Введение к работе
Актуальность темы. Материалы на основе соединений редкоземельных элементов находят применение в различных областях промышленности и техники. Одними из востребованных из них являются кислородсодержащие соединения иттрия, используемые при получении высокоэффективных люминофоров, алюминатных и ферритовых гранатов, для создания оптически прозрачной керамики. Кислородсодержащие соединения иттрия, чаще всего, применяются как модифицирующие или стабилизирующие добавки, в частности, при стабилизации структуры циркониевой керамики.
Для достижения равномерного распределения в композициях таких добавок их целесообразно вводить в высокодисперсном виде, например, в виде золей. Применение гидрозолей соединений иттрия в качестве прекурсоров позволяет использовать золь-гель технологию и, соответственно, получать материалы с заданными и улучшенными свойствами. Данная технология требует получения агрегативно устойчивых золей и с достаточно высокой концентрацией дисперсной фазы, а для ее реализации необходимы знания об основных их коллоидно-химических характеристиках, таких как дисперсный и фазовый состав, электрический заряд частиц, устойчивость системы к введению электролитов, реологические и другие свойства. Эти свойства для многих золей оксидов и гидроксидов изучены достаточно подробно, однако данные, касающиеся коллоидно-химических свойств и способов синтеза гидрозолей иттрийсодержащих соединений в литературе в настоящее время отсутствуют.
Целью работы является разработка способа получения агрегативно устойчивых гидрозолей оксогидроксида иттрия и определение коллоидно-химических свойств полученных гидрозолей. Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:
разработать методики синтеза, позволяющие получать агрегативно устойчивые гидрозоли;
определить основные коллоидно-химические свойства этих гидрозолей и факторы, обусловливающие их агрегативную устойчивость;
определить условия получения на основе синтезированного золя катодо-люминофора и низкопористого циркониевого керамического материала с улучшенными прочностными характеристиками.
Научная новизна. Впервые синтезированы агрегативно устойчивые гидрозоли оксогидроксида иттрия в нейтральной среде с использованием различных методов. Установлено, что метод конденсации позволяет получать гидрозоли с размером частиц 70 ш и концентрацией дисперсной фазы 8 мае. %. Впервые определены основные коллоидно-химические характеристики гидрозолей: дисперсный состав и форма частиц, их плотность и фазовый состав, знак и величина электрокинетического потенциала частиц. Определены область рН агрегативной устойчивости золя YOOH и характер агрегации частиц в присутствии различных электролитов. Выявлены факторы агрегативной устойчивости исследуемого золя.
Показано, что для золей оксогидроксида иттрия характерна высокая склонность к образованию тиксотропных пространственных структур. На основе данных реологических исследований рассчитана прочность единичных контактов между частицами YOOH.
Практическая ценность. Отработаны основные стадии золь-гель процесса получения катодолюминофора состава Y2Si05:Ce на основе золей оксогидроксида иттрия и диоксида кремния. Показано, что разработанная методика получения люминофора позволяет снизить температуру спекания на 400С по сравнению с технологией, используемой в промышленности.
Определены оптимальные условия получения циркониевой керамики, стабилизированной оксидом иттрия, образующимся при прокалке ксерогеля Zr02-nH20-YOOH. Установлены температурные режимы стадий синтеза твердого раствора Zr02 - Y2O3 и обжига керамического материала, позволяющие повысить предел его прочности при изгибе на 15%.
Апробация работы и публикации. По материалам диссертации опубликовано 10 работ, среди них 3 статьи в ведущих рецензируемых научных журналах из перечня ВАК Минобрнауки РФ. Результаты докладовались на XV и XVII Международных конференциях молодых ученых по химии и химической технологии (Москва, РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2001 и 2003 гг.), на XVHI Менделеевском съезде по общей и прикладной химии (Москва, РАН, 2007 г.); представлялись на XXI и ХХП Международных конференциях молодых ученых по химии и химической технологии (Москва, РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2007 и 2008 гг.), на Международном симпозиуме Повышение ресурсно- и энергоэффективности: наука, технология, образование (Москва, РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2009 г.); на
Всероссийском школе-семинаре студентов, аспирантов и молодых ученых Функциональные наноматериалы и высокочистые вещества (Москва, РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2010 г.).
Работа проведена в рамках плана работ по проекту 2.1.1.1737 «Развитие
научного потенциала высшей школы 2009-2011».
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, шести глав и списка литературы. Работа представлена на 180 страницах машинописного текста, содержит 17 таблиц, 88 рисунков, библиографический список из 180 наименований.
