Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Начально-краевая задача для нелинейной автономной гиперболической системы первого порядка с двумя независимыми переменными 24
1.1 Смешанная задача для нелинейной автономной гиперболической системы на плоскости 24
1.2 Лемма о симметрической блок-матрице 27
1.3 Признак экспоненциальной устойчивости в L2— норме 29
1.4 Признак экспоненциальной устойчивости в W^— норме 34
Глава 2. Исследование стационарных режимов химических реакторов с неподвижным слоем катализатора 43
2.1 Математические модели химических реакторов идеального вытеснения 43
2.2 Признаки существования и экспоненциальной устойчивости в г - норме стационарных режимов в химическом реакторе при реакции нулевого порядка 54
2.3 Случай реакции первого порядка 59
2.4 Признак экспоненциальной устойчивости в W\ - норме 65
Глава 3. Исследование стационарных режимов в химических реакторах с противотоком компонентов 72
3.1 Математическая модель реактора с противотоком компонентов. Существование и единственность стационарного режима 72
3.2 Подготовительные леммы 78
3.3 Признак экспоненциальной устойчивости стационарных режимов в Z/2— норме 84
Глава 4. Численный анализ моделей 88
4.1 Численное решение модели реактора с неподвижным слоем катализатора при реакции нулевого порядка 88
4.2 Случай реакции первого порядка 91
4.3 Подсчет числа стационарных режимов 94
Заключение 99
Литература
- Лемма о симметрической блок-матрице
- Признаки существования и экспоненциальной устойчивости в г - норме стационарных режимов в химическом реакторе при реакции нулевого порядка
- Подготовительные леммы
- Случай реакции первого порядка
Введение к работе
В последние десятилетия для анализа процессов в химических реакторах широко применяются математические методы. Фундаментальный вклад в круг идей и методов, связанных с разработкой и анализом математических моделей различных классов химических процессов, за последние 40 лет внесли работы группы сотрудников Института катализа и Института математики СО РАН М.Г.Слинько, Т.И.Зеленяка, В.С.Белоносова, Т.А.Акрамова, М.М.Лаврентьева-мл., М.П.Вишневского, Н.А.Елтышевой, В.С.Шеплева, В.Д.Мещерякова, Е.А.Иванова и других авторов.
Математическое моделирование процессов тепло-массопереноса в химических реакторах на макроуровне приводит к начально-краевым задачам для нелинейных систем уравнений с частными производными. В общей ситуации, когда перенос происходит за счет конвекции и диффузии частиц, процесс моделируется уравнениями параболического типа. Если роль диффузионной составляющей мала по сравнению с конвективной, возникают уравнения гиперболического типа. Такая ситуация возникает в реакторах идеального вытеснения. К этому классу относятся, в частности, широко используемые в промышленности реакторы с неподвижным слоем катализатора и с противотоком компонентов. Одна из главных целей анализа динамических систем, описываемых начально-краевыми задачами обоих типов, - исследование условий на параметры системы, обеспечивающих существование и устойчивость стационарных состояний. К настоящему времени эти вопросы достаточно полно исследованы для реакторов параболического типа на основе математического аппарата, развитого в работах [2]-[7], [14], [15]. В частности, в работах [9]—[12], [23]-[26], [53] развит метод функционалов Ляпунова [22], [48] для подкласса одномерных параболических краевых задач, в [27]-[29], [32], [51], [70], [71], [74] получены приложения этих результатов к исследованию стационарных режимов в химических реакторах.
Математическая теория реакторов гиперболического типа находится в начале своего развития. В работах [5], [32], [74], посвященных исследованию математических моделей конкретных классов реакторов такого типа, применяются частные приемы анализа устойчивости, не всегда вполне строгие.
Математическое моделирование реакторов гиперболического типа в ряде случаев приводит к смешанной задаче для нелинейной автономной гиперболической системы с одной пространственной переменной. В работах Н.А.Елтышевой [30, 31] предложен подход к исследованию устойчивости стационарных решений этой задачи, связанный с анализом спектра неограниченного линейного оператора в фазовом пространстве. Однако практическое применение этого подхода в конкретных ситуациях связано с преодолением серьезных трудностей.
В связи со сказанным является актуальным распространение на этот класс моделей прямого метода Ляпунова.
Цель и задачи работы:
1. Разработка специального варианта прямого метода Ляпунова для анализа устойчивости стационарных решений начально-краевой задачи для нелинейной автономной гиперболической системы на плоскости, возникающей, в частности, при моделировании процессов тепло-массопереноса в химических реакторах идеального вытеснения.
2. Разработка на основе полученных результатов эффективно проверяемых признаков устойчивости стационарных режимов для двух классов математических моделей реакторов идеального вытеснения: с неподвижным слоем катализатора и с противотоком компонентов. Эта задача включает в себя выяснение условий существования стационарных режимов.
Работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы.
Во Введении обосновывается актуальность темы диссертации, приводится обзор литературы и краткая аннотация результатов работы.
Лемма о симметрической блок-матрице
Несмотря на сложность процессов, протекающих в реакционных устройствах, для их понимания необходимо исследование идеальных моделей. Часто оказывается, что реальные процессы довольно хорошо описываются такими идеальными моделями. В более сложных случаях в реакционной зоне можно выделить отдельные участки, которые хорошо описываются идеальными моделями [34], [49], [75], и, таким образом, с их помощью можно описать практически самые различные процессы.
В зависимости от гидродинамической обстановки можно разделить все реакторы на реакторы смешения и вытеснения. Реакторы смешения - это емкостные аппараты с перемешиванием механической мешалкой или циркуляционным насосом. Реакторы вытеснения - трубчатые аппараты, имеющие вид удлиненного канала. В трубчатых реакторах перемешивание имеет локальный характер и вызывается неравномерностью распределения скорости потока и ее флуктуациями, а также завихрениями. Данные реакторы широко распространены в промышленности и используются в производствах формалина, аммиака, винилхлорида, окиси этилена, винилацетата, цианурхлорида, в различных гидрогенизационных процессах, дегидрировании этилбензола и изопропилбснзола и т.д.
В теории химических реакторов обычно рассматривают два идеальных аппарата - реактор идеального, или полного, смешения и реактор идеального, или полного, вытеснения. Для идеального смешения характерно абсолютно полное выравнивание всех характеризующих реакцию параметров по объему реактора. Идеальное вытеснение предполагает, что любое количество реагентов и продуктов через реактор перемещается как твердый поршень, и по длине реактора в соответствии с особенностями реакции и сопровождаюищх ее физических явлений устанавливается определенное распределение концентраций участников реакции, температуры и других параметров.
Реальные реакторы в большей или меньшей степени приближаются к модели идеального вытеснения или идеального смешения. Внесение определенных поправок на неидеальность позволяет использовать модели идеальных аппаратов в качестве исходных для описания реальных реакторов.
Реактор идеального вытеснения представляет собой длинный канал, через который реакционная смесь движется в поршневом режиме (см. рис. 2.1). Каждый элемент потока, условно выделенный двумя плоско 45 стями, перпендикулярными оси канала, движется через него как твердый поршень, вытесняя предыдущие элементы потока и не перемешиваясь ни с предыдущими, ни со следующими за ним элементами. В реакторе идеального вытеснения перемешивание является локальным: оно происходит в каждом элементе потока, а между соседними по оси реактора элементами перемешивания нет.
Следует отметить, что строго эти допущения в реальных реакторах не выполняются. Из гидродинамики известно, что даже в очень гладких каналах при движении потока, характеризующегося высокими числами Рей-нольдса Re, у стенок канала существует пограничный вязкий слой, в котором градиент линейной скорости очень велик. На рис. 2.2 показаны профили скоростей, характерные для ламинарного, турбулентного и идеального поршневого потоков. Из рисунка видно, максимально приблизиться к идеальному вытеснению можно лишь в турбулентном режиме.
Реакционное устройство (реактор) состоит из реакционной зоны (слоя катализатора) и непосредственно примыкающих к ней поверхностей теплообмена. Слой катализатора представляет собой сложную гетерогенную систему, в которой взаимодействуют неподвижные, беспорядочно уложенные (в неподвижном слое катализатора) или хаотически витающие (в псев-доожиженном слое) частицы катализатора с текущим через них потоком газа или жидкости. Химические превращения протекают на развитой внутренней поверхности катализатора и сопровождаются процессами переноса вещества и тепла.
Мы будем рассматривать процессы переноса в слое. Для описания процессов в слое катализатора используются различные модели. Наиболее распространенные — квазигомогенная, ячеистая и канальчатая [49], [52], [54]. Квазигомогенная модель чаще всего используется для анализа и расчета процессов. По этой модели гетерогенный слой катализатора представляется в виде проницаемой сплошной среды, через которую течет поток газа. В этой среде протекает реакция со скоростью, равной наблюдаемой скорости превращения.
Признаки существования и экспоненциальной устойчивости в г - норме стационарных режимов в химическом реакторе при реакции нулевого порядка
Говоря о каталитическом реакторе с неподвижным слоем, к таким процессам можно отнести продольный перенос тепла по слою, неравнодоступность наружной поверхности зерен, теплоперенос внутри зерен катализатора. В стационарном режиме значительное число факторов воздействуют на состояние системы независимо и часто аддитивно. Это позволяет использовать несложные модели и эффективные параметры, отражающие суммарное влияние этих факторов. В нестационарном режиме степень влияния этих же факторов может быть иной и, кроме того, сильно зависеть от состояния системы. Так, например, в стационарном режиме эффект дисперсии тепла вдоль адиабатически работающего слоя катализатора вполне достаточно учесть с помощью коэффициента эффективной продольной теплопроводности. В нестационарном режиме это недопустимо: необходимо учитывать раздельно перенос тепла по скелету катализатора, теплообмен между реакционной смесью и наружной поверхностью зерна и иногда - перенос тепла внутри пористого зерна.
Из-за инерционных свойств в нестационарном режиме имеют место большие, чем в стационарном режиме, градиенты температур и концентраций на зерне и в слое катализатора. Это приводит, например, к отсутствию пропорциональной зависимости между температурой и степенью превращения, непродолжительному, но большому перегреву у поверхности зерна с наилучшими условиями обмена; к значительным перегревам слоя, намного превышающим стационарные; перепады температур между входом и выходом из слоя могут быть в несколько раз больше адиабатического разогрева при большой степени превращения [47]. Сдвиг по фазе между температурными и концентрационными полями иногда способствует возникновению колебательных переходных режимов и даже устойчивых предельных циклов, что характерно, например, для гетерогенного каталитического реактора, описываемого моделью идеального смешения по теплу и идеального вытеснения по веществу. Таким образом, общее число факторов и параметров, определяющих нестационарный процесс, больше, а его математическая модель шире модели стационарного процесса. Другими словами, модель стационарного процесса представляет частный предельный случай модели нестационарного процесса.
Упомянутую выше модель целесообразно использовать для реакторов с неподвижным слоем катализатора, продуваемым реакционной смесью с твердым или жидким теплоносителем, который служит теплоотводящим элементом. При достаточно высокой кратности циркуляции этого теплоносителя температура по реакционному объему различается мало, и слой катализатора работает в изотермических условиях. Эта модель пригодна и для математического моделирования реакторов с организованным кипящим слоем катализатора [20], [69], [50] или аппаратов с восходящим прямотоком газа, частиц катализатора и твердым теплоносителем, отводящим тепло из зоны реакции и циркулирующим между реакционным объемом и каким-либо внешним теплообменным устройством.
В связи с тем, что моделирование процессов в химических реакторах на кинетическом уровне чрезвычайно сложно, на практике широко применяются макромодели, представляющие собой в ряде случаев начально-краевые задачи для систем уравнений с частными производными гиперболического типа [5], [23], [24], [32], [36], [5б]-[59], [62], [66], [74], [55], [68], [17]-[19] (см. также препринт [46] и список литературы в нем).
Подготовительные леммы
При математическом моделировании реакторов идеального вытеснения возникают начально-краевые задачи для гиперболических систем. В работе Т.А. Акрамова [5] построена и исследована модель такого класса для реактора с противотоком компонентов. В этой работе доказаны существование и единственность стационарного решения, построен алгоритм его вычисления, в частной ситуации (случай трех реагирующих веществ) получены достаточные условия устойчивости. В качестве приложения вычислено стационарное решение начально-краевой задачи, моделирующей процесс восстановления железа из его оксидов путем химических реакций.
На основе развитого в первой главе варианта прямого метода Ляпунова получен эффективно проверяемый достаточный признак экспоненциальной устойчивости стационарного решения в 1,2 - норме в общей ситуации - при любом количестве реагирующих веществ.
В указанной ситуации имеют место утверждения (см. [5]): 1. существует единственное гладкое решение ci(x,t),...,Cn(x,t),p(x,t) начально-краевой задачи (3.2) - (3.4), определенное на некотором промежутке [0,Т] и удовлетворяющее тем же соотношениям (3.5); 2. существует единственное стационарное решение Ci(x),... ,Сп(х),"р(х) системы (3.2), удовлетворяющее условиям (З.З)-(З.б).
Рассмотрим первое уравнение = г\(с\,р). Если сц = 0, то в силу (і) и единственности решения задачи Коши С\(х, CL,PL) = 0 на отрезке своего существования при х 1. Если сц 0, то решение убывает с уменьшением я и не может обратиться в нуль на конечном отрезке своего существования в силу гладкости Г\(с\,р) по первому аргументу и условия ri(0,p) = 0. Рассмотрим уравнение на с2 .
Будем говорить, что стационарное решение (р{х),С\(х),... ,сп(х)) краевой задачи (3.2) экспоненциально устойчиво в Li - норме, если этим свойством обладает решение и = 0 начально-краевой задачи (1.1)-(1.5) с данными (3.16). Теорема 3.1. Для того, чтобы стационарное решение ( p,ci,...,cn) начально-краевой задачи (3.2) было экспоненциально устойчиво в L i -норме при ро s\, достаточно выполнение неравенств (п-2)/2 (3-28) (ро — 5i) п + 1» ( = rrcarcAj), а /37VS(n - 1)(1 - $)- (I) где pi, а, /3, 7 -постоянные (3.1),(3.25),(3.26). Доказательство. Пусть (р(х)— решение (3.24) задачи Коши (3.22) при Ъ2 = п-1, с2 = (ро-зг)5, є = є0/а, е0 = hUi)n 2]1 2- Из (3.28) с учетом оценки arctgl; — 3 при Є [0,1) следует неравенство (3.23), поэтому ср(х) определена на [0,1]. Положим G = diag(e- , ГК№\ К = diag(l, а/(3,..., {а/(3)п 2), (3.29) тогда для матриц (1.15) имеют место равенства Fn F12 т? т? Г12 Г22 F = , F0 = 0, F1 = 0, где Fu = e v(2AQ p + ip a2), F12 = e fJKQ + e APQ, F22 = ev(rKPQ + KPQJ + p J KJ). Покажем, что для матрицы — F выполняются более сильные условия, чем (1.11), а именно, при некотором TTIQ О ii mo, F22-F 2F{l1F12 moIo. (3.30) Из двойного неравенства (3.26) и формулы для К следует: матрица KQ удовлетворяет условию леммы 3.1, поэтому с учетом (3.25) такому же условию удовлетворяет матрица D = KPQ, и в силу леммы 3.1 J KPQ + KPQJ 0. (3.31) Из (3.19) и неравенства (а/(3)п-210 К 10 (3.32) легко получить оценку вида (3.18) для матрицы G в (3.29). Вычисления с учетом (3.17), (3.19), (3.22), (3.26), (3.27), (3.31), (3.32) и неравенств М fo(№ + Аг ), е0{Ь2 + с2)е р ео{Ь2 + cV приводят к оценкам (3.30), где m0 = min {е0а{Ъ2 + с2)е 2 1\ 0,2Ь(єф) 1 (/?7)2{b2 + с2)} .
В силу замечания к лемме 1.1 следует, что — F 0 и, следовательно, ре 0 шение z — \ экспоненциально устойчиво. 87 Отметим, что при наличии более точной информации о функциях условия (3.28) на параметры могут быть существенно ослаблены.
Случай реакции первого порядка
Схема расчета заключается в следующем: сначала по реккурентному соотношению (4.6) насчитываются vf, а затем, используя только что найденные значения функции v?+1, по формулам (4.5) слева направо находятся значения w"+1, а по формулам (4.4) также слева направо находятся значения с+1.
Число параметров, определяющих устойчивое стационарное решение задачи (2.32), равно трем: а, 6, 7- Это следует из условий существования и экспоненциальной устойчивости в Li - норме (2.32),(2.41) стационарного решения задачи (2.32). В отличие от реакции нулевого порядка в данном случае нет зависимости от параметра во, хотя в первом и втором уравнениях задачи (2.32) также присутствует множитель ев. Это объясняется наличием дополнительного множителя f(x) = l — x, отвечающего за скорость реакции от степени превращения (концентрации) вещества х и при численных расчетах достаточно быстро степень превращения х —» 1. Характерное поведение концентрации вещества С, температуры реактора 9 и температуры холодильника 9Г приведено на рис. (4.4) при а = 2,3; /? = 0,2; 5 = 0,03; 7 = 1,3; 90 = 2,1; т = 0,005; h = 0,01.
Интересные выводы при численных экспериментах следуют при изменении параметра а, отвечающего за скорость протекания реакции. На рис. (4.5) приведено поведение концентрации вещества С в зависимости от скорости реакции при а = 0.7; 1,5; 2.3.
Математическое моделирование процессов тепло-массопереноса в химических реакторах идеального вытеснения приводит к начально-краевым задачам для нелинейных систем уравнений с частными производными гиперболического типа. Одна из основных проблем, возникающих при анализе моделей, - выяснение условий существования, единственности и устойчивости стационарных решений. Диссертационная работа посвящена этой проблематике. Получены следующие основные результаты.
1. Разработан вариант прямого метода Ляпунова применительно к смешанной задаче для нелинейной автономной гиперболической системы на плоскости, являющийся теоретической базой выполненных в работе исследований устойчивости стационарных решений математических моделей реакторов идеального вытеснения.
2. Проведен анализ математических моделей реакторов с неподвижным слоем катализатора при реакциях нулевого и первого порядков. Установлены необходимые и достаточные условия существования стационарных решений. Получены достаточные признаки экспоненциальной устойчивости стационарных решений математических моделей реакторов с неподвижным слоем катализатора в L i— норме и MV\— норме в терминах параметров моделей.
3. Получен достаточный признак экспоненциальной устойчивости стационарного решения математической модели реактора с противотоком компонентов в Li2— норме в терминах параметров модели.
4. Проведен численный анализ начально-краевых задач, моделирующих процесс в реакторе с неподвижным слоем катализатора при реакции нулевого и первого порядков, предложена методика подсчета числа стационарных решений. По теме диссертации опубликованы работы: [13], [37]-[45], [59]-[67], [72].
