимости от формы ячейки.
Толщина реставрационного слоя много меньше размеров ячейки. Пренебрегая членами типа -еяЬ (-YA) по сравнению с -охЬ ( УЛ) в (3.20), (3.21), с точностью до 1/уА получим V(А « I. Обычно это имеет место при cL = I -для полностью дезориентирующих стенок. Здесь Г/у - 5 УА й/Л и в силу условия YA» І Г »і6/Л . Получили сильное отличие от формулы Францена (1.2). Резкое увеличение Г/у по сравнению с данными /9-14/ легко объяснить наличием резко выраженного погранслоя. Частота соударений возбужденных атомов с поверхностью определяется временем диффузии через этот узкий слой и более слабо, чем это имеет место в нестационарном режиме, зависит от размеров системы: [ 1/Л .
Необычной становится и зависимость Г# от давления Ь С ростом давления & падает как I/p , а толщина реставрационного слоя убывает как I/\fp7 при Г« W и 1/р при P»W . ( Г -о b - в существенной для нас области давлений). Поэтому Гдг - Схзил р при Г»\А/ И Г іД/р"1 при Г« V , а не об-ратнопропорционально давлению, как принято считать.
Через толщину реставрационного слоя \ ы оказывается зависящей от интенсивности ОН и от скорости релаксации в объеме как \ff+W Эта зависимость в "одномодовом" приближении отсутствует. Такое выражение для Г получалось ранее /12/ как следствие пространственной однородности системы, обусловленной движением атомов при vt « I ( d должно быть так мало, чтобы №»Л ). При включении ОН оно может иметь место даже при I I. Вывод его из (3.19) при о/ I и Y№ I не может считаться строгим, поскольку lA/v { и диффузионное приближение не справедливо, однако физически ясно, что в рассматриваемом случае реставрационный слой исчезает, число эффективных соударений ориентированных атомов со стенкой определяется не диффузией из объема, а свободным пролетом накаченных атомов. При Y- e (например, при \д/- о ) р —я
Реставрационный слой занимает практически весь объем ячейки. Естественно ожидать, что в этом случае отличие от "одномодового" приближения будут малы, действительно, с точностью до членов - Ы Д] , для сферической ячейки, например, При обоих соотношениях U» и k« R. получающееся N качественно практически не отличается от данных /12/. Ситуация здесь аналогична ситуации в пункте 3.1.1.2 - слабая пространственная неоднородность и отсутствие, по существу, погранслоя.
Вернемся к формулам (3.20-(3.23) и оценим роль слагаемого MUV/V в граничном условии (2.73). Из (3.20)-(3.23) хорошо видно, что его влияние на конечные результаты определяется величиной безразмерного параметра VJU . Этот параметр при cL = I обычно мал и может быть соизмерим с единицей лишь при очень больших W и I или больших длинах свободного пробега. Подобные случаи крайне резки и при типичных параметрах (см.раздел 2) не превышает (1...5)%. Такой малой величиной будем пренебрегать и граничное условие при рассмотрении полностью дезориентирующих поверхностей записывать в виде /VWS =0. Поскольку характерные толщины погранслоев для [f v и [9 по порядку величины не превосходят У (см.систему (3.9) и расчеты далее в этой и следующей главах), аналогичное упрощение допускают и условия (2.65), (2.66).
ДРОР в поле стоячей волны
Рассмотрим динамику процесса излучения осцилляторов, возбужденных при t = 0 в точке 2, при наличии границ, и сравним с тем, что дает формула (4.21).
На временах, меньших, чем время диффузии атомов до ближайшей поверхности, -wuw(l0 Ьї,) /і » функции W и ф({ ) ведут себя так же как для безграничной среды: большинство ччас-тиц еще не успело "почувствовать" наличие границ ячейки. Начиная с 0 1юилЛЧ0 Х1"\Л/Ь . скорость затухания резко возрастает из-за релаксации атомов при соударении с поверхностью. В момент t Z o пристеночная релаксация отразится на числе осцилляторов в т. 20 : If начнет уменьшаться по сравнению с lj0 , то есть Ъ5(ч.0)%j V) 1fK)(l0ilo г) при . . При этом начнет уменьшаться и градиент % и связанный с ним лоток осцилляторов, а следовательно, и скорость затухания корреляционной функции ч [Т) . Для Ь Т "центр тяжести" распределения Ъ$ (ъ 1V Т) будет смещаться к центру ячейки, а темп изменения Ф(ї) , связанный с пространственным распределением осциллятора, - спадать. При диффузионного затухания ф(?) становится равной 6(7-) » независимо от координат точки 0 , и перестает меняться во времени. Если $(jj &кї , то на таких временах корреляционная функция безграничной среды спадает быстрее, чем в ограниченной.
Все сказанное хорошо иллюстрируется фформулой (4.22). На временах /Мт) высшие моды диффузии успевают ослабеть и шли можно пренебречь. Пространственное распределение осцилляторов дается формулой SlK - , и от "Z0 зависит лишь пол _ г . Ті г №. ное их число, определяющее амплитуду сигнала. Если то основная мода не дает вклада в (р(Ц и необходимо рассмотреть слагаемое с И = 2, для которого также возможно выполнение неравенства &КМ &кг В стационарных условиях в данный момент времени наблюдается излучение осцилляторов, возбужденных в разных частях ячейки в разное время. Поэтому будет ли наблюдаться эффект сужения или релаксации на поверхности приведет к уширению линии - зависит от соотношения времени затухания высших мод диффузии, скорости 1\ и величины Йкг . Если W 6v J » » то большинство атомов успевают излучить цуг волн за . - [г , не столкнувшись со стенкой. Такие атомы будут излучать так же как в безграничной среде. Осцилляторы, возбужденные в погранслоях толщиной сталкиваться с поверхностью, но, поскольку за время Гг высшие моды не успевают релаксировать, эти соударения приводят к уширению линии. Если 1\«о&к.г , то привысшие моды, спадающие со временем более быстро, будут давать малый вклад, приводящий к некоторому уширению далеких крыльев линии. Центральная часть контура окажется уже, чем для безграничной среды.
Различные проявления влияния дезориентации атомов на стенках ячейки можно также понять, если вспомнить замечание, сделанное при обсуждении системы (2.24)-(2.26) в разделе 2. Если среда безграничная, то /V-= cok t- и Ид!/7 сводится просто к члену рбкЛ , описывающему эффект Допплера. Если теперь учесть неоднородность N { ) и граничное условие для іР/ї) » то член )дф будет одновременно учитывать как неоднородности, создаваемые радиополем, так и те, которые связаны с наличием границ. Эти неоднородности могут как усиливать, так и ослаблять друг друга. Так, в случае слабой накачки и Г2«2д -] /\/(i)c iin j и при разложении произведения U{i)f\/fe) по плоским волнам, получим члены, соответствующие волновым векторам j -К и + К .
Первый из них будет описывать сужение в центре линии, второй -зширение ее крыльев. Таким образом, в газовой ячейке допплеров-ское и пристеночное уширение не проявляются независимо, и уши-рение, связанное с движением атомов, правильнее было бы называть диффузионным.
Учет релаксации на боковой поверхности цилиндра несколько усложнит картину. Это связано с тем, что полная скорость при- стеночной релаксации в общем случае не является суммой скоростей, рассчитанных в соответствующих одномерных задачах. Отмеченная неаддитивность проявится в том; что число членов в сумгле по ІЛ/ в (4.6), которое необходимо удернивать при расчете, может зависеть от R : чем меньше R. , тем меньше скорость сходимости ряда по И множитель практически не меняется с ростом VI ).
Точно также учет релаксации на торцевых поверхностях цилиндра приведет к необходимости суммирования большего числа слагаемых в сумме по Wu , чем при L = оо . Наличие подобной неаддитивности, хотя и усложняет наблюдение эффекта сужения линии, уменьшая область параметров задачи, при которых он проявляется, но исключить его в принципе не может. Всегда можно указать размеры ячейки, в которой при выполнении условия [", : ЙКг линия пере-хода окажется уже, чем для безграничного объема.
Многие эксперименты по ДТОР проводятся в условиях, когда радиополе нельзя считать слабым. Более того, часто встречается режим насыщения п0 РЇ полю. В частности, в таком режиме могут работать квантовые стандарты частоты с оптической накачкой/6, 8, 82, 98/. Как будет показано ниже, адекватное теоретическое описание ДТОР в этом случае возможно лишь при учете релаксации атомов на стенках газовой ячейки. Физическая причина этого состоит в следующем. Совместное действие сильных F4 поля, резонансного 0-0 переходу, и оптической накачки (обычно IV»Г ) приводит к накоплению атомов на уровнях Р Л\ 4 0 /17, 57/.
Использование защитных покрытий в ячейках с буферным газом
Вблизи границ при и амплитуда сигнала, формирующегося в этой области, будет А , а полуширина Г и У0 . При удалении от поверхности вглубь ячейки щ падает и при некоторых 2 амплитуда стано вится такой же как для безграничной среды - это происходит там, где увеличение Гст компенсируется уменьшением последнего слагаемого в (4.27). При дальнейшем увеличении "? \Щ падает до величины / Г при 2 = L/Z , локальная амплитуда будет сначала расти, достигая максимума при ї уйд/ , а затем падать до Г/W . Значение lf_p4 ( J оказывается практически совпадающим с (4.26).
При увеличении расстройки А вероятность Wi переходов между уровнями F+O F-О падает, поглощение света уменьшается. Однако характер этого уменьшения не совсем такой как в случае (4.26). Различие связано с тем, что изменение W ведет к изменению пространственного распределения Ш, а следовательно, и к изменению роли поверхности. Для примера на рис.10
Показано пространственное распределение выстроенности Ш при различных расстройках. Поскольку с ростом Л W . падает, скорость накопления атомов на уровнях F4 (Л 4 0 уменьшается, ширины погранслоев для (j?F увеличиваются. Это приводит к смещению максимума поглощения 11((0,) к центру ячейки и в некоторой области координат при малых расстройках оказываются более существенным, чем непосредственное уменьшение Wi . Поэтому кривая I при некоторых 2. идет на рис.II ниже кривой 2, хотя ей и соответствуют меньшие Д . Таким образом, локальные контуры ДРОР сдвинуты друг относительно друга. В распределении P-pi (2) можно также обнаружить провалы, аналогичные провалам Беннета /67/ в распределении населенностей по скоростям в системах с большим долплеровским уширением. Провалы в пространственном распределении -р при А О имеют место там, где Л (J a » (Ja -ft J- ад Однако глубина этих провалов очень мала, поскольку их появление искажает пространственное распределение и изменяет условие резонансности.
Подводя итог, можно сказать: наблюдаемый контур ДРОР может быть представлен в виде суммы контуров, аналогичных (4.26), формирующихся в различных частях ячейки. Эти локальные контуры имеют разную ширину (в рассматриваемом случае они в большинстве уже, чем (4.26), сдвинуты друг относительно друга, их ширины Т , в свою очередь, зависят от расстройки частоты. Этот наблюдаемый контур (рис.12, I) имеет сложную нелоренцеву форму, уже и большей амплитуды, чем тот, который получается без учета влияния поверхности (рис.12, 2). Степень сужения определяется параметров yW/Г - линия 12, 2 может оказаться значительно уже линии 12, 2, и это обстоятельство необходимо учитывать при интерпретации экспериментов. Рассмотрим теперь наиболее характерные, с точки зрения выяснения роли диффузии зависимости ширины и амплитуды ДРОР - от давления и длины ячейки. Начнем с зависимости от длины.
Полное поглощение удобно представить в виде суммы -((рГо.)» даваемого (4.26), умноженного на длину ячейки и добавки, связанной с поглощением в погранслоях. В первом слагаемом амплитуда пропорциональна длинее, а ширина от длины не зависит, во втором - ни амплитуда, ни ширина не зависят от L . При этом ширина второго контура - Ц0 , fe YW/Г меньше ширины первого. При изменении длины относительный вклад этих слагаемых меняется. Для очень больших ячеек вторым можно пренебречь, ширина наблюдаемого контура будет даваться формулой (4.27). При уменьшении L вклад второго слагаемого увеличивается, суммарная ширша ДРОР уменьшается, достигая величины порядка U0 , когда пики пристеночного поглощения начнут касаться друг друга. При дальнейшем уменьшении дайны относительно большую роль будут играть области пространства, где локальная ширина ДРОР больше и ширина контура Т начнет возрастать. При $(jr) W0 возвращаемся к случаю слабого поля (рис.13).
Амплитуда сигнала ДРОР меняется с длиной ячейки так, как показано на рис.14. При малых L амплитуда определяется, согласно (4.9): при увеличении L начинает сказываться эффект сужения, скорость изменения уменьшается, амплитуда растет пропорционально L » ГДО I» По мере дальнейшего увеличения длины, когда пики поглощения становятся хорошо различимы, амплитуда возрастает быстрее и при L- & л(о)с L . Заметим, что подобная зависимость 7 и л (о) от L монет объяснить обнаруженное в /99/ слабое изменение ширины сигнала и его амплитуды от размеров ячейки. Зависимость ширины и амплитуды от давления (рисунки 15-16) рассмотрим для пары W-A l (для более тяжелых буферных газов велика скорость столкновительной релаксации в объеме в силу влияния тройных столкновений, приводящих к образованию квазимолекулярных комплексов). Область изменения давления ограничим снизу: Ь / I тор, поскольку при меньших давлениях перестает выполняться приближение сильного перемешивания в возбужденном состоянии даже при накачке Ьг линией, использованное при выводе системы (2.62)-(2.63).
