Введение к работе
Актуальность работы. Атмосфера является сложной динамической системой, в которой протекает множество физико-химических процессов Особый интерес в последнее время вызывают явления, наблюдающиеся в коридорах наиболее интенсивного воздушного сообщения в верхней тропосфере В этой области замечена аномалия химического и аэрозольного составов
Основным источником сажевых аэрозолей в верхней тропосфере являются продукты сгорания авиационного топлива Реактивная авиация выбрасывает в верхнюю тропосферу оксиды азота, серы, сажу и ионы, поэтому актуальным вопросом является изучение их взаимодействия В этой связи особый интерес вызывают проблемы строения верхней тропосферы изменение ее газового состава под действием гетерогенных реакций с участием сажи, процессов, протекающих в каплях, понимание деталей механизма, приводящего к выпадению кислотных дождей
Недостаток информации о физико-химических свойствах сажевых аэрозолей сдерживает развитие численных климатических моделей и надежного долгосрочного прогнозирования погоды
Поскольку гетерогенные тропосферные процессы чрезвычайно сложны и многообразны, приходится выбирать те, которые можно изучить с помощью существующих современных экспериментальных методов Для изучения этих
2 процессов наиболее эффективным является масс-спектрометрический
метод исследования в проточном реакторе
Так как основным источником сажевых аэрозолей в верхней тропосфере является реактивная авиация, поэтому в лаборатории используются, как правило, два образца саж, получаемых при сжигании авиационного керосина в горелке (АКТ) и камере сгорания реактивного двигателя самолета на стенде {АКД) Предполагается, что данные образцы по своим физико-химическим свойствам наиболее близки сажевым аэрозолям верхней тропосферы
Цель работы. Целью данной работы являются изучение процессов взаимодействия сажи, характерной для верхней тропосферы, с водой, азотной и серной кислотами, их смесями, а также с заряженными частицами, исследование влияния сажевых аэрозолей на химический состав верхней тропосферы
Научная новизна.
-
Впервые изучен процесс взаимодействия азотной кислоты с образцами саж, полученными при сжигании авиационного керосина в горелке и в камере сгорания реактивного двигателя на стенде Установлено, что азотная кислота физически адсорбируется на саже
-
Используя уравнение Вант-Гоффа, впервые проведена оценка теплоты адсорбции азотной кислоты на поверхности сажи, характерной для верхней тропосферы AHadc =-(10 8 + 0 2)ккал1 моль
-
При исследовании влияния воды на адсорбцию азотной кислоты на саже АКД впервые установлено, что небольшое количество
з
адсорбировавшихся молекул HN03 (~ 6%) реагирует с
поверхностью с образованием HONO и N02
4 Разработан метод расчета коэффициентов взаимодействия ионов с
сажевыми аэрозолями, который позволяет находить значения этих
коэффициентов в широком диапазоне масс ионов т, размеров частиц
а и температур Т
5. Впервые дано объяснение регистрируемой асимметрии концентраций
положительных и отрицательных ионов в выхлопе самолета
Практическая ценность. Проведенная модификация
экспериментальной установки позволяет изучать влияние паров воды на
гетерогенные процессы Использование данной методики возможно при
исследовании гетерогенных реакций, протекающих на других поверхностях,
например, NaCl
Полученная величина теплоты адсорбции войдет в справочники
Разработан метод расчета коэффициентов взаимодействия ионов с
сажевыми аэрозолями Применение этого метода возможно также для расчета
коэффициентов взаимодействия ионов с другими частицами в том случае, если
они обладают соответствующими электрическими свойствами
Апробация работы. Материалы диссертации докладывались и
обсуждались на 5-ти международных конференциях (Международная
конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным
наукам, секция "Физика" "Ломоносов - 2001" и "Ломоносов - 2004",
International Workshop "Ice, Soot and Aviation what Impact on the Environment7"
4 La Londe, France, 2004, Faraday Discussions on Atmospheric Chemistry,
University of Leeds, England, 2005, Second ACCENT Symposium "Atmospheric
composition change causes and consequences - local to global", Urbino, Italy, 2007)
и 1-ой всероссийской конференции ("Третья всероссийская экологическая
конференция (физическая экология)" - Москва, 2001)
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 10 научных работ
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, выводов и списка литературы Работа изложена на 133 страницах, включая 30 рисунков и 8 таблиц Список литературы содержит 128 наименований
