Введение к работе
Актуальность тєілі. Обеспечение безопасности эксплуатации атомных реакторов представляет ваиг/в соииально-окономичвскув задачу,, решение которой сопряжено с необходимость!) изучения работы реакторных материалов в условиям облучения их частицеми, образующимися в ходе ядерной реакции.
Согласно современным представлениям, происходящее под действием облучения изменение физических свойств материалов обусловлено, главным образом, изменениями в их дефектной структуре. Так. считается, что поведение дислокационной структуры оказывает определяющее влияние не физические свойства кристаллов, в то время как от величины и характера пористости топлива зависят такие вакнейпгие факторы, как уровень его распухания и скорость высвобождения продуктов деления. Под действием облучения протяженные дефекты кристаллов в определенных условиях обнаруживают неустойчивое поведение, которое до настоящего времени не, получило адекватного теоретического объяснения.
Цельи диссертационной работы является теоретическое изучение связи особенностей поведения дефектной структуры кристаллов с развитием различных механизмов рздивіионшстимулированной неустойчивости в системе:
- на основе анализа поглощения радиационных точечных дефектов
дислокационными ансамблями исследовать механизмы формоизменения
дислокационных петель, связанного с развитием неустойчивости их
роста;
- изучить условия образования вяутризерешшх каналов п ускоренного
газовыделения из кристаллов в результате неустойчивости процесса
8ВОЛВЦИИ газовой пористости.
Научная новизна работы состоит в том, что в ней впервые:
-
Проведен расчет поглощения меяузельных атомов и вакансий типичными для кристаллов дислокационными ансамблями: мультиполями и стенками дислокаций, с учетом упругого взаимодействия меаду дефектами.
-
Исследована радиационностимулироваїшая неустойчивость форм дислокационных петель и влияние упругого взаимодействия с
радиационными точечшми дефектами на устойчивость прямолинейной дислокации;
Э) Исследован вопрос о неустойчивости эволюции газовой пористости в ядерном топливе, связанной с образованием перколяционной системы внутризеренных газовых каналов, и проанализированы особенности этого явления в условиях высокотемпературного фазового перехода диоксида урана в состояние супариоююго проводника.
Научная и практическая ценность. Проведенные в работе исследования объясняют ряд физических эффектов, наблюдаемых в экспериментах по облучению конструкционных материалов и ядерного топлива. Полученные результаты позволяют точнее прогнозировать изменения физико-механических свойств материалов активной зоны реакторов и могут Сыть использованы при расчетах кинетики развития дислокационной структуры облучаемых кристаллов, а также скоростей распухания и высвобокдения продуктов деления из ядерного топлива.
К защите представлены следующие положения.
-
Расчет скорости поглощения радиационных точечных дефектов неоднородными дислокационными структурами: мультиполями и стенками дислокаций.
-
Теоретическое исследование устойчивости формы дислокационных линий при облучении кристаллов: учет упругого взаимодействия бесконечной дислокации с точечными дефектами; расчет устойчивости дислокационной петли конечных размеров.
-
Исследование механизмов ускоренного высвобождения газов деления из ядерного топлива: объемная пврколяция в системе газовых кластеров; влияние высокотемпературного фазового перехода в диоксиде уране.
Структура л объем работы. -Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения, содержит 116 страниц машинописного текста, 15 рисунков, 4 таблицы и список литературы из III наименований.
Хорошо известным в физике фактом является возникновение неоднородішх структур в различных веществах в норавноввсіші условиях, наиболее часто наблюдаемое при переохлаждениях системы. Однако при облучением материалов большими потоками излучения или частиц могут возникать аналогичные эффекты (например, спинодалышй распад сплавов, появление в конструкционных материалах периодических решеток различных структурных дефектов), связанные с развитиом процесса самоорганизации в неравновесной диссипативной системе, которую представляет из себя кристалл с избыточной концентрацией точечных дефектов. Для адекватного описания происходящих в материалах изменений необходимо исследование специфических особенностей свойств и поведения под действием облучения их неоднородішх дефектных структур, одними из основных представителей которих являются дислокационная структура конструкционных материалов и газовая пористость ядерного топлива.
Облучение кристаллов приводит к образованию в них неравновесных концентраций собственных точечных дефектов (мегузельных атомов и вакансий), поглощение которых существующими и зарождающимися дислокациями приводит к изменению дефектной структуры вследствие переползания дислокации. Для определения величин потоков точечных дефектов типа а (а=( для мекузлил, и а=и для вакансий) на дислокации, обычно достаточно найти реиение квазистационарного уравнения непрерывности концентрации точечных дефектов с
дсв f чс^(Ел/(КГ)) + K/Da = О , (I)
где Еа - энергия упругого взаимодействия точечного дефекта с дислокацией, k - постоянная Больцмана, Т - температура, Я и Drt-соответственно скорость генерации и коэффициент диффузии точечных дефектов, удовлетворяющее граничным условиям на ядрах дислокации, соответствующим термодинамическому равновесию:
0 1 =fl. . (2)
Хотя дислокационная структура реальных кристаллов пространственно неоднородна и состоит из таких образований, как мультиполи, скопления, сетки и так далее, сложность решения
чиффузиошшх задач не позволяла до последнего времени провести соответствующие расчеты для дислокационных ансамблей, отличных от классичоского случая изолированной дислокации (Маргвелашаили и Сарадидзв, 1973). В т-о же время из ослих соображении следует, что понимание определенных физических эффектов (таких, как изменение плотности дислокация и радиационный рост при низких концентрациях нейтральных стоков точечных дефектов, потеря устойчивости формы' дислокационных линий) невозможно без анализа характеристик Оолее сложных дислокационных групп относительно поглощения ими мзхузедьшх атомов и вакансии.
1. При расчете потоков радиационных , точечных дефектов на дислокационные мультиполі!, последние моделировались набором конечного числа (К) прямолинейных параллельных дислокации, расстояния между которыми удовлетворяли условии г^« R, уд.в(гя)~ средиеэ расстояние между мультиполями в кристалле. Внешнее граничное условие диффузионной задачи записывалось в вида
с I * с , (3)
а р а .
где Г - поверхность бесконечно длинного UjlUHH^pa-"^ осыз, расположенной а центре мультиполя и параллельной дислокационным
линиям; с -, аффективное пересыщение кристалла, определяемое стандартным образом из решения так называемого уравнения баланса (Бройлсфорд ь Баллсу, 1931).
В преноорбжоняи упругим взаимодействием между точечными дефі.кташі и дислокациями (В -О) решение , задачи (1)-(3) нетрудно получить методами изображении и суперпозиции. Однако в этом случае разность потоков м&жузельшх атомов и вакансии на любую из дислокаций мультиполя будот равна нулю (n>- J|n,= О, п-1,...,И) в силу того, что количества генерируемых облучением межузлий и вакансий одинаково. Поэтому в настоящей работе при расчетах учніивалось так называемое размерное упругое взаимодействие кекду дефектами, давдёе наибольший вклад в Е (Эшелои, 1963):
где Ъ /2 - гак називавшій радиус безактивэционного захвата точечных дефектов дислокацией, зависящий от свойств материала и
температуры: {rin), 6
Хотя для общего случая взаимного расположения дислокаций мультиполя г«шо>іиі> задачи (I); - (4) найти не удалось, разработаны методы аналитического расчета для случаев слабого (Ь « г .) я сильного (La » rnk) упругого взаимодействия. В порвом нз них, радиусы Созактивационного захвата у отдельных дислокаций изолированы, что позьоляег использовать для решения задачи методы изображения и суперпозиции, с предварительной заменой в (2) радиусов ядер дислокации rQ ію La /2. Если ввести понятие радиуса безактивациогоюго захвата точечных дефектов мультиполем (как единым стоком) г так, чтобы поток точечных дефектов на него определялся виракением
Ja - К -<\ - CoO> **/ ЫВ/Г*а), (б)
то результаты расчетов в случае слабого взаимодействия точечных дефектов с дислокациями можно представить вырохением
Ыпим ]
В противополокном рассмотренному случае сильного упругого взаимодействия (или, что то же самое, относительно малых расстоянии мекду дислокациями) радиусы Оезактивационнсго захвата всех дислокаций сильно перекрываются, фактичоски образуя единую область Сезактивашюнного захвата точечных дефэктов. Бри этом оказывается, что при определенных не слишком жестких условиях, накладываемых на характер взаимного расположения дислокаций, выражение для г* мохно представить в виде
где а , а^ - углы ориентации векторов Бгргерса дислокаций, J -
порядок главного члена разложения градиента энергии vS= tf 0)vlt(1 + +... по параметру Х/r в области г>\, где \ = max fr ).
Для проверки правильности вышеизложенных аналитических методов otipoделения скорости поглощения точечных дефектов мультиполями
проведены численные расчеты на ЭВМ. подтвердившие справедливость обоих выражения (6), (7).
Анализ выражений (6), (7) показал, что при слабом взаимодействии с точечными дефектами мультиполэй с числом
дислокаций N»1 радиус Овзакгивационшго захвата г* кмеег величину порядка среднего расстояния между дислокациями. Мощность стока (определяемая как Z =J /ID (с ~ca0)J) у мультиполей при слабом взаимодействии несколько больше, чем у изолированной дислокации, в преференс мультиполей, определяемый как B=(Zt-Zv)/Z± и равный
В = вії ln
почти в И раз меньше преференса изолированной дислокации. При сильном взаимодействии с точечными дефектами характеристики поглощения в значительной степени зависят от взаимной ориентации векторов Бюргерса дислокаций. При этом у мультиполя мощность стока всегда несколько больше, в преференс
в - JfaiTj mrVV <9)
может Сыть как немного больше, так и в несколько раз меньше, чем у изолированной дислокации.
Аналитические метода, аналогичные вышеизложенным, разработаны также для расчета интенсивности поглощения радиационных точечных дефектов дислокационными стенками, моделировавшимися бесконечными периодическими рядами параллельных дислокаций (используемые кике обозначения: И - общее число дислокационных рядов в стенке; хак -расстояние мевду л- и к~ рядами; h - период, одинаковый для всех рядов; г* - радиус безактивацконного захвата точечных дефектов стенкой, такой что ее мощность стока ыоено представить в виде Za = = 2/(R-r*)).
В случае слабого упругого взаимодействия точечных дефектов с дислокациями стенки получены следующие выракения:
І ? ! h %L
Г0 = "г 7 У lX«J * - Ы -7 (I0)
k#a
для «разрошкноЯ" стенки (такой, чго і^ ї= h при ш^), и
r* = - in - P« П П ein-^ (II).
id (2h m=1 k=t Л I J
k/'ra
ДЛЯ "ПЛОТНОЙ" стоїки (гй «Л).
В случав сильного взаимодействия получена формула
г' = In fit - и)'*] . (12)
где J - порядок главного члена разложения градиента энергии по степеням exy{-2%\z\/h). Префоренс дислокационной стенки определяется выражением
В = ^ lnfL/I^; . (ІЗ)
где р - U при слабом, i\ р = 2J при сильном взаимодействии.
Сравнение с численными расчетами показало справедливость выражения (9) - (13), из анализа которых следует, что мощность стока единицы поверхности дислокационных стенок (таких, что Л,х . «R) с хорошей точностью описывается выражением Z = 2/R, а величина их преферанса в реальных кристаллах ке превышает 1 %.
Из рассмотрения, проведенного для дислокационных ансемблеЯ разных видов (мультиполи, стешаї) при различных соотношеїшях физических параметров, в частности, следует вывод (используемый ниже при анализе устойчивости формы дислокационной линии) об уменьшении количества точечных дефектов, поглоцаемых квэдой дислокацией, при уменьшении расстояния от нее до соседних дислокаций (то есть при увеличении плотности распределения дислокация).
2. Следствием образования в кристаллах под действием облучения неравновесных концентраций мвжузелыых атомов и вакансий и их диффузионного взаимодействия с протяженными кристаллическими дефектами может явиться, помимо изменения размеров макродефектов и перемещения их как целого, такке изменение их характерной формы. Гак, в работе Большоьа, Вещунова, Матвеева (1991) изучен механизм развития неустойчивости прямолинейной формы дислокации и показано, что потеря устойчивости происходят при прошженич определенного
(вполне достижимого в реальных условиях) критического значения интенсивности облучения. Однако в склу того, что в упомянутой работе при расчетах не принималось во внимание упругое Взаимодействие точечных дефектов с дислокацией, представляло киторес оолее полное изучение вопроса, с уточнением условий развития неустойчивости.
Ивэдем докартову систему координат (х.у.г), такую, что вектор Кмргерса S дислокации параллелен оси у, а точки дислокационной линии в какой-то начальный момент времени tQ имеют координати У=0,
г (to'X) * 1 KftoJ ain(totf) -. bn(tQ} оов(кпХ)] , (U) n=1
іде сі x,t> - функции времаїш, которые следует определить; к -волновое число. Форма дислокации определяется скоростью пчроползения участков дислокационной линии
v(t.X) = v0(t) v J [bjt) RinfftnJf.1 + bjt) ойв(кпХ)). (15)
Дли ее внччсления необходимо найти распроделошіе потоков точечных деі«і;тов iid дислокационной линии, что удобно сделать, решая уравнение непрерывности концентрации точечных двфктов (для определенности - вакансии) в система координат, движущейся со скорости» vQ :
lo * 2а j| + $evlE/(W)l = О , (ІЄ)
гдо л «= vc/(2D). Концентрация вакансий на ядре дислокацию! задается формулой
с - CQ ехр(-Е/Т) explFKiV(bT)] , (17)
гядра
а внешнее граничное условие имеет обычный вид (3).
Различными подстановками исходную трехмерную задачу (16), (17j, (3) удается свести к одшмергаи, решонио которой получено чиіуіянно. Результати расчетов представлены на рисунках I (а - г) в виде зависимостей от значения физических параметров задачи Всдячмш инкремента нарастания Еозму-доташ, определяемого как ш=4/а.
46~} 40*/І 40 .
*Г -Ш
.л *?/*
«)
О
-40^
Cjf/i
гз
н г-н—1~ /» » J'
-ю
чо'\
шЬ1/Ъ
O^^so
rv
6)
Гяс.І . барлсимость педичины инкремента от значений физических параметров: э) от интенсивности упругого взаимодействия при аЪ -= 5-Ю'3. Х^Ь=25. Сплошная лилия: p/b=2, пунктирная! р/о=3; О) от скорости дислокации при р/Ь-2. \УЪ-25.
Сплошная линия: 1УЬ--10, пунктирная: lSb=-5; в) от длим волны во&мущения при ab-5-JO-3, р--2о.
Сплошная линия і 1/6=-/0, пунктирная: Ъ/Ъ=-5; rf от радиуса ядра дислокации при ab=5-10~3, Х/Ъ=25. Слломипя линия: 2Уо=-70, пунктирная: 1/Ъ=-5;
Из рисунков видно, что наличие упругого Езяимодскствия точечных дефектов о бесконечной даслокпиией подавляет ео наустокчивость. Учитывая, что характерным для металлов значением \Ц при типичных
тошорзтураї в активной зона реакторов ~ 0,5 Тт яеляєтся величина "* 10 Ь, получаем, что инкремент принимает положительны значения линь при очень Солышгх пересыщениях ДоЮ*г вакансий на атом, близких к порогу амортизации вещества под облучением. Нетрудно показать, что учат присутствия в облучаемом материале межузельных атомов приводит к дополнительному снижению величины у. Таким образом, прямолинейная форма дислокаций в реальных условиях является устойчивой.
Оксггорименталыше данные свидетельствуют о том, что при радиационном воздействии в кристаллах иногда появляются и растут дислокационные пэтли необычной Формы (в виде "ромашек"), природу которой ке удается объяснить ни анизотропией кристаллов, ни закрепленном сегшнтов дислокационной линии на каких-либо стоперах. Поэтому особый штьрос представляло изучение вопроса о возможности развитая неустойчивости формы петель конечних размеров, у которых, во-первых, значительно понижено влияние упругого взаимодейстия с точечными дефектами (из-за перекрытия упругих полей противоположного знака от противолеяаищх сегментов дислокационной лгаши; By, 1Э61), а во-вторах, существует длкшмтолпшй міхенипм развития неустойчивости, отсутствущий у дислокаций бесконечного рчзмера.
Рассмотрим дислокациоітую по тлю (для определенности вакикоионного типа), вектор Еюргорсв которой перпендикулярен плоскости петли, а точки оси в начальный момент времени удалена от центра цегли на расстоякио ф
P(i0.4<) = R(tQ) і I (V'o; einW * W COBW) (IS)
г'де R - радиус лэтля, ф - полярний угол. Скорость переползания дислокационной лгаши равна
(X
v(t. = vQ(t) t J [bn(t) Ыл(пр) * bn(t) мв(гщ>)] . (19)
где зарисимосги и (t), t>n(t) определяются из решения уравнения непризывноега концентрации точечных дефектов, которое можно осуществить методом потенциала (распределяя "заряд" вдоль оси дислокационной петли). Получаемое в результате выражение для
инкремонта нарастания возмущения имеет евд
сЧС/Ь С - С„ ,
. вя Я
1п-Р
т)п .- (п2 -
1 « 'Ч
Л 1п _ с - с
1п ггр "
(20)
(21)
Критическое пересыщение Ас*, которому соответствует величина инкремента и =0, равно
.чг - f Лі irf?
n in гг Я
а критический радаус петли Я*, такой, что при И>я" увеличивается амплитуда а , определяется уравнением
/(* о ySi г? - f с0 '
В случао большие поросшіеівй кристалла вакансиями, когда л формуле (20) можно пренебречь членом ц . зависимость амплитуд»! возмущетая от равмера петли принимает у.пд
- w
(21)
111 яр
—"НТО In с
яр '
Из (24) мбдует, в частности, что пятикратному увеличению радиуса петли (R!t)/R(tQ)-5) с типичными знвчоьтнаи параметров R(to)"i00 h, п~15. р~3 b соответствует примерю такое асе увеличение амплитуды возмущения: a (t)/u (t )--4,5. Коатому осля в начальний момент времени амплитуда a (tQ) составляла зэличпну ~ р, то конечная велігчина а "14 Ь вполне достаточна для наблюдения возмущения 4ормн петли в электронный микроскоп.
Отметим, что причиной неустойчивости фор/н дислокационной HfTJjH конечных размеров является асимметрия взаимного расположенил ее вшуклих и вогнутих сегментов по отношению к остальной часта
петли (такая асимметрия отсутствует у дислокаций бесконечного размера): грубо гоЕоря, випуклно учистки находятся в облестях с относительно меньшой плотностью стоков точечных дефектов, а вогнутые - в областях с большеЯ плотностью СТОКОВ. Эф{иКТ же уменьшения потока точечных дефектов на каждый из стоков при увеличении плотности их расшлокеїшя отмечался в первой части работы.
Как следует из. порогового характера неустойчивости (выражение (22)), появление дислокациошшх петель с характерной "ромашковой" фэрмой мокет служить косвенным свидетельством превышения в кристалле опре дело шюго уровня концентрации точечных дефектов.
3. При долети атомоз урпна в ходе ядерной реакции в топляке образуются различные хімїчєскиє вещества, в том числе такие практически нерастворимые в матрице диоксида урана элемента, как ксенон и криптон, выделяющиеся в специфические Фазовые образовании - газовые пугпрьки. При расчетах скорости высвобождения газов из тепловыделяющих элементов, до настоящего времени рассматривался следуэдиП стандартный сценарий: считалось, что внутри топливник зерен эволюция газовой фазы полностью определяется системой дифїузиошю-коагудящюшшх уравнений для пространственно однородных распределений атомов газа и газовых пузырьков; что накапливающиеся ка грошщах зерен газовые пузыри диффундируют к стыкам зерен, а токкв образуют межзерэшше каналы; что на стыках зерон со Бременом образуются газовые туннели, которые и служат путями выхода летучих продуктов делеїшя из ГВЭЛов.
Несмотря на полную физическую определенность такой схемы и тог факт, что проводившиеся в соответствии с ней многочисленные расчеты содержали, как правило, большое число варьировавшихся в широких пределах параметров, до сих пор не удалось получить удовлетворительного согласия результатов расчетов с вкспэрммвнталышми данными, особенно касающимися таких аспектов, как корреляция скорости газовыделония ігри авариях с уровнями рпсиухвшя и температуры тепловыделяющих .элементов. В настоящей работе показано, что в аварийных условиях схема развития газовой системи в 'топливо мокет существенно отличаться от ставд&ртной, и анализ отье гствешшх за это физических механизмов позволяет понять
причини указанных корреляция.
В ходо нормальной эксплуатации реакторов типа ВВР, большая часть топливных зерен находится я усмоииях относительна низких температур (К 1200 К), ігри которих процессы диффузии и коагуляции сильно знтормококн, так что и зорнпх. ойразуїтся ьисокне lb'решения w.uTpwui атомарним raaot», u накаїїлиснотсн Ошишое количество маленьких (с радиусом г <; і им) газових пузирі кон. Так, ум чврез месяц рясоти роьктора в зернах а Т ^ 120) К концентрация пузнрькоп составляет с ~ /О1 'cm"j, а поело годь -
,» т,в см'3.
В ЬВзриЯкиХ УСЛОВИЯХ, В рОЗулЬТиТО рвЗКОГО ПОВЦШ'пШЛ
темпорчтурн тоилина, скорости диффузионных процессов могу? возрасти на много порядков, что праивдьт к быстрому стокашш атсиов газа ип матрицы в нусьриси. При этом из соотношения меаду мощностями стока границы зерни к\,3 и совокупности ннутризерешш! пузырьков к^ :
где Я3 - радиус зерна (его характерное значение составляет ~ 5 цм), следует, что количество исходящего из рассматриваемых аерон не их границы газа пренебржимо мало по сравнению с количеством г:лзн, попадавшего во ьнутризерзшшо пузырьки. Оценка зременл стекання матричного газа в пузирыси но формула г - (4x0 г с„)~*, Где ' -ко&ЭДмционт диЗДузии атомов (раишй із случае ксенона (Хе) » =» * V.d-Ю'6 vlvI-2-1(P/(8,4 Т)] c.vryc), нокаэивпат, что ігри уроытк аварийных температур Т > 2000 К этот процесс займет не болео 5 секунд.
Бастров гіоглощоїше пузырьками Солыпого количества атомов газа, а текло резкое ускорение Koary..-іции пузырьков при пошшеннн температуры приведут, к существенному уьолочешш относительного объема S газовой фазы в зерне, а соответствии с выражением
где С=/013ск"3с"'1 - скорость деления атомов урана; К„=Ю,2б -среднее число атомов Ке, рождающихся при одном делении; t - время от начала работы реактора до вверяй; ЪХв- 8,5«Ю~гэсм~3 -Вак-дер-Ваапъсова постоянная; Г* - уровень аварийной температуры;
7^-9« 10~ъ дж/см2 - поверхностная энергия диоксида урана; r*(t-t*) -средний радиус пузырьков в момент времени t>t*. При этом уровень газового распухашія зерна можэт достичь критического значения S*0.16, ссютветствущего, согласно теории перколяционшх явлении (Эфрос, 1982), образованию сквозных каналов в трехмерных областях. В таблице I прите дены значения среднего радиуса пузырька г , соответствующего критическому распуханию S =0,16. при различных значениях параметров t* и ?*.
Таблица 1. Размеры пузырьков г*(нм), соответствующие порогу объемной перколяция.
Нетрудно видеть, что необходимые для образования системы внутризореншх газовых каналов размеры пузырьков вполне реальны: так, Смол (1988) в опитах по високотемпературному (T~20QQ К) отжигу облученного топлива наблюдал увеличение среднего размера пузнрьков за 40 минут до г > 30 им.
Удовлетворение условию 5 0,16 не является, однако, единственным критерием наличия каналов: для их образования необходимо, чтобы время сфоризации (из-за действия сил поверхностного натяжения) формирующихся газовых кластеров существенно превосходило время увеличения их размеров в результате последущих коагуляций„ Для простоты запишем это условие в виде t » \t гдо і - время сферизвции комплекса из двух пузырьков одинакового радиуса г , а гк - время коагуляции рассматриваемого комплекса с третьим * пузырьком. Величина т равна (Никольс, 1965,1966):
%с « кТ г* / [24 т О4''3 DJra)l (27)
в случае сфоризации ja счет механизма поверхностной диффузии, и
тс - kT г / 112 7 a Dv(rn)J (28)
в случав превалирования объемного механизма диффузии. В (27), (28) О - 4-Ю'гзсм3 - атомный объем диоксида урана. Время т определяем как величину, обратную частоте столкновения частиц:
чк - t**(Dn*DK)(rn*rK)ca)r\ (29)
где в ігрввой части (29) величины с индексом п относятся к одиночному пузырьку, а с индексом к - к комплексу из двух пузырьков; Dn = Defrn; + VV*
В современной литературе нет единого мнения ни об общем виде выражения для коэффициента поверхностной диффузии DB, ни о величинах входящих в него параметров, в результате чего для сдшіх f л тех ке физических условий значеїшя D (а также D /D ) у разных авторов отличаются на много порядков, что значительно затрудняет анализ величины отношения т /т . Однако задача существенно
С К
упрощается в том случае, если сравнивать (29) с (27), полагая On=DB(rn). и (29) с (28) при D -D (г ). В результате соотношение хс » тк можно переписать как
S » 24 7 П*/3 / (9 кТ Гд.) (30)
в первом, и
S » 12 7 О/ (9 М Гп) (31)
во втором случае. Значения правых частей соотношений (30), (31) приведены в таблицах 2а и 26 соответственно.
Таблица 2а. Значения правой части Таблица 26. Значения правой части
соотношения (30). соотношения (31).
Из таблиц видно, что при любом механизме миграции пузырьков размером гп 2 30 нм, в зернах с уровнем распухания S z 0,16 время сферизации слишком велико для того, чтобы предотвратить образование объемных каналов.
Хотя непосредственному наблюдению вну гризе ренных К21ШЛОВ
препятствуют многие объективные фактори (непрозрачность топлива, объемная геометрия каналов, возникновение только в условиях резкого повышения температуры, возмокность релаксации после высвобождения содеркшцагося в каналах газа на границы зерен), косвенным свидетельством реальности их образования может служить известная из экспериментов стабильная корреляция между уровнем распухания топлива и скоростью высвобождения продуктов деления, резко увеличивающейся при значениях S >ґ 14 %. в качестве иллюстрации, на рис.5 приведены экспериментальные данные из работы ОсОорна и др., 1986г.
Рис.2. Корреляция уровня распухания диоксида урана и скорости высвобождения газов деления. о - предварительные результаты, - - уточненные данные.
4/Г
В общем уровне распухания топлива немалая доля приходится на мекзеренные пузыри и туннели, сформирующиеся ближе к оси ТВЭЛа, где при нормальных условиях эксплуатации- ' реактора температуры достаточно высоки (это обуславливает большую подвикность газовых частиц и препятствует накоплению большого исходного объема газовой фазы внутри высокотемпературных зерен). Однако, как отмечалось выше, большая часть зерен в ТВЭЛе находится в условиях относительно низких температур, что обеспечивает значительный вклад внутризеренного распухшшя в общую величину S. Согласно данным Бойкера (1977), даже при температурах « 1650 С доля, приходящаяся на внутризеренное распухание, составляет ~ 4С%.
Хотя действие рассмотренного выше механизма объемной перколяции осуществляется лишь при достаточно сильном разогреве топлива, конкретный уровень соответствующей критической температуры не является фиксированным, а зависит от величины выгорания ТВЭЛа и температуры нормального режима до аварии (отжига). Существуют, однако, экспериментальные данные, свидетельствующие б значительном
, скорений процесса гозовыделения при разогроие топливных таблеток до оггределенной температури Г*~ 2300 К. При этом нх состояівш до начала аварии влияет лишь на по.анов количество шсвобокдаоиоікі газа, момент хэ начала -хитинного газовыдоления определяется достижением указанной температури Т*.
На рисунке 6 представлены эксперименталышо зависимости те»я:ературы ядерного топлива и скорости высвобождения криптона от времени отжига (Ососрн и др., 1991).
Рис.3, Корреляция уровня температуры диоксида урана и скорости висвооождония криптона.
/ft/*
Есть основшмя полагать, что такое поведение мозот бить связано о
переходящего
состояния диоксида Уране, же температурах (Г > Г*)
Іастичиое пазушрядочиваюго системи
изменением структурного приблизительно при тех суперионного проводника
приводит к тому, что диффузия атсКісв^прйГ переходе возрастает на насколько порядісоп до величин, характерна для расплава: ]) ^ 10~6слР/с (Машке, 1987). При этих ка температурах резко возрастает ползучесть кристаллов U02 (Лейбовиц и. др., 1983), что косвенно свидетельствует об увеличении диффузии катионов (атомов U).
Характерное время, неооходимоо для бяходз на границу зерна атома, расположенного в его центре, составляет т - R*/(6D). Принимая во внимание, что обычный размер зерна Я ~ 5 рл, получаем, что возрастание коэффициента диффузии атомов газа деления на 3 - 4 порядка (до перехода его значение равно » 5«J0~ia а?/с) приведет к тому, что всего через несколько секунд в зернах не останется газа в атомарном состоянии. Определенная часть газа (ее величина зависит от соотношения мощностей стока вяутрнзерегашх пузырьков'и границы зерна) Судет поглощена пузырьками, что, наряду
с рззко активизированной коагуляцией последних между собой, приаедег к быстрому увеличении уровня газового распухания, что обычно и наблюдают экспериментально в том хе температурном
интервале в окрестности Т* (Рандклев и Хисман, 1979). При этом значительно быстрее, чем при отсутствии фазового перехода, может быть достигнуто пороговое значение И~0,16, следствием чего, в соответствии с вышеизложенным, явится образование внутризеренных порколяционных газовых каналов и, соответственно, рост скорости газовыделения.
Применение рассмотренных механизмов ускоренного газовыделения к интерпретации экспериментальных данных о скорости высвобождения из топлива, при температурах > 2400 К, короткокквущих изотопов мокет оказаться тем более ценным, что согласно расчетам Реста и др. (1985), никакие из до сих пор известных физических механизмов не позволяли объяснить наблюдаемые большие выхода этих элементов.
